負帶隙HgCdTe體材料的磁輸運特性研究?

沈丹萍 張曉東 孫艷 康亭亭 戴寧褚君浩 俞國林

1)(東華大學理學院,上海 201620)2)(中國科學院上海技術物理研究所,紅外物理國家重點實驗室,上海 200083)

(2017年6月14日收到;2017年9月1日收到修改稿)

1 引 言

HgCdTe具有閃鋅礦型晶體結構,其能帶結構隨Cd原子的組分而變化[1].當Cd組分位于臨界點xc=0.165時,Hg1?xCdxTe的導帶與價帶在Γ點重合,成為帶隙為零的半金屬[2].當x＞0.165時,其能帶結構與具有正常能帶序的CdTe類似,是一種典型的窄禁帶半導體,其帶隙剛好對應于紅外波段且具有良好的可調控性,因而被廣泛應用于紅外探測器[3?5].當0≤x＜0.165時,Hg1?xCdxTe能帶結構與HgTe類似,具有倒置型能帶序.張守晟團隊[6]率先在HgTe/HgCdTe量子阱中預言了量子自旋霍爾效應的存在,并通過實驗得到證實[7],極低溫下在此結構中可以觀察到拓撲絕緣導電態.近期的研究表明,通過對HgTe/HgCdTe量子阱施加較高的壓應力,其帶隙可達55 meV,有望實現高溫拓撲絕緣體[8].

近年來,自旋器件因其獨特的性質越來越受到人們的關注[9,10],如何在半導體材料中操縱電子自旋是材料研究中的一個熱點.Chen等[11]則通過紅外磁光譜研究了ZrTe5在外加磁場下從Dirac半金屬到拓撲線節點半金屬的轉變過程中朗道能級分裂變化,微小的外加磁場就能使三維Dirac費米子產生相當大的Zeeman效應.Kretinin等[12]則研究了高質量InAs納米線中強耦合量子點的近藤效應,發現由于InAs中存在強自旋-軌道耦合作用,磁場對近藤效應的抑制作用要遠高于Zeeman分裂中g因子的影響.這些近期的研究成果都是圍繞磁場對電子自旋的調控作用展開的,為我們的研究提供了一定的指導.

對HgCdTe這類窄禁帶半導體而言,其自旋-軌道耦合作用是一項研究重點.HgCdTe的自旋-軌道耦合作用與帶隙有著密切聯系,隨著帶隙的減小,自旋-軌道耦合作用增強.魏來明等[13]利用零場附近的反弱局域現象,得到Hg0.77Cd0.23Te中零場自旋分裂能約為3.3 meV;高礦紅等[14]則發現Hg0.78Cd0.22Te薄膜反型層中的自旋分裂能可以通過柵極電壓在6.95—9.06 meV之間進行調控.而在HgTe/HgCdTe量子阱中仇志軍等[15]發現其Rsshba自旋分裂能可達28.2 meV.可見HgCdTe是制備自旋電子器件的有力候選材料之一.

目前,對Cd組分小于臨界點xc=0.165的倒置型能帶序HgCdTe體材料的研究還鮮有報道.本文通過單晶生長了Cd組分為0.1的p型HgCdTe體材料,然后在其表面通過陽極氧化的方法使氧化層與體材料界面交界處形成反型層,制備了具有倒置型能帶序的HgCdTe場效應器件.利用磁輸運測試,在樣品中觀察到了量子霍爾平臺效應和Shubnikov-de Haas(SdH)振蕩效應.通過分析SdH振蕩效應,得到樣品的零場自旋分裂能約為26.55 meV.

2 實 驗

通過單晶生長制備了Hg0.9Cd0.1Te體材料.將樣品在堿性溶液中進行陽極氧化[16],使其在表面形成厚度約為80 nm的氧化層.該氧化層有兩種效果:一是能夠將樣品表面與外界空氣隔離以保護樣品;二是將HgCdTe體材料表面鈍化,從而在氧化層與HgCdTe體材料交界處形成反型層,即二維電子氣.

采用范德堡測試方法[17],將樣品切成5 cm×5 cm的方塊,在方塊的四個頂角上用金屬銦制作四個電極以形成歐姆接觸.測試在低溫超導磁體系統中進行,磁場垂直于樣品表面,溫度維持在1.5 K.給樣品通以rms值為1μA和頻率為13.333 Hz的低頻交流電流,再通過鎖相放大器來測量磁阻值以獲得樣品的各項磁輸運參數.

3 實驗結果與討論

圖1給出了樣品在溫度為1.5 K時縱向磁阻ρxx和霍爾磁阻Rxy隨磁場的變化.如圖1所示,在高場范圍內霍爾磁阻呈現出良好的量子霍爾平臺,表明在氧化層與HgCdTe體材料交界處確實形成了二維電子氣.在低場范圍內,Rxy呈現類拋物線型變化;高場范圍內,霍爾平臺偏離了標準霍爾平臺數值h/(ie2),這是由于樣品內部存在著并聯平行電導[18].該平行電導主要來源于HgCdTe體材料內的載流子.我們的樣品是Cd組分為0.1的負帶隙HgCdTe體材料,由于它本身的電阻非常小,二維電子氣與之并聯后呈現出的電阻就變得很小.這也是導致縱向磁阻ρxx在高場范圍內本應該呈現的SdH振蕩現象變為圖1中曲線的原因.

