冬季太湖草、藻型湖區N2O的生成與排放特征

鄭小蘭 ,劉 敏,文帥龍,劉德鴻,鐘繼承 (1.中國科學院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環境國家重點實驗室,江蘇 南京 210008；2.中國科學院大學,北京 100049；3.河南科技大學農學院,河南 洛陽 471003；4.南京師范大學地理科學學院,江蘇 南京 210023)

氧化亞氮(N2O)是一種非常重要的溫室氣體,在大氣中停留時間可達140a之多,且其在對流層中發生光化學反應對臭氧層產生極大破壞作用,百年增溫勢(GWPs)是CO2的310倍.諸多研究已證明N2O的排放與人類活動密切相關,受人類影響較大的內陸水生態系統因受到不斷增加的氮負荷約有0.68g/a轉化為N2O,使其成為N2O排放的熱點[1].國內外已有眾多針對不同生態類型水體N2O濃度及釋放通量的研究[2],但現有的研究還僅限于為數不多的湖泊[3].目前我國湖泊受人為影響較重,普遍具有較高的氮負荷,更加重了N2O由水體釋放進入大氣,因此研究富營養化湖泊中N2O的釋放規律以及影響因素對于估算水體溫室氣體排放具有極重要的現實意義.

研究者們試圖量化在不同水環境條件下N2O的排放通量[4-5],而多生態類型湖泊N2O的生成與排放的空間異質性給準確估算湖泊N2O通量帶來了很大的不確定性.現有的研究表明水柱中藻類的存在會對N2O的生成與排放特征產生重要的影響,藻類的存在會增加N2O的生成與排放[6].同時有研究表明大型水生植物如蘆葦、水葫蘆對于N2O的生成與排放產生重要的影響,水生植物可以改變氧化還原條件及通過自身的導流作用促進N2O生成與排放[7].由此可見不同生態類型湖區N2O的生成與排放受多種因素影響,因此對不同生態類型湖區N2O生成與排放的對比研究尤為必要;另外,現有的研究鮮有將水-氣界面,水體溶存以及泥-水界面N2O釋放通量共同研究;N2O生成與排放具有明顯的季節性特征,因此開展N2O生成與排放季節性研究,并探討在不同季節影響N2O生成與排放的關鍵環境因子,對于更好的理解多生態類型湖區N2O生成與排放的空間異質性具有重要的意義.

太湖是我國第三大湖泊,是典型的大型淺水富營養化湖泊,并有著復雜的生態系統類型.根據太湖的自然環境特征和沉積物類型[8-9],太湖大致可以分為3個區域:北部,主要包括五里湖和梅梁灣,污染相對比較嚴重,也是藍藻水華暴發最嚴重的區域,底部沉積有較多的淤泥;南部主要是東山島以及東部沿岸區,以挺水植物及沉水植物為主,沉積物為含較多有機碎屑的軟泥,及中部過渡區域[10].在不同的生態系統類型湖區沉積物類型不同,水柱及沉積物中氮形態及其含量,及水柱中DO、pH值、Eh、濁度差異顯著[8,11],這些因素勢必會影響到水柱和沉積物中氮的遷移轉化過程,從而影響N2O的生成、消耗和遷移,最終影響N2O的排放通量.本研究擬以太湖典型藻型湖區及草型湖區為研究對象,通過野外原位定點觀測及實驗室微環境試驗來研究草、藻型湖區N2O排放的差異及其關鍵影響因素,以了解多生態類型湖泊N2O的生成與排放差異.從而為我國湖泊N2O通量估算及全球評估湖泊N2O排放的重要性提供數據支持,且對我國富營養化湖泊減排措施的制定具有重要的現實意義.

1 材料與方法

1.1 采樣點概述

本研究選取太湖典型的草型湖區胥口灣及典型的藻型湖區梅梁灣(31°31′43.02N,120°12′32.92E)為研究對象,其中胥口灣草型湖區又分為沉水植物區(胥口灣1:31°08′51.35N,120°25′31.63E)及挺水植物區(胥口灣2:優勢種為蘆葦,31°06′54.28N, 120°25′31.64E).藻型湖區夏季時藍藻水華暴發嚴重,冬季藻類在沉積物表層腐敗堆積,故該湖區有機質含量較高;草型湖區水草茂盛,冬季時沉水植物區水草較少,而挺水植物區有大量蘆葦生長.

