紫色土農業小流域徑流過程與氮流失尺度效應

章熙鋒, 申 東, 唐家良, 王 芮, 薛 菲

(1.中國科學院 水利部 成都山地災害與環境研究所, 成都 610041; 2.綿陽師范學院, 四川 綿陽 621000)

農業營養鹽類形成的非點源污染是水體污染控制與流域治理的重要方面，其中氮排放規律與負荷是國內外研究的熱點[1-2]。研究者在淮河流域[3]、海河流域[4]、太湖流域[5]、九龍江流域[6]、長江流域[7]等地區開展了非點源氮在大流域尺度上的遷移研究及通量估算工作。而在小流域尺度(0.5～100 km2)的監測研究工作近年也逐漸增多[8-9]，不同監測尺度估算的面源污染輸出有較大差異，大者可達一個數量級[10]。在小流域面源污染負荷研究中，由于流域地形產生匯流機制差異和采用不同插值方法運算累積流量導致的誤差是計算結果差異較大的原因。由于影響氮素污染負荷的影響因子較多，因此，在同一區域開展不同尺度梯級小流域地表產流過程(包括洪峰流量對降雨響應)與氮素流失的協同監測與研究，對揭示氮在小流域尺度的輸移過程規律和進行氮素輸移通量估算具有重要意義。

紫色土區在在四川省紫色土面積約16萬km2，占全省總土地面積的28%，耕地約466萬hm2，占全省耕地面積的68%，是四川乃至全國重要的糧食基地之一[11]。紫色土坡地基巖埋深較淺，土層淺薄，侵蝕作用強烈[12]。近年來，由于頻繁耕作以及不合理的施肥管理措施使得區域內農業面源問題日益突出，但前期研究集中在坡地尺度流失導致的營養鹽流失[13-14]；在小流域尺度的研究則集中在不同土地利用源匯流后的營養鹽流失特征和通量[15-16]。由于小流域不同尺度徑流過程存在差異，因此針對不同雨型下不同尺度梯級小流域氮素遷移特征研究將有助于揭示紫色土丘陵區農業小流域氮流失過程中的遷移轉化機制，從而為紫色土區非點源氮污染總量估算與防控提供科學依據。

1　材料與方法

1.1　研究區概況

本研究選取鹽亭彌江萬安梯級小流域，該小流域位于四川盆地中北部的鹽亭縣林山鄉、大興鄉和云溪鎮(105°27′E,31°16′N)，為典型亞熱帶季風氣候，年均氣溫17.3℃，多年平均降水量為826 mm，區內降雨分布極不均勻，超過80%的降雨集中在雨季(5—9月)[17]。

表1　小流域基本概況

萬安梯級小流域監測系統(圖1)包括：蘇蓉小流域(3.01 hm2)、截流小流域(35 hm2)、大興小流域(480 hm2)、萬安小流域(1 236 hm2)，各小流域出口為各級支溝匯流處，各出口均建有標準水文觀測堰和觀測房，通過靜水井與溝道水連通測定水位，分別安裝水位計和自動水沙取樣器，4個小流域的土地利用方式，平均坡度，河道坡降等情況見表1。

圖1　小流域土地利用及點位

1.2　樣品采集與分析

小流域內安裝的自動氣象觀測站(MAWA301，Vasaila公司，芬蘭)自動獲取降雨過程數據。各水文站水位數據分別由一臺浮子式水位計(重慶華正水文儀器有限公司，中國)和一臺Odyssey水位計(Dataflow Systems Pty LTD，新西蘭)采集，并根據率定公式計算流量數據。當降雨強度超過6 mm/h時，由ISCO自動采樣儀(ISCO，美國)自動采集過程樣，前期12個樣品每10～20 min采集1個，后期12個樣品每1 h或2 h采集1個樣品。