由于低場范圍內Rxy受到平行電導的干擾,其低場擬合直線嚴重偏離霍爾平臺的中點,因此這里不采用線性擬合低場范圍內Rxy隨磁場的變化來獲得霍爾濃度.通過分析縱向磁阻ρxx的SdH振蕩來獲得樣品的載流子濃度及各項參數.為了更加清楚地研究SdH振蕩的信息,對縱向磁阻ρxx進行了去背底處理,如圖2所示.從圖2觀察到明顯的拍頻現象,在ν=12和ν=13之間出現了拍頻節點.

圖1 溫度為1.5 K時,樣品在垂直磁場下縱向磁阻ρxx(左軸)和霍爾磁阻Rxy(右軸)隨磁場的變化Fig.1.The longitudinal(left scale)and transverse resistance(right scale)at 1.5 K.

圖2 對SdH振蕩進行去背底處理后得到的變化曲線Fig.2.Remove the background resistance from SdH oscillations.

根 據 填 充 因 子ν= 2EF/(?ωc)及EF=(?代表普朗克常數,EF代表費米能級,ωc為電子的回旋共振頻率,kF表示費米波矢,m?是電子的有效質量)可以得出填充因子ν與磁場的倒數的關系式ν=hn/(eB).如圖3所示,通過線性擬合填充因子ν隨1/B的變化可以得到斜率k=hn/e=53.758,從而得到電子濃度n=1.3×1016m?2.從圖3可以觀察到拍頻節點的位置正好處于ν=12和ν=13之間,推測其約為12.5.所有的點都基本在擬合直線附近,說明樣品中不存在第二子帶振蕩,所得電子濃度也要低于仇志軍等[15]在HgTe/Hg0.3Cd0.7Te量子阱中得到的濃度(1.86×1016m?2),表明本文的樣品是單子帶占據系統.

圖3 填充因子ν隨磁場的倒數1/B變化的擬合直線Fig.3.Filling fcator ν versus the reciprocal of the magnetic fi eld.

為了分析拍頻現象的成因,進一步用快速傅里葉變換(fast Fourier transform,FFT)研究了SdH振蕩曲線,如圖4所示,從圖中觀察到明顯劈裂的雙峰,表明確實存在兩個頻率相近的振蕩引起了拍頻現象.引起拍頻現象的原因主要有兩個:一是零場自旋分裂;二是磁致子帶間散射.僅憑拍頻難以斷定是自旋分裂的貢獻還是磁致子帶間散射的貢獻[19].從SdH振蕩的擬合分析中已發現本文的樣品是單子帶占據系統,而在單子帶系統中不會出現磁致子帶間散射,從而可以確定在樣品中是零場自旋分裂導致了拍頻現象的產生.因此可以從SdH振蕩來分析樣品的零場自旋分裂能及有效g因子.從FFT曲線峰值的對應頻率可以計算樣品電子濃度,由n=(f1+f2)e/h得到電子濃度為1.32×1016m?2,與前文所得電子濃度非常接近,說明我們的擬合直線是比較理想的.

圖4 SdH振蕩曲線FFT結果Fig.4.Fourier transform of the SdH oscillations.

電子總自旋分裂包括Zeeman分裂、Rashba自旋-軌道耦合和Dresselhaus自旋-軌道耦合,拍頻節點與這三種機制都有關系[20].與需要外加磁場才能產生Zeeman分裂不同,Rashba自旋-軌道耦合和Dresselhaus自旋-軌道耦合這兩種由自旋-軌道耦合引起的自旋分裂在零磁場下就存在,因而被稱為零場自旋分裂.當Rashba自旋-軌道耦合和Dresselhaus自旋-軌道耦合強度相當時,由于兩者受時間反演轉換影響,零場自旋分裂能近乎于零,拍頻節點消失[20].圖2中明顯的拍頻振蕩表明必定是兩者之一占據了主導作用.Dresselhaus自旋-軌道耦合主要由體反演不對稱引起,而Rashba自旋-軌道耦合則主要由結構反演不對稱引起.理論和實驗研究都表明,對窄禁帶半導體而言,電子的自旋分裂主要由結構反演不對稱性引起[21].當電子濃度達到1016m?2時,倒置型能帶序材料第一導帶子帶的重空穴特性會顯著增強Rashba自旋分裂[15].因而在負帶隙HgCdTe體材料中Rashba自旋-軌道耦合占具主導作用,Dresselhaus自旋-軌道耦合作用相對而言可忽略.

