污灌區鹽分累積對污染土壤汞釋放通量的影響

鄭順安,習 斌,吳澤嬴,周 瑋,黃宏坤,鄭向群

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污灌區鹽分累積對污染土壤汞釋放通量的影響

鄭順安1,2,3,習 斌1,2,吳澤嬴1,2,周 瑋1,2,黃宏坤1,2,鄭向群3*

(1.農業部農業生態與資源保護總站,北京 100125；2.農業部資源循環利用技術與模式重點實驗室,北京 100125；3.農業部環境保護科研監測所,天津 300191)

采用優化設計的動態通量箱,對不同鹽分(NaCl和Na2SO4)和鹽度(0~5%)的鹽漬化土壤土-氣界面的汞交換通量進行動態監測,研究鹽漬化對污灌區土壤汞和大氣釋放的影響.結果表明:(1)兩種鹽分類型對土壤Hg釋放的影響呈相反趨勢.與未發生鹽漬化的對照土壤相比,隨著NaCl鹽度梯度的上升,土壤Hg釋放通量呈現上升趨勢,5%鹽度處理下,Hg通量均值與對照相比提高了48.94%;而隨著Na2SO4鹽度梯度的上升,土壤Hg釋放通量呈現下降趨勢,5%鹽度處理下,Hg通量均值與對照相比降低了20.62%.(2)土壤鹽分含量與土壤汞釋放通量均值之間呈線性關系.對于NaCl,含量(g/kg)與汞通量[ng/(m2·h)]之間的模型為= 0.8258+ 86.709(2= 0.9734),對于Na2SO4,模型為= -0.3354+ 85.997(2= 0.9581).從研究結果來看,高濃度的NaCl環境對土壤汞釋放通量有顯著影響,土壤的鹽漬化趨勢會使汞釋放及作物吸收風險更趨嚴重.

土壤；汞；鹽分；釋放；通量

污水經過無害化處理后作為灌溉的替代性水源,對緩解我國農業水資源危機具有重要意義.據統計,截至2004年全國的污水灌溉面積已達361.84×104hm2,占灌溉總面積的7.33%,其中90%左右分布在我國北方水資源嚴重短缺的黃、淮、海、遼四大流域[1].污水中通常具有較高的含鹽量,即使經過一級和二級處理,其中的鹽分也難以去除,因此利用污水進行長期灌溉(尤其是在蒸發量較大、降雨較少、排鹽不暢的地區)會導致土壤鹽分的累積,進而導致土壤次生鹽漬化,這一問題在我國北方乃至世界范圍內的污灌區都比較突出[2-3].

污水灌溉在解決農業用水不足的同時,其中包含的有毒重金屬元素也隨之進入土壤,帶來一系列水土環境、生態安全等問題.我國污灌區土壤汞污染問題不容樂觀,根據農業部第二次全國污灌區普查報告[4],在當時統計的約140× 104km2污灌區中,遭受重金屬污染的土地面積占污灌區總面積的64.8%,其中汞是污染面積最大的重金屬之一,平均含量為0.76mg/kg.相比其他重金屬,汞還具有很強的揮發性,土壤中汞的釋放是大氣汞最主要的來源之一.單質汞是土壤向大氣釋放汞的主要形態,土壤中汞的溶解度越大,汞的釋放率越高.影響土壤汞揮發的因素有土壤溫度、土壤總汞含量、陽光、微生物活性、土壤中汞的形態及絡合物等[5].由于測定技術的影響,國內對自然過程(土壤、水面、植物表面)汞的釋放研究開展得較少,進入20世紀90年代以后,國內才開始對汞釋放通量有了一些報道,如馮興斌研究組對汞礦化帶土/氣界面汞交換通量的研究[6],對中/富營養化水庫水/氣界面汞交換通量的研究[7]等;王定勇研究組對不同類型紫色土土/氣界面汞釋放通量的研究[8],對重慶不同環境汞源揮發特征的研究[9]及對水稻田及旱地土/氣界面汞交換通量的研究[10]等.污灌區汞污染土壤相當于一個巨大的汞源向大氣釋放汞,不僅威脅著當地農產品安全及人類健康,還會造成區域及全球性的危害,根據本研究組之前的研究[11],經過長期污灌,天津污灌區內稻田和菜田土壤汞含量已顯著高于區域土壤汞背景含量,氣態總汞含量均值分別為9.4ng/m3和39.2ng/m3,遠高于北半球大氣總汞含量背景水平(1.5~2.0ng/m3).目前關于污灌區鹽漬化土壤汞的釋放問題尚未見到報道.本研究采用模擬實驗和優化設計的動態通量箱相結合的方法,對不同鹽度梯度的鹽漬化土壤土-氣界面的汞交換通量進行動態監測,研究鹽漬化對土壤汞向大氣釋放的影響,為污灌區汞污染防治及鹽漬化土壤環境質量管理提供理論依據.