圖1 太湖采樣點位示意Fig.1 Sampling-sites in Lake Taihu

1.2 樣品采集及分析

采樣工作于2017年2月份進行,用漂浮通量箱采集水-氣界面通量樣品.漂浮通量箱用直徑20cm的PVC管制成(高度為100cm),其中一端開口,另一端用PVC材料制作的蓋子密封,蓋子下方通量箱內部裝有風扇,采樣時可使箱內氣體混合均勻.蓋子上方留有3個小孔,其中一個起平衡氣壓的作用,采樣時封閉,一個孔安裝溫度計監測箱體內溫度,另外一個孔安裝PU采樣管(外徑6mm,內徑3mm).通量箱外面距離密封端30cm處安裝一個圓周擋板,用來固定漂浮輪胎.采樣前,提起箱體,使箱體內與周圍空氣混合均勻,然后垂直放入水體,塞緊橡膠塞.漂浮通量箱約70cm位于水柱中,約30cm長度位于水氣界面上,形成一個采樣頂空.用連接三通閥的醫用注射器采集0時刻的氣體樣品保存于預先抽成真空的20mL玻璃瓶內,采集樣品前先抽取一次氣體棄掉,可以消除采樣管死體積帶來的誤差,分別在0、20、40、60min時刻采集氣體樣品[12],每個位點3組重復,同步記錄箱體內溫度.樣品采集后盡快運回實驗室分析.氣體樣品采用配有十通閥反吹裝置和電子捕獲器(ECD)的氣相色譜儀(Agliet7890B)測定.條件:柱溫55℃、后檢測器(ECD)溫度300℃,載氣為高純氮氣流速為30mL/min,燃氣為氫氣,流速為45mL/L.進樣時用帶有三通閥的注射器吸取5mL氣樣注入進樣口分析,所采氣體樣品可直接測定,記錄N2O的摩爾分數值(×10-6).

氣體樣品采集時用虹吸法同步采集水樣于20mL頂空瓶中,加入甲醛溶液0.2mL以抑制微生物活性,水樣溢出瓶口,塞緊瓶塞.為避免氣泡產生,在用橡膠瓶塞封口時,在橡膠塞上插入注射器針孔,使多余水樣從注射器中流出.水柱中N2O溶存濃度用頂空-氣相色譜技術進行分析,先用注射器將約10mL的高純氮氣注射進20mL血清瓶中,置換出等體積的水,室溫下劇烈震蕩1min后靜置隔夜,使目標氣體在玻璃瓶的液相和氣相中達到動態平衡,然后用氣相色譜儀進行色譜分析.此外用500mL聚乙烯塑料瓶采集表層水樣,冷藏運回實驗室用于水質常規指標測定.水樣經0.45μm碳酸纖維濾頭過濾用于、、、分析.采用紫外分光光度法測定,濃度采用α-萘胺比色法測定,濃度采用納式試劑比色法測定;原水樣中TN和TP采用過硫酸鉀消解法測定.沉積物樣品用2mol/L KCl提取后測定、及;用多參數水質儀(YSI,Yellow Springs)記錄環境參數,如現場測定表層水水溫、pH值、鹽度及DO濃度等.

沉積物柱樣由便攜式沉積物柱樣采樣器采集,上下密封后無擾動帶回實驗室,用玻璃棒將上層水混勻采集沉積物柱表層水樣于20mL血清瓶,將沉積物切片取表層2cm沉積物離心取上清液于血清瓶,測定沉積物表層水體及沉積物表層間隙水中N2O濃度,用于計算沉積物-水界面N2O釋放通量[13].沉積物理化性質測定參照《土壤農化分析》第三版[14].沉積物經80℃烘干,經100目篩分后,用過硫酸鉀消解法測定TN和TP的測定;沉積物含水率測定通過105℃烘干至恒重時的失重獲得.

1.3 環境因子對N2O生成影響的微環境實驗

根據本課題組在太湖的前期研究基礎及太湖水質實際情況,主要探討無機氮濃度、碳源、鹽度及溫度這些主要的環境因子對N2O生成的影響,環境因子及各處理如表1所示.環境因子對N2O生成影響的微環境試驗采用泥漿法,在已有研究的方法上經過改善[15],具體步驟如下:稱約3g混合均勻的表層沉積物樣于50mL血清瓶中,加入10mL用原位湖水配置的培養水,用高純氮氣吹掃10s,趕走頂空的氧氣來維持厭氧環境[16],氮氣吹掃后立即塞進橡皮塞確保不漏氣.采集0時刻樣品于真空瓶后,用氮氣平衡瓶內氣壓,然后將培養瓶放入搖床中振蕩(70r/min,原位溫度)避光培養4h后劇烈地晃動血清瓶以使頂空氣體達到平衡,用20mL 3mol/L NaCl溶液[17]置換同體積頂空氣體,為4h時刻氣體樣品,盡快使用氣相色譜儀進行分析.