由上所述,電子的自旋分裂能包括零場自旋分裂能和Zeeman分裂能兩個部分,一般可寫為[22]

其中,右邊第一項為零場自旋分裂能,第二項為一階Zeeman分裂能,第三及以上項為高階Zeeman分裂能項,電子的Zeeman分裂與總磁場成正比,在低場范圍內高階項可忽略.因而(1)式也可簡單地近似寫為[23]

忽略Dresselhaus自旋-軌道耦合作用后,當單個自旋簡并子帶的自旋簡并被由Rashba效應引起的零場自旋分裂解除時,如果自旋向上電子和自旋向下電子的濃度相近,則自旋向上電子的SdH振蕩和自旋向下電子的SdH振蕩的周期相近,疊加在一起就可能產生拍頻.總振幅可以表示為自旋向上電子SdH振蕩和自旋向下電子SdH振蕩的疊加[24,25]:

其中E±=E±δ/2是自旋向上和自旋向下子帶的能量.在(2)式的近似下,(3)式余弦項cos[2π(EF?E±)/(?ωc)?π] = cos[π(nh?m?Δ0/?)/(eB)?πm?g?/(2m0)?π]關于1/B的頻率分別為f±=(nh?m?Δ0/?)/(2e),由此得到Δ0=e?(f??f+)/m?以及n=e(f++f?)/h,都與有效g因子無關.當根據Yang等[26]的報道取m?=0.0185m0時,由上述FFT得到的自旋子帶的SdH磁阻振蕩頻率差可以得到零場自旋分裂能Δ0=46.38 meV,比仇志軍等[15]報道的HgTe/Hg0.3Cd0.7Te量子阱中的Rashba自旋分裂能(28.2 meV)更大.從帶隙結構上講,根據Laurenti等[27]的分析可以得到本文的樣品在1.5 K時Eg=?0.124 eV,而HgTe在相同溫度下Eg=?0.303 eV,因而本文的樣品的零場自旋分裂能應該比仇志軍等獲得的結果小才合理.根據仇志軍等[15]的報道m?=(0.044±0.005)m0及Yang等[26]的報道m?=0.0185m0做插值時得m?=0.0323m0,則零場自旋分裂能Δ0=26.55 meV,小于仇志軍等的結果且大于魏來明等[13]和高礦紅等[14]的結果.Hg0.9Cd0.1Te的帶隙寬度介于HgTe和Hg0.78Cd0.22Te之間,其自旋-軌道耦合強度應當也是介于兩者之間,因而這一結果較符合從帶隙結構而言的期望值.

根據(2)式與SdH振蕩中的拍頻節點可估算有效g因子.(3)式也可化為[18]

第一個余弦項是頻率項,決定了總的SdH振蕩的頻率,第二個余弦項是振幅包絡項.當零場自旋分裂Δ0存在時,振幅包絡cos(πδ/?ωc)是1/B的周期函數.當|δ|/(?ωc)=n+1/2(n=0,1,2,···)時,振幅包絡為零,出現拍頻節點[22].因此可由拍頻節點估算總自旋分裂能δ= ?ωc(n+1/2)(n=0,1,2,···).根據Teran等[28]對拍頻節點的分析,從圖2觀察到的拍頻節點對應于δ=(3/2)?ωc,由此可得δ=23.62 meV.由(2)式得g?=(δ?Δ0)/(μBB)=?11.54,小于仇志軍等[15]得到的g?=?18.2,但在同一個數量級,與零場自旋分裂能的趨勢保持一致.Yakunin等[29]報道了具有倒置能帶序的HgTe/Hg0.76Cd0.24Te量子阱中二維電子系統的自旋極化率,用重合法得到的結果是|m?rg?|=0.786.本文樣品的自旋極化率|m?rg?|約為0.373,顯然比Yakunin等的結果要小,主要是因為本文在低場范圍內做了近似估算,而他們得到的是高場自旋極化率.高場范圍內Zeeman分裂增強,有效g因子值增大,從而高場自旋極化率要大于低場自旋極化率.Zhang等[30]通過重合法得到的[001]方向的HgTe/HgCdTe量子阱中二維電子系統的自旋極化率在0.4到1.7之間,低場內的值與本文的結果比較接近,表明本文樣品具有與HgTe類似的能帶結構性質.g?本身是自旋-軌道耦合直接導致的一個量,隨著帶隙的減小,自旋-軌道耦合作用增強,有效g因子不斷減小,甚至變成負值[31].HgCdTe本身具有窄禁帶的特點,而Cd組分為0.1時其帶隙為負,價帶與導帶的耦合作用非常強,有效g因子的值與這一特質是相符合的.

4 結 論

通過分析負帶隙HgCdTe體材料反型層中的SdH振蕩現象,發現其具有非常大的零場自旋分裂能,約為26.55 meV,表明材料中存在強烈的Rashba自旋-軌道耦合.負帶隙HgCdTe體材料所具有的倒置型能帶序使其第一子能帶具有重空穴特性以及強烈的自旋-軌道分裂,兩者都導致了Rashba自旋-軌道耦合作用的增強.這些研究結果對今后設計和研發自旋電子器件提供了積極的實驗基礎.

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