樣品采集結束后及時保存于4℃冰箱內，并于48 h內分析完畢。部分水樣通過0.45 μm濾膜(Whatman,英國)過濾，過濾液的銨態氮(NH4-N)、硝態氮(NO3-N)和亞硝態氮(NO2-N)由AA3連續流動分析儀(Seal公司，德國)測試分析；原液和過濾液的總氮(TN)、可溶性總氮(DN)加入過硫酸鉀消煮后利用紫外分光光度法測定。顆粒態氮(PN)由TN-DN計算得出。

1.3　數據分析

數據預處理和統計分析由Excel 2007(Microsoft Corporation,美國)和SPSS 17.0(SPSS Inc.，美國)完成；制圖由Origin 8.5(Origin Lab Corporation,美國)和ArcGIS 9.3(ESRI，美國)軟件完成。

2　結果與分析

2.1　徑流量對降雨的響應

2014年8月9日降雨該年第一場產流的暴雨，歷時較長，達7.5 h，且有多個峰值；9月9日降雨為2014年份一場典型的暴雨，具有歷時僅2.3 h、雙峰值、降雨強度大的特點，最大雨強達14.4 mm/h；6月23日降雨為2015年第一場產流大暴雨(降雨量超過100 mm)，具有歷時長(超過24 h)、多峰值特點。3場降雨10，30，60 min最大降雨量等見表2。降雨過程中產生前一半降雨量用時與總降雨歷時的比值稱為降雨時間偏度系數[18]，兩場降雨的偏度系數分別為0.29，0.6，0.27。3場降雨前7天降雨量為2.2，6.1，9.6 mm(表2)。

表2　2014年8月9日、2014年9月9日和2015年6月23日降雨特征

小流域不同梯級監測斷面流量在降雨后均產生明顯的多峰現象，響應趨勢大致相同，但對降雨量響應的滯后時間不同。由圖2可以看出，1號小流域和2號小流域是坡面產流匯流處，降雨開始后，流量過程線幾乎與降雨峰同步變化。根據霍頓產流理論，當滿足降雨強度i>下滲容量fp，包氣帶土壤含水量I-田間持水量E<包氣帶缺水量D時，就會出現尖瘦、漲落迅速的洪水過程線[19]，產生單一的地面徑流，均表現為超滲產流的特征。同時，由于1號小流域面積最小且硬化地表面積相對較大，使其徑流響應速度更快。隨著流域尺度的增大，洪水波的滯后和坦化作用越明顯，洪峰到達3號小流域出口呈現一個較胖的峰形。但徑流峰值對降雨量峰值的響應有一定差異，6月23日第一個降雨量峰值前降雨量僅為1.4 mm，而8月9日和9月9日第一個降雨量峰值前降雨量為2.2，2.6 mm，土壤含水量相對飽和，徑流峰值對降雨峰值響應更為迅速。但3號與1號、2號小流域相比徑流總量有冪次級增長，3場降雨流量峰值分別為0.93，0.52，5.13 m3/s。且徑流峰值過后，經歷退水歷時和降雨總量具有明顯相關性，3場降雨量分別為47.2，26.6，106.7 mm，且退水歷時約為9，6，20 h。

4號小流域出口表現為突出的“滯后效應”和“坦化現象”。8月9日和9月9日兩場降雨瞬時雨強較小，流量呈現緩慢上漲趨勢，且幾乎對降雨峰值無明顯響應。6月23日降雨瞬時最大雨強27.2 mm/h，3個降雨峰值間隔2，13 h，導致流量出現多峰現象。3場降雨幾乎結束4，7，3 h后流量才達到峰值，流量峰值為1.58，0.87，8.01 m3/s。3場降雨退水歷時分別為24，14，72 h。據辛偉等[20]的人工模擬降雨試驗表明紫色土坡地地表徑流退水常數值為0.41～0.66，降雨結束5 min內迅速衰退，壤中流退水常數為0.91～0.99，消退過程漫長(16～24 h)。本研究中三場降雨結束后地表徑流迅速消退，此后是由壤中流和地下徑流補充流量，也證明地下流水消退是一個十分緩慢的過程，洪水波的移行和坦化必然導致洪峰出現時間的推遲和流量的衰減，因此二者疊加使得萬安小流域徑流出現明顯的滯后。

