夏龍飛, 胡舜迪, 史振志, 趙 鵬, 聞路紅
(寧波大學 高等技術研究院,浙江 寧波 315211)
由于回音壁微腔[1~5]具有高品質(zhì)因子和模式體積小等優(yōu)勢,近幾年來,回音壁模式(whispering gallery mode, WGM)光學微泡諧振腔(micro bubble resonator, MBR)廣泛用于溫度、壓力、折射率、表面物質(zhì)密度等方面的測量[4~6]。溫度傳感機理為隨著溫度的改變引起諧振腔的半徑和有效折射率發(fā)生改變,使得諧振腔的諧振譜發(fā)生偏移,因此,通過檢測諧振譜的模式偏移量,即可獲得溫度變化量。2010年,Ma Q L等人用微球腔實現(xiàn)了110K到室溫之間的溫度測量,溫度傳感靈敏度為4.5~11 pm/K[7]。2013年,Ward J M在微泡腔內(nèi)部填充不同的液體或聚合物實現(xiàn)了不同程度的調(diào)諧,其中,液芯為乙醇時微泡腔的靈敏度最高可達100 GHz/K,這是目前微腔溫度傳感靈敏度的最高紀錄[8]。2015年,Socorro A B在微盤表面涂覆了一層260 nm厚的氧化銦錫(ITO)薄膜,使得微盤腔整體的溫度靈敏度提升了近1倍[9]。為提高傳統(tǒng)的二氧化硅(SiO2)光學微泡腔的熱響應特性,提高微泡腔的溫度傳感靈敏度,最直接有效的方法為改善熱光效應和線性熱膨脹效應對微腔的影響。線性熱膨脹效應無法人為控制,熱光效應可通過調(diào)節(jié)光學模式進行改善,在不改變微腔結構的前提下,常利用涂覆介質(zhì)層的方法調(diào)節(jié)光學模式[9,10]。
本文通過有限元數(shù)值模擬分析方法對外壁涂覆介質(zhì)層的光學微泡腔的模式特征和傳感特征進行了數(shù)值模擬分析,計算結果表明:通過在微泡腔外壁涂覆特定的介質(zhì)層,可以大幅提高傳感器的溫度靈敏度。
在微泡腔外壁涂覆介質(zhì)層后,構成4層結構如圖1所示。4層結構微泡腔置于空氣中,要求最外層的涂覆介質(zhì)層折射率要與二氧化硅接近,且具有高透光率的特性,以保證倏逝光最大程度的進入微泡腔中形成回音壁模式。當微泡腔內(nèi)部微流通道流過不同的樣品或微泡腔整體的有效折射率發(fā)生變化時,回音壁模式的諧振頻率發(fā)生偏移。由于低階徑向模式下光場集中在微泡腔外壁附近,因此,4層結構微泡腔的腔壁厚度需盡量薄,以保證光場耦合進入微腔內(nèi)部。

圖1 4層微泡腔理論模型
當融錐光纖與微泡腔耦合激發(fā)WGM時,利用麥克斯韋方程組可以得到光場模式的解析解,光場在徑向上的電場分布可寫為[11]
(1)

一般4層結構微泡腔的諧振模式滿足[12]
2πneffReff=mλm,J
(2)
式中neff為有效折射率;Reff為諧振腔的有效半徑;λm,l為角量子數(shù)為m,徑向量子數(shù)為l模式的諧振波長。
基于式(2),考慮微腔的熱響應,由于材料的熱膨脹效應和熱光效應,當溫度發(fā)生變化時同時導致材質(zhì)的尺寸和折射率發(fā)生變化,引起整個微腔系統(tǒng)諧振波長的偏移,對于外壁涂覆介質(zhì)層的微泡腔,同樣如此。有效折射率法是分析WGM微腔最常用的方法[13],該方法同樣適用于本模型。
1)熱膨脹效應:由于涂覆層的折射率與二氧化硅層近似,不會對光場能量分布造成較大改變,因此,仍可認為有效半徑與諧振波長之間呈線性變化關系[14]。考慮二氧化硅層和涂覆層同時膨脹,熱膨脹效應波長偏移量為
(3)
式中αs為二氧化硅微泡腔的線性熱膨脹系數(shù);αf為涂覆層的線性熱膨脹系數(shù);R2為二氧化硅微泡腔的外半徑;h為涂覆層的厚度;δT為溫度變化量。
2)熱光效應:有效折射率可以表述為
neff=f(ncore,nwall,nfilm,nair,t)
(4)
式中t為二氧化硅微泡腔的壁厚t0和涂覆層厚度h之和。
由于熱膨脹效應引起的壁厚變化量非常小,因此,可以在極小的范圍內(nèi)近似認為厚度變化與諧振波長偏移之間呈線性關系,將式(4)可寫成
χ1δt0+χ2δh
(5)