表1 環境因子及各試驗處理Table 1 Environmental factors and test treatments

1.4 通量計算

1.4.1 水-氣通量的計算方法N2O的釋放通量是指在單位時間內單位面積上溫室氣體濃度的變化量,正值表示N2O氣體從水體向大氣中排放,即“源”;負值表示水體吸收N2O氣體,即“匯”.N2O通量采用下式計算:

式中:Fg為水-氣通量,μg/(m2·h);ρ為N2O密度,g/L;V為通量箱體積,m3;A為通量箱口面積,m2;dG/dt為通量箱內N2O氣體濃度隨時將變化的斜率;T為通量箱內溫度,℃.

1.4.2 水體濃度計算方法 ①頂空氣體濃度的計算:將頂空氣體視為理想氣體,頂空氣體組分濃度由Dalton分壓定律計算:

式中:PG為體系內某氣體組分的分壓值,Pa;nG為該氣體組分的物質的量;R為理想氣體常數,8.314×103Pa/L/(mol·K);T表示體系內的熱力學溫度,K;VT為氣體總體積,L;CG為最終要求得的該氣體組分的濃度,μmol/L;fG為該氣體組分的物質的量分數,氣相色譜測定得到,×10-6;P為體系內氣壓值,Pa.

②培養體系內水體濃度計算:假設水樣瓶中頂空氣體與水體達到溶解平衡,瓶內水體溶存氣體的濃度根據改善后的Weiss氣體溶解度公式計算[18],頂空內總壓強是1atm,則水體溶存N2O濃度可由下式計算:

式中:C為N2O水體溶存氣體濃度,μmol/L,fG為N2O的物質的量分數,氣相色譜測定得到,×10-6;F為換算系數,相當于溶解度系數, mol(L·atm);T是熱力學溫度,K;S為水體鹽度,‰; A1(-165.8810),A2(222.8743), A3(92.0920), A4(-1.4842), B1(-0.056235),B2(0.031619), B3(-0.004847)是常數.

③培養體系內氣體累積濃度計算:培養產生的氣體包括水體溶存的及頂空內的N2O,換算為水體累計濃度CG為(μmol/L):

式中:CH和CW分別為頂空和水體內N2O濃度VH和VW分別為頂空和水體體積,L.

1.4.3 泥-水通量計算方法[21]

式中:FS為泥水通量,μmol/(m2·h);?為沉積物孔隙度;DS為沉積物總擴散系數,cm2/s;dc/ds濃度梯度,μmol/m4;DW為N2O水體擴散系數,cm2/s;θ為彎曲度.

1.4.4 微環境實驗中沉積物生成N2O速率計算 由2.4中計算水體溶存濃度過程中計算出培養體系內頂空氣體濃度CH和剩余水體濃度和CW以及兩相體積即可求得體系內N2O濃度,再根據培養瓶體積、培養時間以及所用沉積物質量換算出3個湖區沉積物N2O釋放潛力.

式中:Ps為沉積物釋放潛力,ng/(g?h);CT為水體累計生成N2O濃度,μmol/L;C0為水體初始N2O濃度,μmol/L;V為培養水體積,L;m為沉積物干重,g;t為培養時間,h;M為N2O的分子量,g/mol.

1.5 數據處理與分析

采用Excel2010和SPSS20.0進行數據分析,并用Origin8.0軟件作圖.單因素方差分析用以分析不同湖區N2O溶存、遷移及釋放差異;Bonferroni多重比較分析用以分析不同濃度處理組間沉積物N2O生成潛力的差異.

2 結果與討論

2.1 水柱及沉積物性質

如表2所示,藻型湖區,挺水植物及沉水植物湖區水溫在采樣期間無明顯波動,水柱DO含量存在明顯差異,藻型湖區水柱DO含量高于挺水植物湖區和沉水植物湖區.水柱TN及TP濃度自底部至表層逐漸降低,濃度呈增加趨勢,水柱中表層及底層TN及均表現出藻型湖區＞沉水植物湖區＞挺水植物湖區,濃度表底層出現相反的趨勢,即表層為挺水植物湖區相對較高,底層藻型湖區較高,均與呈相反的現象.沉積物,及含量與表層水體濃度呈現相同狀況,均與泥-水界面濃度分布存在差異.底層與表層水體中的濃度變化可知挺水植物湖區表層濃度比底層高出133.2%,藻型湖區表層比底層下降10.7%,沉水植物湖區升高39.1%變化表現為藻型湖區表層高于底層,挺水植物湖區底層高于表層,沉水植物湖區基本穩定.的濃度總體表現為底層高于表層.