圖2　2014年8月9日(上)，2014年9月9日(中)，2015年6月23日(下)徑流對降雨過程的響應

2.2　暴雨徑流量與氮濃度變化特征

各監測斷面TN，DN，AN，NOx-N濃度和徑流量變化見圖3(8月9日蘇蓉小流域由于采樣儀器出現故障，只采集了7個樣品)。與徑流量對降雨的響應不同，各堰口TN，DN，AN，NOx-N濃度并未表現出與徑流量相同的變化趨勢，而是具有明顯的階段動態特征。降雨初期，8月9日降雨偏度系數較小，受霍頓坡面流影響較大的1號、2號小流域徑流量隨降雨同步變化，各形態氮素濃度隨徑流量波動式上升，但隨著流域面積的增大、不同坡面匯流增多，3，4號小流域徑流量卻呈現緩慢上升趨勢，此階段各形態氮濃度與徑流量變化保持一致，即氮素濃度隨徑流量的增大而升高；9月9日急暴雨呈現明顯的雙峰值特征，1號、2號、3號小流域均表現出超滲產流的特征：流量隨著降雨量而“暴漲暴跌”，氮濃度隨徑流量漲落而升降，4號小流域幾乎對降雨峰值無明顯響應，呈緩慢上升趨勢。但氮素濃度峰值的出現時間相對于徑流量峰值有一定的滯后，并且流域面積越大這種“滯后效應”越明顯。6月23日降雨歷時較長，強降雨主要集中在3個時段，在第一個降雨峰前1號、2號、3號、4號小流域均表現為氮素濃度隨徑流量緩慢增加。徑流峰值過后，徑流量對氮素濃度調節作用發生變化，與降雨初期氮濃度隨流量同步變化不同：三場次降雨后期地表徑流逐漸減少，地表沖刷泥沙攜帶的AN逐漸減少，并由攜帶大量NOx-N壤中流補充，經歷漫長退水過程，其他形態氮素TN，DN，NOx-N濃度均逐漸升高并達到峰值。隨流域面積的增大，與徑流峰值的移行和坦化作用相似，污染物濃度的峰值強度和出峰時間也隨著流域面積的增大而減弱和延滯(圖3中橢圓標記處)。8月9日次降雨事件中2號、3號、4號小流域TN濃度峰值滯后徑流峰值約3，3.5，10 h；9月9日次降雨事件中1號、2號、3號、4號TN濃度峰值滯后徑流峰值約1.4，4.7，6，10 h；6月23日次降雨事件中1號、2號、3號、4號TN濃度峰值滯后徑流峰值約1.2，3.5，6.6，11 h。

總體來說，3場次降雨中AN濃度變化較穩定且維持在較低水平。但TN變化較劇烈，與1號小流域出口相比較，2，3，4號小流域出口在8月9日次降雨事件中TN平均濃度分別削減60%，57%，65%，在9月9日次降雨事件中TN平均濃度分別削減59%，61%，79%，在6月23日次降雨事件中TN平均濃度分別削減43.2%，41.2%，43.3%。可見由居民點產生的氮素高負荷在流域遷移過程中由于水體稀釋和凈化作用而大大減少。如表3所示，8月9日降雨是玉米季施肥后第一場暴雨，全流域TN，DN，AN，NOx-N平均濃度為6.95，6.88，0.33，5.29 mg/L，6月23日降雨為2015年一場產流的強降雨全流域TN，DN，AN，NOx-N平均濃度為6.57，5.63，0.59，4.9 mg/L，而9月9日降雨全流域TN，DN，AN，NOx-N平均濃度為4.84，3.15，0.56，2.63 mg/L。除8月9日降雨AN平均濃度小于9月9日外，TN，DN，NOx-N均出現了明顯的第一次暴雨沖刷(first flush)。此外，9月9日降雨前7天降雨量約為8月9日3倍，印證了前期降雨量可能是決定污染物初始累積的一個重要影響因素[21]。徐泰平等[22]在坡耕地的研究表明，徑流中PN主要通過地表徑流攜帶而流失，而NOx-N主要通過壤中流攜帶而流失。本研究中3場降雨PN/TN變化范圍為0.004～0.07，0.16～0.36，0.058～0.42，表明泥沙沖刷作用不明顯，氮素來源主要為表層土壤水浸潤洗提過程造成的隨壤中流中NOx-N流失。由圖3可以看出，暴雨徑流中NOx-N與TN過程線變化一致，且NOx-N/TN的變化范圍為0.49～0.89，0.46～0.59，0.23～0.72,表明硝酸鹽淋溶損失是小流域氮素流失的最主要方式。

