烏魯木齊市主要大氣污染物濃度變化特征研究

木尼拉·阿不都木太力甫，玉米提·哈力克*，塔依爾江·艾山,，買爾當·克依木，娜斯曼·那斯爾丁，艾力亞·艾尼瓦爾

1. 新疆大學資源與環(huán)境科學學院，新疆 烏魯木齊 830046；2. 新疆維吾爾自治區(qū)綠洲生態(tài)教育部重點實驗室，新疆 烏魯木齊 830046；3. 新疆大學干旱生態(tài)環(huán)境研究所，新疆 烏魯木齊 830046

根據國際標準化組織（International Organization for Standardization，簡稱ISO）定義，空氣污染是指空氣中某些物質的濃度在一定的時間內達到閾值，由此造成的損害人體或生態(tài)環(huán)境的現象（https://www.iso.org/home.html）。全球疾病負擔評估（簡稱 GBD）報告指出，2010年大氣污染造成了全球范圍內約320萬人過早死亡，約2500萬人身體健康受到損傷（Yu et al.，2014）。2011年世界衛(wèi)生組織公布的1083個城市空氣質量排名中，烏魯木齊名列第1053名，在國內，位列全國倒數第三（李霞等，2012）。烏魯木齊市從1998年開始實施以治理大氣污染為主要目的的“藍天工程”（李建等，2011）；自2012年開始調整能源結構，實施了國內規(guī)模最大、建設速度最快的“煤改氣”工程，使烏魯木齊大氣污染類型由煤煙型污染向復合型污染轉變，對城市空氣質量的要求和標準變得更為嚴格。中國2012年新頒布的《環(huán)境空氣質量標準》中，PM2.5、O3和CO被增列為大氣污染評價因子，首次制定了大氣中細顆粒物的允許濃度上限，并對其他污染物的排放閾值進行了調整（GB/T 3095—2012）。2014年，烏魯木齊市在城市建成區(qū)范圍內設立了8處大氣環(huán)境質量自動監(jiān)測站，可獲取主要污染物每小時的濃度連續(xù)動態(tài)數據，為研究工作提供了數據保障。

從研究區(qū)域講，大氣污染物研究主要集中在中國東部珠三角、長三角等經濟發(fā)達地區(qū)，而涉及西北干旱、半干旱地區(qū)城市大氣污染的研究較少。烏魯木齊市屬山谷型城市，自然生態(tài)脆弱，冬季漫長，靜風和逆溫層出現頻率高，極不利于大氣污染物的稀釋和擴散，容易形成大氣污染（王春華等，2010）。自2012年開展“煤改氣”工程、2014年實施大氣細顆粒物 PM2.5連續(xù)監(jiān)測后，烏魯木齊大氣污染物濃度時空變化特征研究更為欠缺。本研究以烏魯木齊市環(huán)境監(jiān)測總站發(fā)布的污染物日均數據為數據源，在不同時間尺度上對烏魯木齊市主要大氣污染物（PM2.5、PM10、SO2、NO2）年、季、月、逐日變化規(guī)律進行分析，并利用 Daniel趨勢檢驗Spearman秩相關系數法，定量分析烏魯木齊市2013—2016年的大氣環(huán)境質量變化趨勢，以期為烏魯木齊市大氣污染治理提供基礎資料。

1　數據來源及研究方法

1.1　研究區(qū)概況

烏魯木齊市（42°45'～45°20'N，86°37'～88°58'E）地勢起伏懸殊，呈東西向窄、南北狹長態(tài)勢。轄區(qū)內最高點是東部天山博格達峰，海拔達 5445 m，而最低點是北部青格達鄉(xiāng)，海拔僅為500 m，地形垂直落差近5000 m（Dong et al.，2009）。烏魯木齊行政區(qū)土地面積為13788 km2，城市建成區(qū)面積為410 km2（張波，2016），屬中溫帶大陸性干旱氣候區(qū)，年平均氣溫為 7 ℃，多年平均降水量為 250 mm。冬季采暖期長、風速低、空氣穩(wěn)定性強、容易產生逆溫層，使得烏魯木齊市大氣污染物的水平和垂直擴散能力非常低，為大氣污染物積累提供了條件（Mamtimin et al.，2011）。