表2 2月份水柱及沉積物基本理化性質Fig.2 Basic physical and chemical properties of water and sediments in February

藻型湖區富營養化較為嚴重,水中氮營養鹽含量均高于污染相對較輕的沉水植物湖區和挺水植物湖區,如表2所示.梅梁灣藻型湖區受到農業、工業污染及城市生活污染由來已久,采樣點距離梁溪河口比較近,以前該區域受到梁溪河污水排放的影響比較大,沉積物中蓄積的營養鹽含量較高,另外該研究區域靠近太湖黿頭渚風景區,該處水域受人為影響也比較大.所以梅梁灣藻型研究區水質及底泥富營養化程度較重.溫度升高時,該湖區營養鹽為藍藻的爆發提供充足的供給物質,泥-水界面處3種形態N鹽含量均較高,該區域沉積物內源負荷較為嚴重并對水柱的營養水平及環境產生影響[19].沉水植物及挺水植物湖區由于大量水生植物的存在,水生植物凋亡后會沉入底泥,導致草型湖區存在較高的有機質及總氮含量.另一方面,該區域水生植物生成發育良好,可以大量吸收湖水中的營養鹽,起到凈化水質的作用.

2.2 N2O泥-水通量、水體溶存濃度及水-氣界面通量

3個湖區在泥-水界面N2O排放通量(圖2C)存在顯著差異(P＜0.001),主要表現為藻型湖區＞沉水植物湖區＞挺水植物湖區((29.598 ±0.196)μmol/(m2·h),(10.89±1.6621)μmoL/(m2·h),(3.828±0.294)μmol/(m2·h)).水體溶存N2O濃度(圖2B)存在空間上的顯著性差異(P=0.001),主要表現為藻型湖區＞挺水植物湖區＞沉水植物湖區((0.0247±0.0003)μmol/L, (0.0236±0.0003)μmol/L,(0.0219±0.0001)μmol/L). 水-氣界面N2O排放通量(圖2A)與泥-水界面通量一致,存在顯著性差異(P=0.002),主要表現為藻型湖區＞沉水植物湖區＞挺水植物湖區((123.1039±11.4334) μg/(m2·h),(79.1902±4.8957)μg/(m2·h),(53.4452±4.2251) μg/(m2·h)).

圖2 N2O在水－氣、泥－水界面通量及水柱中溶存濃度Fig.2 The flux of N2O in water-gas interface and sediment-water interface and dissolved N2O concentration in water column

梅梁灣水-氣界面N2O釋放通量最大值明顯高于吳平等[20]對梅梁灣及東太湖水-氣界面通量值范圍,且空間分布也與其存在差異(圖2).本次觀測中,梅梁灣水氣界面通量明顯高于沉水植物及挺水植物,說明水體富營養化加劇了N2O釋放.泥-水界面釋放N2O通量與水-氣界面存在一致性,均表現出藻型湖區＞沉水植物湖區＞挺水植物湖區,Pearson相關性分析顯示水-氣界面與泥-水界面N2O通量存在極顯著相關關系(p=0.905).藻型湖區處于非藍藻暴發期,沉積物中無機氮負荷(、、)要遠遠高于挺水植物及沉水植物區.其次不同研究點位其他環境因子的影響,冬季藻型湖區非藻藍藻爆發期,水柱中無機氮含量較高,為N2O產生提供基質.

熊正琴等[21]研究得出水-氣界面N2O釋放通量與水柱溶存N2O濃度存在正相關性,而本文觀測到挺水植物湖區泥-水界面及水-氣界面通量均小于沉水植物湖區,但水體溶存濃度卻高于后者,這與挺水植物湖區生長的植物特征有密切關系,蘆葦根系創造了好氧與厭氧界面,為硝化反硝化提供了好氧與厭氧環境,古小治等[22]實驗得出有蘆葦存在是水體N2O濃度比無蘆葦生長對照組高出14倍,王洪軍[23]在梅梁灣監測植被型(蘆葦)湖濱帶水-氣界面N2O釋放通量達到190.7μg/(m2·h),明顯高于裸露型湖濱帶81.6μg/(m2·h).蘆葦等挺水植物對氨氧化細菌(AOB)活性影響大于對氨氧化古菌(AOA),在蘆葦根系氨氧化細菌將氧化為,為反硝化提供底物,從而增加水體N2O的濃度[24].另外,N2O的釋放可通過植物通氣組織而非氣體擴散的途徑釋放到大氣中,而在使用漂浮通量箱收集水-氣界面N2O氣體時并未將蘆葦收割并罩在通量箱內,導致挺水植物區N2O水-氣界面通量偏低.另外與沉水植物區相比,挺水植物區有著較高的水柱N2O溶存濃度也與挺水植物區所處的位置有關,挺水植物區位于岸邊帶,風浪擾動相對較小,更有利于N2O的溶存.另外推測可能與挺水植物區微生物區系也有關系,值得后續研究中對多生態類型湖區微生物區系開展研究.