表3　3場暴雨事件中小流域徑流氮素濃度平均值

注：±后為標準偏差。

圖3　2014年8月9日(上)、2014年9月9日(中)、2015年6月23日流量和氮素濃度變化

2.3　氮素累積負荷曲線

本研究采用標準化累積污染物總量(NCL)對標準化累積徑流量(NCF)變化曲線對單次降雨事件進行分析，可以明晰徑流中污染物總量對降雨響應和隨徑流量變化的關系[23]。計算公式如下：

(1)

(2)

式中：q(t)為t時刻徑流速率(m3/s);c(t)為t時刻氮素濃度(mg/L);t0和te分別表示徑流產生和結束時間。FF30為描述單次降雨事件中氮遷移負荷分布與徑流量的一種定量標準，表示初期30%的徑流量所攜帶的污染負荷的量。

3場次降雨的NCF—NCL曲線(圖4—6)顯示：徑流產生過程與途徑對養分遷移過程和途徑有著至關重要的作用[24]。由于基礎建設和城鎮污水處理設施不足，未經處理的生活污水、屠宰場廢水等分散或累積于1號小流域內。

暴雨初期AN位于1∶1線的上方且斜率不斷加大，但在大約NCF為0.5出現轉折，斜率逐漸減小靠近1∶1線但一直穩定其上方，9月9日降雨歷時短，降雨強度大，對1號小流域“沖刷作用”尤為明顯。在2號小流域AN依然位于1∶1線上方，但對水體的負荷有較為明顯的減輕，直到4號小流域出口AN已經十分接近于1∶1線，本次研究中9月9日次降雨事件4個小流域中AN所對應的FF30值所分別為0.58，0.62，0.35，0.27，這意味著初期30%的徑流攜帶了次降雨中AN58%，62%，35%，27%負荷。說明通過坑塘、過濾帶、人工生態濕地等生態工程措施可以很好稀釋和硝化水體中的AN濃度，減少AN負荷。

在3場次降雨NOx-N位于1∶1線的下方，并且逐漸靠近1∶1線，這是由于降雨結束后期，壤中流和地下水的補充帶來的NOx-N不斷加大水體負荷，具有一定的“末期沖刷效應”。8月9日和6月23日次降雨TN，DN，AN，NOx-N總體上比9月9日降雨更加接近1∶1曲線，說明歷時短、降雨強度暴雨對地表擾動程度更大，更容易產生“初始沖刷效應”或“末期沖刷效應”，這與蔣銳[15]、楊小林[16]等在截流小流域的研究結果一致。從流域空間尺度來看，隨著尺度的增大各形態氮素NCL線更加接近1∶1線，據Quinton等[17]研究表明，隨著流域面積的增加，植被覆蓋率明顯增加，冠層改變降雨動能和強度更加顯著，暴雨對氮素負荷的沖刷作用明顯減弱。