1.2　數據來源

目前，中國監(jiān)測大氣環(huán)境質量仍然采用定點采樣的方法，包括在城市不同功能區(qū)建立固定的大氣環(huán)境監(jiān)測站點（田世麗等，2017）。烏魯木齊市環(huán)境保護局分別在新疆農科院農場、米東區(qū)環(huán)保局、七十四中學、鐵路局、三十一中學、監(jiān)測站、培訓基地和收費所等8處設立空氣質量監(jiān)測站，其中連續(xù)提供數據的站點有7處（圖1）。本文通過空氣質量歷史數據查詢網（www.aqistudy.cn/historydata）獲取 2014—2016年 PM2.5、PM10、SO2、NO2等污染物逐日數據，2013年的數據來自《烏魯木齊市2014年環(huán)境狀況公報》，并對“煤改氣”前后的年均質量濃度數據進行對比，解析烏魯木齊市大氣污染變化特征。

1.3　研究方法

圖1　研究區(qū)空氣質量監(jiān)測站點示意圖Fig. 1　Location of air quality monitoring stations in the study area

根據氣象學方法把烏魯木齊市四季劃分為春季（3—5月）、夏季（6—8月）、秋季（9—11月）和冬季（12—2月），用Origin 8.5及SPSS 17.0軟件進行原數據處理與計算，分析了 PM2.5、PM10、SO2、NO2等大氣污染物的現狀值及其年、季、月、日變化規(guī)律并討論了其變化原因。以中國《環(huán)境空氣質量標準》（GB 3095—2012）作為評價依據，通過污染物負荷法確定 2013—2016年烏魯木齊大氣首要污染物，并采用Daniel趨勢檢驗Spearman秩相關系數法，對烏魯木齊 2013—2016年的環(huán)境空氣質量變化趨勢進行評價。

空氣綜合污染指數是表示空氣受污染程度的綜合指標，是單項空氣污染物指數的和，它可用來研究各項污染物的年際變化特征。其數值越大，空氣污染程度越嚴重。污染物負荷系數則反映污染物對空氣整體污染水平的污染貢獻率，根據其計算值來確定研究區(qū)大氣中的首要和次要污染物，污染負荷系數最大的為首要污染物（Cheung et al.，2001），其計算步驟見式（1）、（2）、（3）。Daniel趨勢檢驗法用來檢驗數據的平穩(wěn)性，常用在時間序列分析中，進行單因素小樣本數的相關檢驗，方法簡單明了，精確性高。秩相關系數為正值表示空氣污染物濃度增加，負值表示空氣污染物濃度減少，而絕對值的大小還可以表示空氣污染物濃度變化的強度。方法如下：

單項污染指數：

式中，Pi為 i項空氣污染物的分指數；Ci為 i項空氣污染物濃度的年均值；Si為 i項污染物的空氣環(huán)境質量標準限值。

綜合污染指數：

式中，P為空氣綜合污染指數；Pi為第i項空氣污染物的污染指數。

污染負荷系數：

式中，Fi為i項空氣污染物的負荷系數。

秩相關系數：

式中，rs為秩相關系數；i為時間周期數序號，N為時間周期總數；di為每項污染物所對應的秩次之差；Xi為空氣污染物排列序數；Yi為時間序列系數。

rs值的正負分別表示污染物濃度的增長和下降，其絕對值的大小表示變化的強度。將秩相關系數rs的絕對值與Spearman秩相關系數統(tǒng)計表中的臨界值 Wp進行比較。如果|rs|≥Wp，則表明變化趨勢有顯著意義。

2　結果與討論

2.1　污染物總體變化特征

圖2所示為2014年1月—2016年12月烏魯木齊市PM2.5、PM10、SO2、NO2濃度均值逐日變化曲線。PM2.5、PM10、SO2及NO2的24 h一級標準平均質量濃度限值分別為 35、50、50、80 μg·m-3（實線），其二級標準限值分別為 75、150、150、80 μg·m-3（虛線）。