2.3 環境因子對沉積物N2O生成速率的影響

圖3 添加對3個湖區沉積物生成N2O的影響Fig.3 Effect of concentration on the formation of N2O in 3 zones in Lake Taihu

圖4 添加對3個湖區沉積物生成N2O的影響Fig.4 Effect of concentration on the formation of N2O in 3 zones in Lake Taihu

圖5 有機碳添加對3個湖區沉積物生成N2O的影響Fig.5 Effect of organic carbon concentration on the formation of N2O in 3 zones in Lake Taihu

2.3.3 碳源添加對N2O釋放的影響 不同濃度乙酸鹽添加下(圖5),藻型湖區及挺水植物湖區沉積物N2O釋放潛力呈現顯著差異(P=0.02,P=0.005),沉水植物湖區差異不顯著(P=0.111).3個湖區N2O生成速率隨添加乙酸鹽濃度增加總體上呈下降趨勢,多重比較分析顯示藻型湖區添加乙酸鹽濃度50mg/L時,N2O產生速率是增加的,乙酸濃度為100mg/L時,沉積物N2O釋放潛力顯著低于其他組,挺水植物湖區添加乙酸濃度20mg/L時,沉積物N2O釋放顯著低于其他組,沉水植物湖區沉積物N2O釋放潛力隨添加乙酸濃度增加不存在明顯差異.因此乙酸鹽對沉積物N2O產生的影響并非簡單的隨碳源添加而增加的關系,更多地表現為抑制沉積物N2O產生和釋放.

在水體中,微生物主要利用可溶性有機碳(DOC).研究發現,碳氮比會影響反硝化過程,反硝化作用最適的碳氮比為1.25(摩爾數比)[34],碳氮比低于20:1,即乙酸濃度低于20mg/L時,水體發生不完全的反硝化作用,N2O還原受阻,會引起水體積累的N2O增多[35].當碳氮比過高時,乙酸會抑制N2O的產生[36-37],底層水柱中TN濃度分布為:藻型湖區(5.156mg/L)、挺水植物(3.598mg/L)、沉水植物(3.04mg/L),因此藻型湖區在添加乙酸濃度為50mg/L,及沉水植物超出20mg/L時抑制N2O生長及釋放.研究發現相比較葡萄糖和蔗糖等碳營養源,乙酸鈉作為反硝化過程的碳源更能提高反硝化速率,水體硝態氮的去除率更高且N2O生成量較少.一方面,從生物化學角度分析,糖酵解途徑和三羧酸循環(TCA)是微生物利用有機碳作為碳源和能源的兩條主要途徑[38].乙酸作為碳源很容易形成乙酰基輔酶A(Acetyl-CoA),是以上兩條途徑的關鍵組分,所以乙酸鈉是更加直接的碳源,當施加乙酸鈉作為碳源時,反硝化系統中酶的活性(如硝酸還原酶、亞硝酸還原酶、一氧化氮還原酶以及氧化亞氮還原酶)也得到激發,由于乙酸鹽對于N2OR活性的激發效果更加明顯,所以作為反硝化中間產物的N2O并不會集聚[39-40].另一可能的原因反硝化微生物種類與基因間存在差別,所以當施加不同種類碳源時,會促進一部分微生物過度繁殖,從而會抑制其他微生物的生長與繁殖,由于參與的反硝化微生物不同,而產生的N2O速率也有所不同.所以從總體上說,冬季太湖沉積物-水界面N2O生成速率不受碳源的限制,這與太湖沉積物及上覆水中含有相對較多的碳源有關.

2.3.4 鹽度(Cl-)對N2O生成的影響 藻型湖區N2O隨添加不同鹽度處理組間(圖6)存在極顯著性差異(P=0.009),而挺水植物和沉水植物湖區無顯著性差異(P=0.629,P=0.158).藻型湖區及挺水植物湖區沉積物N2O釋放潛力隨添加Cl—濃度先增加然后逐漸降低,但添加Cl—組沉積物釋放N2O潛力始終高于控制組;沉水植物湖區沉積物N2O釋放潛力隨添加Cl—濃度增高降低明顯,在添加Cl—濃度為100mg/L時高于50mg/L,Cl—濃度為150mg/L時沉積物N2O釋放潛力最低.