1 材料與方法

1.1 供試土壤

土壤樣品采集自天津市郊東北方向李明莊的菜地表層潮土(0~20cm).該菜地距離天津三大排污河之一的北(塘)排污河約400m,污灌歷史超過20年,屬于間歇性清污混灌區,污灌口位于菜地的西南角.土壤樣品經自然風干后過2mm尼龍篩冷凍儲存,基本理化性質分析參照中國土壤學會提供的分析方法[12],結果如下:pH值為8.03, CaCO3含量為1.03g/kg,有機質含量為12.43g/kg, CEC為16.27cmol/kg,游離鐵含量為8.71g/kg,無定形鐵含量為0.88g/kg,黏粒(< 0.002mm)含量為191.05g/kg.受長期污灌的影響,供試土壤的Hg含量(0.601mg/kg)顯著高于區域土壤Hg背景含量(0.073mg/kg),但未超過土壤環境質量二級標準(pH > 7.5為1.0mg/kg,GB 15618-1995)[13].鹽分總量為0.875g/kg(低于0.1%),按照鹽土重量比劃分標準[12],尚不屬于鹽漬化土壤.

1.2 鹽漬化汞污染土壤制備

表1 不同處理中土壤陰離子與總汞含量(平均值±標準差)

根據調查資料,污灌區內由于污灌帶來的土壤鹽漬化,陽離子以Na+為主,陰離子以Cl-和SO42-為主[13],因此本研究考察的鹽分種類為NaCl和Na2SO4.設置的鹽度梯度為6個(按鹽分種類單一添加),添加質量分數依次為0%(CK)、0.2%、0.4%、0.6%、1%、2%和5%.同時,考慮到研究土壤背景汞含量較低,為保證穩定可靠的汞揮發測定,通過外源添加Hg得到汞污染土壤.污染水平為2mg/kg,對應[13]2倍的土壤環境質量三級標準(GB15618-1995),添加種類為硝酸汞(優級純).將10kg原土按比例添加鹽分和重金屬,混勻采用逐級混勻的方法,先將鹽分和重金屬溶液與少量土壤混勻,再將少量土壤與大量土壤混勻,直到所有土壤.混勻后放置老化180d后(經預備試驗證明90d后污染土壤內重金屬老化趨于穩定,且界面汞釋放基本穩定)自然風干,過2mm篩后保存.制備土壤時設置4次重復,制備結束后,采用IonPac AS11-HC分析柱及30mmol/L氫氧化鉀溶液分離Cl-及SO42-,測定鹽處理后土壤樣品中Cl-和SO42-含量(Dionex ICS-3000型離子色譜儀),同時測定土壤總汞含量,結果見表1.

1.3 土壤汞向大氣的釋放通量測定

通量測定裝置示意圖見圖1.

將制備好的鹽漬化汞污染土壤攪拌均勻后置于40×30×20cm有機玻璃缸中,加入去離子水使土壤水分保持75%田間持水量,通過稱重法保持.通量箱采用透明石英玻璃制作,尺寸為30× 20×20cm,體積為12L.通量箱使用前進行清洗,并測定空白值.土-氣界面汞交換通量測定時,將通量箱置于土壤表面,用土壤將通量箱的邊緣密封,避免因漏氣而造成的測定誤差.用聚四氟乙烯管將通量箱與大氣自動測汞儀Tekran 2537A連接,通過使用配套的Tekran 1100三通調節器(Tekran 1100三通調節器將通量箱-測汞儀與計算機連接,可以精確控制測汞儀定期交替采集并測定流出通量箱和進入通量箱的氣體汞濃度),控制測汞儀交替采集并測定流出通量箱和進入通量箱的氣體汞濃度out和in.測定期間用抽氣泵對通量箱抽氣,使通量箱中空氣流量保持穩定(當通量箱出口和進口的總氣態汞濃度差值D=out-in達到穩定狀態時,此時的流量為最優化設計,且可以使不同通量箱法測定汞釋放通量結果具有可比性,具體解釋見文獻[14],本研究中流速約為0.9L/min),避免因空氣流速的變化而對通量的測定產生影響.每次連續采樣時間為20~30min,通量箱內、外每5min交替采1次,平均交換通量由式(1)獲得.