2014—2016年烏魯木齊市PM2.5日均值變化范圍為(7.3～391.3) μg·m-3，3 年內 PM2.5年平均濃度均大于 64 μg·m-3，分別為(64.3±48.1)、(64.5±52.2)、(72.9±75.6)μg·m-3， 全 年 總 平 均 (72.17±10.67)μg·m-3。期間PM2.5一級標準超標日有652 d，二級標準超標日有308 d，超標率分別為59.5%和28.1%（表 1）。研究區(qū)特殊的山谷地形及其所產生的一系列氣候效應，使得大氣污染物的擴散和輸送過程遠比一般平原城市復雜（張強等，1998），導致烏魯木齊細顆粒物污染較為嚴重。PM2.5濃度冬季最高，3年內高峰值出現在2016年1月28日，濃度為391.3 μg·m-3。這可能與冬季采暖期燃燒多、風速低、逆溫層厚、顆粒物不易擴散有關。這與迪麗努爾等（2011）的研究結果一致。PM10日均值變化范圍為(16.8～849.2) μg·m-3，全年平均值為(136.91±36.91)μg·m-3，2014 年 4 月 4 日達到最高值 849.2 μg·m-3，由此可知，近3年烏魯木齊市可吸入顆粒物污染嚴重。有關研究發(fā)現銨鹽是烏魯木齊可吸入顆粒物的主要存在形式（亞力昆江·吐爾遜等，2012），故顆粒物污染主要來自燃煤、機動車、工地、道路揚塵等排放源。對印度德里、孟買、加爾各答和金奈市等4個大城市空氣質量監(jiān)測研究發(fā)現，由于汽車、工業(yè)染料的變化與技術改進使4個城市過去10年的 PM10濃度呈下降趨勢，可見治理汽車尾氣和工業(yè)廢氣對空氣質量的提升有明顯的促進作用（Gupta et al.，2006）。此外，通過計算 PM2.5與 PM10比值，可以分析粗粒子和細粒子對PM10的貢獻（潘月鵬等，2010）。研究期間，烏魯木齊市大氣PM2.5/PM10比值平均值為0.53（＞0.5），說明細粒子對PM10的貢獻高于粗粒子。

表1　大氣污染物超標率對比Table 1　Comparison of over-the-standard rate for air pollution

圖2　大氣污染物日均濃度變化Fig. 2　Daily variation of air pollution concentration in Urumqi

SO2作為硫酸鹽氣溶膠和酸雨的前體物，對全球氣候和環(huán)境有重要影響（吳蓬萍，2011）。由圖2可知，2014—2016年間 SO2的污染并不嚴重，一年中呈兩頭高、中間低的變化趨勢。SO2日均值變化范圍為 2.3～104 μg·m-3，未超過國家二級標準限值 150 μg·m-3。全年均值為(21.8±7.90) μg·m-3，最大值為 30 μg·m-3，最小值為 14.5 μg·m-3。3 年期間，最高值出現在2014年1月4日，其濃度為104 μg?m-3，濃度總體水平呈現下降趨勢。4年中SO2年 均 值 分 別 為 (30±7.90)、 (27.08±7.90)、(15.62±7.90)、(14.54±7.90) μg·m-3（見圖 3）。2012年前，烏魯木齊市 SO2年均濃度均超過國家二級標準（60 μg·m-3），分別為 2009 年 93 μg·m-3、2010年 89 μg·m-3、2011 年 79 μg·m-3（鄭健，2013）。“煤改氣”之前，煤煙塵是烏魯木齊市采暖期可吸入顆粒物的主要來源（亞力昆江·吐爾遜，2012）。2012年起，烏魯木齊市大把加快調整供熱能源結構作為改善大氣污染的治本之策，開展了國內規(guī)模最大、建設速度最快的“煤改氣”工程。SO2濃度與“煤改氣”工程建設前的年份相比有明顯下降。可見，烏魯木齊高濃度 SO2主要來源于本地采暖燃煤的排放。

圖3　2013—2016年污染物年際濃度變化Fig. 3　Annual variations of air pollutants from 2013 to 2016

2014—2016年期間，NO2濃度變化較為平緩，年均質量濃度分別為(68±7.72)、(54.9±7.72)、(50.7±7.72)、(53.2±7.72) μg·m-3，國家二級限值超標率分別為11.23%、12.33%、13.97%。全年平均質量濃度為52.95 μg·m-3，最高值出現在2016年2月 27 日，為 140.5 μg·m-3。2014—2016 年 NO2質量濃度與 2010 年（68 μg·m-3）、2011 年（67 μg·m-3）相比（鄭健，2013），沒有顯著下降趨勢。NO2的濃度沒有隨燃煤的降低而減小，“煤改氣”能源結構的調整對 SO2濃度的降低起到了積極作用，但是由于機動車保有量的增加，使得機動車排放的NO2濃度超過了燃煤（李珂等，2010）。Appel et al.（1985）對大氣顆粒物濃度和 SO2、NO2的關系進行研究，發(fā)現顆粒物濃度與 SO2和 NO2濃度呈高度正相關。因此，在城區(qū)對SO2、NO2排放源進行綜合治理對凈化城市環(huán)境具有重要作用。