圖6 鹽度對3個湖區沉積物生成N2O的影響Fig.6 Effect of salinity on the formation of N2O in 3 zones in Lake Taihu

Bernhard等[41]發現氨氧化古菌(AOA)受水體中鹽度影響且Magalhaes等[42]也發現河口沉積物中鹽度升高使硝化細菌活性增加50%,因為在淡水湖泊中微生物種群或N2O還原酶對鹽度升高更為敏感[43],可通過抑制N2O還原為氮氣而直接或間接影響N2O的生成與排放[44],于是有更多的在反硝化過程中被氨氧化細菌還原為當培養水中Cl—濃度超過50mg/L時,出現相反的情況在水體沉積物中未見報道,但是在土壤 (包括農田和森林土壤)出現過相似情況[46].一方面鹽分會加快有機質的分解,使土壤有機質含量隨添加鹽度增加而降低,為土壤呼吸提供基質而消耗的氧氣越來越少,不利于反硝化過程產生N2O;另一方面可能是作為專性酶參與土壤硝態氮的進一步還原過程的硝酸還原酶和亞硝酸還原酶活性受鹽度抑制,從而導致土壤N2O排放減少.太湖河網密布,且近幾年多數河流受到城鎮廢污水及農村生活污水的的直接污染[47],嚴重富營養化河網釋放的N2O等溫室氣體占整個太湖流域釋放N2O的10%～50%[37],因此鹽度對于N2O釋放過程中硝化細菌和反硝化細菌的干擾機制有待進一步研究.

2.3.5 溫度對N2O生成的影響 藻型湖區、挺水植物湖區及沉水植物湖區N2O生成潛力在不同培養溫度下(圖7)存在顯著性差異(P=0.001,P=0.005,P＜0.001),3個湖區中N2O生成都隨著溫度的升高而增大,多重比較分析顯示溫度升高至20℃時對沉積物N2O釋放潛力的影響明顯增加.即當溫度從5℃升高至20℃時沉積物N2O釋放潛力分別增加2.61,2.16和2.57倍.

圖7 溫度對3個湖區沉積物生成N2O的影響Fig.7 Effect of temperature on the formation of N2O in 3 zones in Lake Taihu

溫度通過影響沉積物微生物活性、硝化與反硝化速率及N2O傳輸速率而影響N2O的生成、遷移與轉化.通常大于5℃的溫度條件適宜微生物發生反硝化作用.有研究發現,溫度與反硝化呈正比,溫度會影響反硝化微生物的活性[48].Ryden等[49]的研究表明,在相同的土壤含水量和硝酸根含量條件下,土壤溫度從5℃增加到10℃,土壤反硝化速率從0.02kg/(hm2·d)增加到0.11kg/(hm2·d).此外水溫變化也會通過影響微生物活性和N2O氣體在水體的溶解度,間接影響到N2O的遷移.水溫升高能夠激發微生物活性,降低N2O氣體在水體中的溶解度,從而促進N2O的排放[50],這也就表明在夏季水溫較高時,并且水體營養鹽含量較高時是N2O釋放的高峰期.

3 結論

3.1 太湖典型草、藻湖區N2O排放存在空間差異顯著.首先水-氣界面及泥-水界面N2O釋放存在一致性:藻型湖區＞挺水植物湖區＞沉水植物湖區,其中水-氣通量分別為(123.10±11.43)μg/(m2·h), (79.19±4.90)μg/(m2·h), 和(53.45±4.22)μg/(m2·h),泥-水通量分別為(29.60±0.20)μmol/(m2·h),(10.89±1.66)μmol/(m2·h),和(3.83±0.30)μmol/(m2·h));水體溶存N2O濃度為藻型湖區＞沉水植物湖區＞挺水植物湖區,為(0.0247±0.0003)μmol/L,(0.0236±0.0003)μmol/L,(0.0219 ±0.0001)μmol/L

3.2 藻型湖區及沉水植物湖區N2O產生與遷移特征與其水體營養鹽含量相關;挺水植物湖區N2O的產生與遷移特征不僅與其水體營養鹽相關,且與所處的地理位置及與其生長的蘆葦等挺水植物的特征密不可分,

3.3 冬季太湖沉積物－水界面N2O的生成受無機氮濃度的影響,但對不同湖區的影響不盡相同;冬季N2O的生成不受碳源及鹽度的影響,但受冬季低溫的限制.

[1] Garnier J, Cébron A, Tallec G, et al. Nitrogen Behaviour and Nitrous Oxide Emission in the Tidal Seine River Estuary (France)as Influenced by Human Activities in the Upstream Watershed [J].Biogeochemistry, 2006,77(3):305-326.

[2] Liu F, Liu C Q, Wang S L, et al. Temporal and spatial variations of greenhouse gases concentrations in soils in Karst Stone Desertification Areas in central part of Guizhou Province. [J].2009,30(11):3136-3141.

[3] Wang H, Yang L, Wang W, et al. Nitrous oxide (N2O) fluxes and their relationships with water-sediment characteristics in a hypereutrophic shallow lake, China [J]. Journal of geophysical research-biogeoscience, 2007,112(G1):129-137.

[4] Harter T, Bossier P, Verreth J, et al. Carbon and nitrogen mass balance during flue gas treatment with Dunaliellasalina cultures[J]. Journal of applied phycology, 2013,25(2):359-368.