式中:為汞通量,ng/(m2·h),>0,表示土壤向大氣釋放汞,即土壤是大氣汞源,若<0,則表示大氣汞沉降到土壤,土壤表現為大氣汞匯,若=0,則表明土壤與大氣間汞濃度達到平衡;out為出氣口氣態汞含量,ng/m3,in為進氣口中氣態汞含量, ng/m3,為通量箱中空氣流量,m3/h,為通量箱的底面積,m2.測定過程中的質控和校正方法詳見文獻[11].

計算獲得的汞通量值24h后取平均值作為1次測定數據,共測定1個月(31d),測定時間為2015年7月1日~31日.

2 結果

2.1 不同鹽分和鹽度梯度下土壤汞釋放特征

2種鹽分添加后土壤汞釋放通量的箱式分布見圖2.在整個監測過程中,僅出現土壤Hg向大氣釋放的現象,未出現大氣汞沉降的現象.對照土壤(CK)的Hg通量范圍為21.5~140.9ng/(m2·h),平均值±標準差為(86.4 ± 36.9)ng/(m2·h).

0.2% NaCl添加后,Hg通量范圍為20.8~ 142.7ng/(m2·h),平均值±標準差為(86.3±42.1) ng/(m2·h),均值、最大值、最小值與對照相比均無顯著性差別,通量值的分布趨勢與對照接近; 0.4% NaCl處理下,Hg通量范圍為36.9~ 140.5ng/(m2·h),平均值 ± 標準差為(88.4±34.5) ng/(m2·h),均值、最大值、標準差與對照相比均無顯著性差別;0.6%和1% NaCl鹽度梯度下,Hg通量范圍分別為57.3~138.4ng/(m2·h)和51.3~ 138.9ng/(m2·h),平均值±標準差分別為(96.6±29.0) ng/(m2·h)和(98.6±24.7)ng/(m2·h).這兩個梯度下,Hg通量的均值和最小值與對照相比顯著提高(<0.05,下同),最大值與對照相比無顯著性差別;2%和5% NaCl鹽度處理下,Hg通量范圍分別為45.1~155.9ng/(m2·h)和64.1~180.9ng/(m2·h),平均值±標準差分別為(105.8±35.7)ng/(m2·h)和(128.6±39.8)ng/(m2·h).與對照土壤相比,Hg通量的均值、最小值、最大值均大幅度提高.總體來看,隨著NaCl鹽度梯度的上升,土壤Hg釋放通量呈現上升趨勢,5%鹽度處理下,Hg通量均值與對照相比提高了48.94%,最大值提高了28.39%.

Na2SO4添加后,土壤汞釋放特征與NaCl相比有顯著差別.0.2%~1% Na2SO4處理下,土壤Hg通量的均值±標準差依次為(85.1±25.5)、(83.8± 26.0)、(82.0±24.0)和(84.6±21.7)ng/(m2·h),通量范圍依次為21.5~140.9、34.3~116.5、43.8~126.9、46.9~ 133.2、48.1~115.1ng/(m2·h),與對照相比,呈現小幅度下降趨勢;2%和5%鹽度梯度下,土壤Hg通量的范圍分別為33.8~115.8ng/(m2·h)和30.2~112.4ng/(m2·h),均值±標準差分別為(79.8± 25.6)ng/(m2·h)和(68.6±25.3)ng/(m2·h),與對照相比,均值、最大值有顯著下降.總體來看,隨著Na2SO4鹽度梯度的上升,土壤Hg釋放通量呈現下降趨勢,5%鹽度處理下,Hg通量均值與對照相比降低了20.62%,最大值降低了20.25%.