2.4　氮流失通量與流域面積的關系

由于污染物的輸出載體為徑流，有研究[15,25]表明污染物排放和徑流量之間呈線性或指數關系，而非點源污染負荷與土地利用類型、土壤理化性質及農業管理方式等也有關系[24-25]，因此從一些復雜的因子中提取關鍵因素對于估算氮流失通量有重要參考意義。對于某一特定流域面積的區域來講，由前述結果中降雨—徑流曲線、氮濃度變化—流量變化、NCF—NCL曲線分析可知氮素在小流域遷移過程中存在尺度效應，為了明確氮流失與小流域面積的定量關系，將三場降雨中的1號、2號、3號、4號4個小流域TN流失總量變量y和流域面積x進行擬合，得到較好擬合結果(表4)，氮流失通量隨流域面積(大于1.45 hm2)呈冪函數增長(R2≥0.92，p<0.01)。通過小流域面積與TN流失總量的回歸分析，將有助于相似類型小流域的TN流失通量估算和預測。

圖4　2014年8月9日降雨事件NCF-NCL曲線

圖5　2014年9月9日降雨事件NCF-NCL曲線

3　討 論

3.1　暴雨徑流過程及尺度效應分析

坡面水文過程是小流域水文過程研究的基礎，而影響破面產流的因子十分復雜，其中降雨特性、坡度、土壤理化性質以及土地利用方式等是最主要的因子[26]。本研究區域紫色土主要由鈣質砂頁巖風化而成，容重為1.3～1.5 g/cm3，黏粒<15%,粉粒32.1%～41.8%，毛管孔隙度為38.5%～51.7%，田間持水量28.1%～38.3%[27]。

表4　TN累積流失量y與小流域面積x的線性回歸關系

據學者陳一兵等[28]雙環試驗研究表明紫色土穩定入滲率為101 mm/h，最大入滲率可達440 mm/h。本研究中最大降雨強度為27.3 mm/h，盡管地表結皮率可能存在一定差異，會對產流產生一定影響。但據丁文峰等[29]紫色土坡面小區的野外觀測試驗在歷時1個小時60 mm雨量的情況下僅觀測到壤中流而未觀測到地表徑流，表明紫色土坡耕地的地表徑流產流方式主要為超滲產流，這主要是由于紫色土容重較小，土壤粉粒占比較大，土壤毛管孔隙度較大，導致輸水能力較強有關。

圖6　2015年6月23日降雨事件NCF-NCL曲線

坡面尺度的產流匯流過程決定小流域洪峰徑流響應時間，并且降雨期間的水分儲存機制和降雨結束后的釋放機制影響著小流域徑流的可持續性，從而影響著大尺度的徑流形成。1號和2號小流域林地面積分別為24.2%和31.3%，不透水下墊面所占比例較大。因此，降雨期間流量過程幾乎與降雨峰同步變化，降雨結束后流量迅速衰退，呈現“暴漲暴跌”態勢。3號、4號小流域林地面積分別為42.01%和56.3%，由于植被冠層有較強的截留和減小降雨勢能的作用，導致流量表現出較強的滯后和坦化現象，流量對降雨峰值的已無明顯響應，退水歷時也相應增加，這也較好地豐富了辛偉等[20]在坡面尺度降雨退水過程的研究。這與王鳴遠等[30]認為不同空間尺度具有較強的異質性的觀點基本一致，再加上不同響應單元與出口距離的差異所帶來的非線性，導致大尺度流域的特征并非若干小尺度的簡單疊加。本研究中3場降雨結束后地表徑流迅速消退，此后是由壤中流和地下徑流補充流量，也證明地下水流消退是一個十分緩慢的過程，洪水波的移行和坦化必然導致洪峰出現時間的推遲和流量的衰減，因此二者疊加使得4號小流域徑流出現明顯的滯后和坦化現象。