[5] Morell J M, Capella J, Mercado A, et al. Nitrous oxide fluxes in Caribbean and tropical Atlantic waters: evidence for near surface production [J]. Marine Chemistry, 2001,74(2):131-143.

[6] Weathers P J. N2O evolution by green algae [J]. Applied and environmental microbiology, 1984,48(6):1251-1253.

[7] Florez-Leiva L, Tarife?o E, Cornejo M, et al. High production of nitrous oxide (N2O), methane (CH4) and dimethylsulphoniopropionate(DMSP) in a massive marine phytoplankton culture [J].Biogeosciences Discussions, 2010,7(5):6705-6723.

[8] 張 路,范成新,王建軍,等.太湖草、藻型湖區間隙水理化特性比較 [J]. 中國環境科學, 2004,24(5):556-560.

[9] 秦伯強,吳慶農,高俊峰,等.太湖地區的水資源與水環境——問題、原因與管理 [J]. 自然資源學報, 2002,17(2):221-228.

[10] 秦伯強,羅瀲蔥.太湖生態環境演化及其原因分析 [J]. 第四紀研究, 2004,24(5):561-568.

[11] 王永平,朱廣偉,洪大林,等.太湖草、藻型湖區沉積物-水界面厚度及環境效應研究 [J]. 中國環境科學, 2013,33(1):132-137.

[12] Zhang L H, Song L P, Zhang L W, et al. Diurnal dynamics of CH4,CO2and N2O fluxes in the saline-alkaline soils of the Yellow River Delta, China [J]. Plant Biosystems, 2015,149(4):797-805.

[13] Zhong J C, You B S, Fan C X, et al. Influence of Sediment Dredging on Chemical Forms and Release of Phosphorus [J].Pedosphere (土壤圈(英文版)), 2008,18(1):34-44.

[14] 鮑士旦.土壤農化分析.3版 [M]. 北京:中國農業出版社, 2000:103-109.

[15] Zhao Y, Xia Y, Li B, et al. Influence of environmental factors on net N2, and N2O production in sediment of freshwater rivers [J].Environmental Science and Pollution Research, 2014,21(16):9973-9982.

[16] Christensen J P, Smethie Jr W M, Devol A H. Benthic nutrient regeneration and denitrification on the Washington continental shelf [J]. Deep Sea Research Part A. Oceanographic Research Papers, 1987,34(5/6):1027-1047.

[17] 鐘繼承,劉國鋒,范成新,等.湖泊底泥疏浚環境效應:Ⅲ.對沉積物反硝化作用的影響 [J]. 湖泊科學, 2009,21(4):465-473.

[18] Weiss R F, Price B A. Nitrous oxide solubility in water and seawater [J]. Marine chemistry, 1980,8(4):347-359.

[19] 楊元龍,蔡啟明,秦伯強.太湖梅梁灣沉積物-水界面氮遷移特征初步研究 [J]. 湖泊科學, 1998,10(4):141-47.

[20] 吳 平,李香華,逄 勇.太湖水-氣界面溫室氣體N2O日通量變化特征 [J]. 工業安全與環保, 2007,33(8):49-51.

[21] 熊正琴,邢光熹,沈光裕,等.太湖地區湖水與河水中溶解N2O及其排放 [J]. 環境科學, 2002,23(6):26-30.

[22] Gu X, Chen K, Fan C. Preliminary evidence of effects of Phragmites australis, growth on N2O emissions by laboratory microcosms [J]. Ecological Engineering, 2015,83(5):33-38.

[23] 王洪君,王為東,盧金偉,等.湖濱帶溫室氣體氧化亞氮(N2O)排放研究 [J]. 生態環境, 2006,15(2):270-275.

[24] Groffman P M, Gold A J, Jacinthe P A. Nitrous oxide production in riparian zones and groundwater [J]. Nutrient Cycling in Agro-ecosystems, 1998,52(2):179-186.

[25] Hwang S, Jang K, Jang H, et al. Factors Affecting Nitrous Oxide Production: A Comparison of Biological Nitrogen Removal Processes with Partial and Complete Nitrification [J].Biodegradation, 2006,17(1):19-29.

[26] Li X, Xia Y, Li Y, et al. Sediment denitrification in waterways in a rice-paddy-dominated watershed in eastern China [J]. Journal of Soils and Sediments, 2013,13(4):783-792.

[27] Wunderlin P, Mohn J, Joss A, et al. Mechanisms of N2O production in biological wastewater treatment under nitrifying and denitrifying conditions. [J]. Water Research, 2012,46(4):1027.

[28] Silvennoinen H, Liikanen A, Torssonen J, et al. Denitrification and Nitrous Oxide Effluxes in Boreal, Eutrophic River Sediments under Increasing Nitrate Load: A Laboratory Microcosm Study [J].Biogeochemistry, 2008,91(2):105-116.