箱式(不含點)從上往下依次是最大值、75%分位數、中位值、25%分位數、最小值,空心方點表示平均值

2.2 土壤鹽分含量與土壤Hg通量之間的關系

經測定,添加外源Hg后土壤總Hg回收率在93.54%~98.46%.土壤鹽分含量(g/kg)與試驗期間土壤Hg通量均值[ng/(m2·h)]之間關系見圖3,可以看出,隨著NaCl含量的增長,土壤Hg通量呈現顯著的線性增長趨勢(<0.01,下同),決定系數(2)達到了0.9734;隨著Na2SO4含量的增長,土壤Hg通量呈現顯著的線性降低趨勢,決定系數為0.9581.

3 討論

近年來對陸地生態系統汞釋放通量的研究主要集中在土壤、湖泊河流水體、草地、濕地和森林等,地表和大氣汞交換通量表現為雙向動態過程,即地表可作為大氣汞的源,也可以是大氣汞匯[16].關于污灌區土壤汞釋放問題的研究仍不多見,除本研究組之前的報道[11]外,2014年國家自然科學基金立項了面上項目“我國典型污灌區土壤氣態汞的排放特征、影響因素及全國通量估算”(No.41371461),但尚未看到相關文獻報道.根據已有研究,影響陸地生態系統(包括裸露土壤、沙漠和戈壁、草地、農田、森林、淡水湖泊和河流)向大氣釋放汞的因素非常多.總體來說,主要受環境介質的物理化學性質[17-18](土壤和水體汞含量和形態、土壤濕度和孔隙度、土壤有機質、水體可溶性有機質、土壤和水體溫度等)、環境和氣象[5,19-20](如地形、植被覆蓋、光照強度、風速、氣溫、大氣氧化物)等多種因素的共同影響,表現出極強的時間和區域性變化特征.目前對土壤汞釋放通量比較一致的看法是,土壤水分含量和pH值升高,會在一定程度促進土壤汞的釋放[21-22],而土壤有機質則會抑制汞釋放通量[23],鐵錳鋁氧化物含量、土壤類型[21,23-24]對汞釋放通量也有一定的影響.

關于土壤中汞的賦存形態對汞揮發性能的影響不多.根據研究,土壤釋放的汞并非來自于單質汞的直接揮發,而是土壤中各種形態的汞,主要是活性態的二價汞Hg2+,通過土壤中微生物的還原作用、有機質的還原作用、化學還原作用及光致還原作用而生成單質汞Hg0,揮發到空氣中[16-17].汞的揮發最容易發生在Hg0含量較高土壤中,其次是相對更容易轉化為可揮發性汞的無機Hg2+為總汞主要成分的土壤中.當土壤中Hg主要以HgO、HgS形態或殘渣態形式存在時,汞揮發所需的活化能最大[5].Yang等[26]研究表明,加入Hg2+的土壤的釋汞通量顯著大于Hg22+的土壤,原因除θ(Hg2+/Hg22+)顯著大于θ(Hg22+/Hg0)以外,主要是由于很多Hg22+化合物溶解性較低,狀態穩定.Miller等[27]發現,汞的釋放不僅與土壤中汞濃度較高有關,還與土壤中有更多的可以用于釋放的汞有關.據此可以推測,當土壤中的活性較高的交換態或水溶態Hg含量增加時,可用于Hg還原揮發的“儲量”也隨之增大,Hg揮發通量呈上升趨勢.根據之前研究,土壤鹽分及其梯度水平會顯著影響土壤對汞的吸附性能[28],也會影響汞在土壤中的賦存形態[29],還會影響土壤汞的甲基化水平[30].NaCl特別是高濃度NaCl(5%質量分數)添加入潮土后,土壤對汞的吸附量、吸附強度、吸附速率顯著下降[28],汞在土壤中賦存形態向活性和移動性較強的交換態(含水溶態)、富里酸結合態轉變,同位素可交換態含量(值)大幅度上升[29].Na2SO4加入土壤后對汞吸附特征、賦存形態和甲基化水平的影響沒有NaCl那么顯著.可以看出,本研究結果與之前關于NaCl加入土壤后對汞環境化學行為影響的研究結果是相統一的[28],即NaCl(尤其是較高濃度)會使汞在土壤中的賦存形態向活性態轉變,進而增加土壤中可供揮發的汞量,使得土壤釋汞量相應增加,這也表明,高濃度的NaCl環境對土壤汞釋放通量有顯著影響,土壤的鹽漬化趨勢會使汞釋放及作物吸收風險更趨嚴重.另一方面,本研究中加入Na2SO4使得土壤汞釋放通量呈現大幅度下降趨勢,這與之前Na2SO4加入土壤后汞賦存形態變化不顯著的研究結果不能相互印證.但兩個研究在實驗條件上并非完全一致(土壤汞含量水平等),且由于影響土壤釋汞通量的因素很多,而且通常條件下土壤釋汞通量處于多種因素共同作用的狀態下[31],這些因素的符合影響可能產生協同或者秸稈作用,不同因素的協同和拮抗作用使得釋汞強度的預測復雜化.