3.2　暴雨徑流N遷移機制分析

本研究在蔣銳[15]、楊小林[16]等的基礎上，將研究尺度擴大，進一步揭示了流域尺度對徑流和氮素遷移過程的影響。由本研究中3場降雨各形態氮素濃度均表現出較強的削減特征，且1號、2號、3號、4號流域集鎮居民點、耕地所占比例依次減少呈一致趨勢，印證了朱波等[31]研究表明單位面積非點源負荷呈現集鎮>耕地>林地特點。同時，隨著流域面積的增大，流量呈現冪數級增長，各形態氮素在梯級流域遷移過程中不斷受到水體的稀釋作用。再加上水體本身具有的凈化、植物的吸收和微生物的硝化反硝化作用，多種因素耦合導致各形態氮素負荷總體呈現不斷減輕趨勢。但不同形態氮素表現出的特征并不同，由于城鎮生活污水、屠宰場污水、機動車輛維修廢水等未經過處理直接排放，造成1號小流域氨氮負荷較高。氨氮與土壤溶液中大量存在的硝氮的流失方式不同，因帶負電荷的土壤膠體或泥沙對帶正電荷的氨根離子產生吸附，因此氨氮通常不易淋溶，暴雨含沙徑流為氨氮遷移的主要載體。在暴雨的沖刷下，蘇蓉小流域AN表現出較強的初始沖刷作用，而在下游水體中則經過生態溝渠植物截留，硝化、稀釋等作用，濃度明顯削減。3場次降雨中，各形態氮素對降雨的響應不同，并未表現出與流量相對應的變化趨勢，降雨初期1號、2號小流域各形態氮素隨流量波動式上升，但是隨著流域面積增大，3號、4號小流域各形態氮素卻表現出相對流量滯后的上升，并且流域面積越大這種“滯后效應”越明顯。在降雨結束徑流量達到洪峰后，經歷退水過程的流量逐漸減少，但氮素濃度均逐漸升高并達到峰值。相對于氨氮易遭受沖刷[32]，硝態氮不易被土壤吸附，是淋溶和地下排水中的主要形態,其淋溶量除受制于降雨特征因素以外,還取決于施肥量、土壤滲透性、作物覆蓋等因素。由于紫色土土層淺薄，下層是透水性極弱的紫色砂頁巖，降雨進入土壤以后遇到不透水層隨即產生壤中流，整個雨季壤中流占流量的50%以上[33]，且壤中流中硝態氮含量高達20 mg/L。暴雨徑流過程NOx-N控制TN變化，壤中流匯流控制著小流域退水過程和硝態氮損失過程。可見，硝酸鹽淋溶與流失是紫色土區小流域非點源氮遷移的主要方式。

4　結 論

(1) 不同尺度小流域徑流過程對暴雨降雨的響應差異較大。坡面匯流形成的洪峰對降雨有較快的響應，但是隨著流域面積的增大有較為明顯的洪峰滯后和坦化現象；流域面積越大，退水歷時越長，4號小流域出口退水歷時甚至超過72 h。

(2) 暴雨徑流對氮素濃度存在明顯的階段調節作用，徑流量峰值之前氮素濃度隨流量同步上升，徑流量峰值過后，氮素在退水過程中達到峰值。各種形態氮素濃度受前期降雨歷時的影響較大，降雨歷時越短氮素負荷較高。三場暴雨過程中徑流初始沖刷作用不明顯，NOx-N與TN濃度過程線變化趨勢一致，徑流中TN主要由壤中流和淺層地下水攜帶的NOx-N構成。梯級小流域對水體氮素污染有較好的稀釋和凈化作用，三場次降雨事件中與1號小流域相比較，2號、3號、4號小流域2014年8月9日、2014年9月9日和2015年6月23日降雨TN平均濃度分別削減60%，57%，65%和59%，61%，79%和43.2%，41.2%，43.3%。

(3) 由各場次降雨徑流中的氮素累積負荷NCF—NCL曲線可知，歷時短，降雨強度大暴雨更容易產生“初始沖刷效應”。而隨著流域面積的增大，空間異質性增大，主要表現為“末期沖刷效應”作用，即壤中流和地下水控制著退水過程，攜帶大量的NOx-N不斷加大水體負荷。

(4) 氮流失通量與降雨量明顯相關，單次降雨中TN流失總量與小流域面積之間符合冪函數關系。梯級農業小流域氮素流失研究可為紫色土丘陵區氮素流失通量估算提供重要科學依據。

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