[29] Mulder A, Graaf A A V D, Robertson L A, et al. Anaerobic ammonium oxidation discovered in a denitrifying fluidized bed reactor [J]. Fems Microbiology Ecology, 1995,16(3):177–184.

[30] Wang S, Liu C, Yeager K M, et al. The spatial distribution and emission of nitrous oxide (N2O) in a large eutrophic lake in eastern China: anthropogenic effects [J]. Science of the Total Environment, 2009,407(10):3330.

[31] Xia Y, Li Y, Li X, et al. Diurnal pattern in nitrous oxide emissions from a sewage-enriched river [J]. Chemosphere, 2013,92(4):421-428.

[32] Beaulieu J J, Schlesinger W H. Nitrous oxide emission from denitrification in stream and river networks [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2011,108(1):214.

[33] Herrman K S, Bouchard V, Moore R H. Factors affecting denitrification in agricultural headwater streams in Northeast Ohio, USA [J]. Hydrobiologia, 2008,598(1):305-314.

[34] 吳耀國.地下水環境中反硝化作用 [J]. 環境工程學報, 2002,3(3):27-31.

[35] Li Q, Li P, Zhu P, et al. Effects of Exogenous Organic Carbon Substrates on Nitrous Oxide Emissions during the Denitrification Process of Sequence Batch Reactors [J]. Environmental Engineering Science, 2008,25(8):1221-1228.

[36] Mueller D T, Herman G, Eikelboom R. Kinetics of N2O production and reduction in a nitrate-contaminated aquifer inferred from laboratory incubation experiments [J].Biogeosciences Discussions, 2010,7(1):503-543.

[37] 王智平,曾江海.農田土壤N2O排放的影響因素 [J]. 農業環境保護, 1994,13(1):40-42.

[38] Tam N F Y, Wong Y S, Leung G. Effect of exogenous carbon sources on removal of inorganic nutrient by the nitrificationdenitrificationprocess [J]. Water Research, 1992,26(9):1229-1236.

[39] Murray P J, Hatch D J, Dixon E R, et al. Denitrification potential in a grassland subsoil: effect of carbon substrates [J]. Soil Biology& Biochemistry, 2004,36(3):545-547.

[40] Jian F L, Zhao G D, Long S C, et al. Effect of carbon source and C/N ratio on heterotrophic denitrification of pure culture [J].Rural Eco-environment, 2005,21(2):42-45.

[41] Bernhard A E, Landry Z C, Blevins A, et al. Abundance of ammonia-oxidizing archaea and bacteria along an estuarine salinity gradient in relation to potential nitrification rates [J].Applied and Environmental Microbiology, 2010,76(4):1285-1289.

[42] Magalh?es C M, Joye S B, Moreira R M, et al. Effect of salinity and inorganic nitrogen concentrations on nitrification and denitrification rates in intertidal sediments and rocky biofilms of the Douro River estuary, Portugal [J]. Water Research, 2005,39(9):1783-1794.

[43] Teixeira C, Magalh?es C, Joye S B, et al. The role of salinity in shaping dissolved inorganic nitrogen and N2O dynamics in estuarine sediment-water interface [J]. Marine Pollution Bulletin,2013,66(1/2):225-229.

[44] Hu Z, Lee J W, Chandran K, et al. Nitrous Oxide (N2O) Emission from Aquaculture: A Review [J]. Environmental Science &Technology, 2012,46(12):6470-6480.

[45] Yu R, Kampschreur M J, van Loosdrecht M C, et al. Mechanisms and specific directionality of autotrophic nitrous oxide and nitric oxide generation during transient anoxia. [J]. Environmental Science & Technology, 2010,44(4):1313-9.

[46] Wong V N L, Greene R S B, Dalal R C, et al. Soil carbon dynamics in saline and sodic soils: a review. [J]. Soil Use &Management, 2010,26(1):2-11.

[47] Qin B, Xu P, Wu Q, et al. Environmental issues of Lake Taihu,China [J]. Hydrobiologia, 2007,581(1):3-14.

[48] Schulthess R V, Kühni M, Gujer W. Release of nitric and nitrous oxides from denitrifying activated sludge [J]. Water Research,1995,29(1):215-226.

[49] Ryden J C. Denitrification loss from a grassland soil in the field receiving different rates of nitrogen as ammonium nitrate [J].European Journal of Soil Science, 1983,34(2):355-365.

[50] Schrieruijl A P, Veraart A J, Leffelaar P A, et al. Release of CO2and CH4from lakes and drainage ditches in temperate wetlands [J]. Biogeochemistry, 2011,102(1):265-279.