4 結論

4.1 與未發生鹽漬化的對照土壤相比,隨著NaCl鹽度梯度的上升,土壤Hg釋放通量呈現上升趨勢,5%鹽度處理下,Hg通量均值與對照相比提高了48.94%,最大值提高了28.39%;隨著Na2SO4鹽度梯度的上升,土壤Hg釋放通量呈現下降趨勢,5%鹽度處理下,Hg通量均值與對照相比降低了20.62%,最大值降低了20.25%.

4.2 土壤鹽分含量與土壤汞釋放通量均值之間的關系可以用線性模型表征,對于NaCl,含量(g/kg)與汞通量[ng/(m2·h)]之間的模型為= 0.8258+ 86.709(2= 0.9734),對于Na2SO4,模型為= -0.3354+ 85.997(2= 0.9581).高濃度的NaCl環境對土壤汞釋放通量有顯著影響,土壤的鹽漬化趨勢會使汞釋放及作物吸收風險更趨嚴重.

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A simulation study of mercury release fluxes from soils under different salinity levels in the wastewater-irrigated area.

ZHENG Shun-an1,2,3, XI Bin1,2, WU Ze-ying1,2, ZHOU Wei1,2, HUANG hong-kun1,2, ZHENG Xiang-qun3*

(1.Rural Energy & Environment Agency, Ministry of Agriculture, Beijing 100125, China；2.Technology & Mode of Recycling Use of Resources, Ministry of Agriculture, Beijing 100125, China；3.Agro-Environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China)., 2018,38(3)：1047~1053

This research was design to study the effects of salinity on mercury release from soils. Atmospheric mercury (Hg) was measured by using the optimized dynamic flux chamber to monitor the air/soil exchange of mercury from soils spiked with NaCl and Na2SO4at 0~5% level, respectively. The results manifested that, compared with the control soil (no exogenous salt spiked), soil Hg emission flux showed a rising trend with the increase of NaCl salinity level which the Hg flux increased by 48.94% at the 5% salinity treatments, while soil Hg flux showed a decline trend with the increase of Na2SO4salinity level which the Hg flux decreased 20.62% at the 5% salinity treatments. Furthermore, there was a linear relationship between the soil salt content and the mean soil Hg emission flux. The model between the content of(g/kg ) and the Hg flux of[ng/(m2·h)] is= 0.8258+ 86.709 (2= 0.9734) for NaCl, and the model is= -0.3354+ 85.997 (2= 0.9581) for Na2SO4. The results illustrate that soil Hg emission flux can significantly affected by NaCl with high concentration. The trend of salinization of soil will lead to more serious risk of Hg emission and crop absorption.

soil；mercury；salt；emission；flux

X53

A

1000-6923(2018)03-1047-07

鄭順安(1981-),男,安徽合肥人,副研究員,博士,從事產業環境監測與土壤污染防治工作.發表論文30余篇.

2017-08-04

國家自然科學基金項目(41203084,41371463);國家水體污染控制與治理科技重大專項(2015zx07103-007);國家重點研發計劃(2016YFD0201306,2017YFD0801401)

* 責任作者, 研究員, xqzheng-aepi@163.com