對于式(5),由于光場在空氣中僅占極小一部分(通常在1 %左右),并且各材質(zhì)的線性熱膨脹系數(shù)一般為10-6量級,因此,溫度變化所引起的材質(zhì)厚度變化量要遠遠小于材質(zhì)初始厚度,即
δt0~o(1),δh~o(1)
(6)
綜合式(5)和式(6),可得熱光效應波長偏移量
(7)
得到外壁涂覆介質(zhì)層光學微泡腔的熱響應為
(8)
式(18)主要適用于與二氧化硅折射率近似的涂覆層,這是因為過高折射率的涂覆層會在徑向上強烈的束縛光場,使得光場主要分布在高折射率涂覆層中,當溫度變化時,熱膨脹效應會使高折射率涂覆層中的光場發(fā)生極大的變化,從而使上述公式產(chǎn)生較大的誤差,而涂覆低折率介質(zhì)層并不具有實際意義。
利用弱解型微分方程[15]對微泡腔進行二維數(shù)值計算。
對于二氧化硅光學微泡腔,當微泡腔內(nèi)部填充負熱光系數(shù)的液體并且壁厚小于1 μm時,即便是徑向一階模式,其絕大部分的光場均分布于液芯中,且由于液芯的高負熱光系數(shù)使得系統(tǒng)整體的溫度靈敏度大幅提高。而隨著微腔的壁厚逐漸增加,便需要更高階的模式才能使液芯區(qū)域存在足夠的光場能量,特別是當壁厚超過一定值時,即便是高階模式,光場的絕大部分能量亦依舊分布在二氧化硅腔壁中,極大限制了微泡腔的溫度傳感靈敏度。
基于式(8),在液芯材質(zhì)不變的情況下(以去離子水為例),要提升微泡腔的溫度傳感靈敏度,可以從2個方面考慮:抑制二氧化硅腔壁的熱光效應和增大光場在液芯區(qū)域的分布比。這是因為一般以去離子水為溶劑的液體其熱光系數(shù)為-(100~400)×10-6/℃,意味著液芯區(qū)域的光場發(fā)生微小的變化便會對整個微泡腔的熱響應產(chǎn)生較大的影響。本文考慮第一種方法。
考慮二氧化硅的熱光系數(shù)是正值,且在低階模式下,光場能量大部分都分布在二氧化硅腔壁中,因此,可以在二氧化硅外表面涂覆一層具有負熱光系數(shù)、低熱膨脹性的材料提高微腔性能。此外,要求這種材料不會對模式的光場分布產(chǎn)生較大的影響,需要所選材質(zhì)的折射率與二氧化硅接近。本文選用氟化鈣(CaF2)作為涂覆介質(zhì)層。 CaF2是一種常見的光學材料,其機械強度好,在紫外、可見光和紅外波段都有很高的透過率,最高可達95 %,且折射率與二氧化硅近似,非常合適微腔涂覆層。
在實心結構的WGM光學微腔中,1 550 nm是常用的實驗中心波長,但由于微泡腔其內(nèi)部空心的結構特點,通常在腔內(nèi)部會填充以去離子水為基底溶劑的溶液進行試驗,而水對該波段的光具有較強的吸收作用,因此,在數(shù)值模擬中,選用800~900nm波段的中心波長進行仿真,在這個波段內(nèi)水對光的吸收作用較小。仿真過程的主要參數(shù)如表1所示。

表1 仿真模型主要參數(shù)
通過數(shù)值模擬,在中心波長為835 nm時,得到未涂覆介質(zhì)層微泡腔(外徑為130 μm,二氧化硅腔壁厚度為2 μm)和涂覆介質(zhì)層微泡腔(外徑為130 μm,二氧化硅腔壁厚度為1.7 μm,覆介質(zhì)層厚度為300 nm)在橫電波(transverse electric,TE)模式下徑向一階、二階和三階的光場能量歸一化分布情況,如圖2所示。

圖2 未涂覆介質(zhì)層與涂覆CaF2微泡腔徑向一階、二階三階模式場分布
由圖2可以看出:2種微泡腔在相同階數(shù)下徑向電場整體分布情況非常類似,說明涂覆介質(zhì)層并未對微泡腔的光場能量分布造成明顯的改變。而對比2種微泡腔相同階數(shù)下的液芯區(qū)域電場分布,可以看出:涂覆介質(zhì)層微泡腔在液芯區(qū)域的光場能量占比和未涂覆介質(zhì)層的微泡腔類似,進一步證明了涂覆介質(zhì)層未對微泡腔的折射率傳感性能造成明顯的影響。
對數(shù)值模擬結果進行徑向積分運算,得到2種微腔在徑向一階、二階、三階時不同區(qū)域的光場能量分布情況,如表2~表4所示。

表2 2種微腔徑向一階光場分布情況 %

表3 2種微腔徑向二階光場分布情況 %

表4 2種微腔徑向三階光場分布情況 %
對比表2~表4的數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn),對于未涂覆介質(zhì)層的二氧化硅微泡腔,光場在液芯區(qū)域的占比隨著模式階數(shù)的提高而增加,相應地,二氧化硅層中的光場能量逐漸減少;而涂覆CaF2介質(zhì)層后的微泡腔在液芯區(qū)域光場能量占比略大于未涂覆介質(zhì)層的二氧化硅微泡腔,且其層的光場能量占比小于后者,這是因為,與二氧化硅層折射率近似的CaF2介質(zhì)層束縛了部分光場,正是該部分光場使得涂覆介質(zhì)層的微泡腔熱相應特性優(yōu)于未涂覆介質(zhì)層的微泡腔。
根據(jù)上述相關數(shù)據(jù)以及式(8),可以計算得到2種微泡腔不同徑向模式的熱響應曲線,如圖3所示。

圖3 不同模式下2種微腔的熱響應曲線
圖3中實線分別表示二氧化硅微泡腔在不同徑向模式下的溫度靈敏度,其中,徑向一階、二階、三階的溫度靈敏度分別為4.66,2.04,-4.17 pm/K;虛線代表涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔在不同模式下的溫度靈敏度,其中,徑向一階、二階、三階的溫度靈敏度分別為3.96,0.60,-6.48 pm/K。
結合微泡腔各材質(zhì)的熱光系數(shù)和線性熱膨脹系數(shù)以及式(8),可知,由于二氧化硅層具有正熱光系數(shù),溫度升高會導致微泡腔的諧振頻率發(fā)生紅移,對液芯和CaF2介質(zhì)層則會導致諧振頻率藍移,并且,微腔的線性熱膨脹效應會進一步增加諧振頻率的紅移的程度。通過圖3曲線可以發(fā)現(xiàn),在徑向一階和二階模式時,2種微腔溫度升高均會導致微腔的諧振頻率發(fā)生紅移,這是因為這2種模式的光場能量大部分依舊位于二氧化硅層中,液芯及CaF2介質(zhì)層引起的藍移效應較弱。而當微腔處于徑向三階模式時,光場能量在液芯及CaF2介質(zhì)層的占比大幅增加,2種微腔的諧振頻率均隨著溫度升高發(fā)生藍移,此時,二氧化硅微泡腔的溫度靈敏度為-4.17 pm/K,涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的溫度靈敏度為-6.48 pm/K,相比于前者,其溫度靈敏度提升了約55 %,這是由于隨著模式階數(shù)的提高,光場能量在液芯(去離子水)中的占比越來越高,并且,涂覆在微腔外壁的CaF2介質(zhì)層抑制了部分二氧化硅層引起的紅移效應,最終提高了涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的溫度靈敏度。
通過數(shù)值模擬的結果可以知道,涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔能夠大幅提升微泡腔整體的溫度靈敏度,并且在徑向一階和徑向二階模式下,一定程度上減小了熱噪聲,進一步提高了微泡腔的傳感潛力。
利用有效折射率法對涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔進行了熱響應分析,得到了關于外壁涂覆介質(zhì)層微泡腔的熱響應公式。并基于有限元數(shù)值模擬的方法對傳統(tǒng)二氧化硅微泡腔和涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔進行了光學模式數(shù)值模擬分析,利用熱響應公式計算了涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的理論溫度傳感靈敏度,得出在低階模式下,涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的溫度靈敏度較傳統(tǒng)二氧化硅微泡腔提高了約55 %。從理論上研究了涂覆介質(zhì)層微泡腔的熱響應特性,有助于涂覆介質(zhì)層的選擇以及微泡腔在溫度傳感領域的進一步研究。下一步將基于該模型開展涂覆介質(zhì)層實驗以及微泡腔在微流體溫度傳感方面的探索。
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