2.2　污染物的時間分布

2.2.1污染物季節(jié)變化

烏魯木齊大氣污染物濃度在不同季節(jié)有所不同，而不同年份之間一定時期內的天氣形勢往往有所差異。因此，對比不同年份相同時間段污染物濃度具有一定的意義。由圖4可知，烏魯木齊市不同季節(jié)污染物變化顯著。

2014—2016春季 PM2.5、PM10、SO2濃度下降明顯，NO2濃度變化無規(guī)律。夏季各污染物濃度均呈下降趨勢，而秋季各污染物濃度變化不明顯。冬季除了SO2，其他污染物濃度均呈上升趨勢，故冬季大氣污染越來越嚴重。PM2.5冬季最高，為139.3 μg·m-3，夏季最低，為 29.7 μg·m-3，山谷城市大氣污染物濃度的變化主要取決于山谷內的大氣逆溫層強度和水平風速（張強，2003）。冬季早晚氣溫低，光照較弱，日照時間短，風速低，逆溫層厚（最厚時達1300 m左右）（劉增強等，2007），大氣對流不活躍，降水極少，不利于顆粒物的擴散，導致顆粒物濃度于冬季達到最高值。這與新疆和田等城市 PM2.5質量濃度冬季最低、春季最高的研究結果不一致（玉散·吐拉普等，2017）。這說明，顆粒物污染不僅和季節(jié)氣候有關，還與研究區(qū)地理位置密切相關。蘭州、烏魯木齊均為山谷盆地地形，山谷城市大氣污染有其特殊性，它的環(huán)境容量遠小于平原城市，對污染物的稀釋能力較弱（胡隱樵等，1999）。山谷地形一方面阻擋了氣流流通，另一方面白天強烈的山頂加熱效應在山谷形成大氣逆溫層，這一逆溫層像頂蓋一樣抑制了污染物的湍流輸送（張強，2001），使得烏魯木齊冬季空氣質量下降，并出現大幅度長時間的霧霾天氣。PM10呈現雙峰趨勢，冬季出現第一個峰值（205.1 μg·m-3）。PM10濃度高不僅與冬季化石燃料的燃燒多，邊界層熱力結構抑制污染物的垂直輸送，減緩污染氣體的對流擴散有關（徐祥德等，2003），而且可能還與降水量少、濕沉降減少有關（Lei et al.，2011）。春季天氣形勢不穩(wěn)定，導致顆粒物富集（王永宏等，2012），濃度升高出現第二個峰值（131.3 μg·m-3）。PM2.5、PM10濃度季節(jié)分布表現為冬季＞春季＞秋季＞夏季，PM2.5濃度貢獻率分別為 51.8%、19.1%、18.1%、11.0%；PM10濃度貢獻率分別為 37.8%、24.2%、19.6%、18.4%。由于顆粒物濃度與溫度呈現負相關性，與相對濕度呈現明顯的正相關性，導致顆粒物夏季濃度最低（伊麗米熱·阿布達力木等，2012）。SO2濃度呈現兩頭高、中間低的雙峰型特征，2014—2016年間除秋季外，其他季節(jié)均呈下降趨勢；SO2在冬、春、秋和夏季的貢獻率分別為44.8%、21.3%、19.9%、14%；NO2濃度在4年內表現出冬季高（74.8 μg·m-3），夏季低（41.5 μg·m-3）的特征；季節(jié)平均濃度分布呈冬季＞春季＞秋季＞夏季，貢獻率分別為35.3%、22.8%、22.3%、19.6%。

圖4　污染物濃度季節(jié)變化Fig. 4　Seasonal variation of air pollutant concentration

2.2.2污染物月變化

運用SPSS 17.0軟件對不同月份各污染物均值差異進行單因素方差分析（One-way ANOVA），采用LSD方差檢驗法進行多重比較，對兩變量間進行Pearson檢驗（P＜0.05）。方差分析表明，各月污染物濃度差異極顯著（圖5）。烏魯木齊冬季大氣混合層最低，大氣過于穩(wěn)定，此時大氣垂向平均稀釋能力最差，不利于大氣顆粒物的擴散，使得烏魯木齊PM2.5質量濃度于 12 月達到最高（141.7 μg·m-3）；夏季混合層最高，故7月PM2.5質量濃度最低（29.3 μg·m-3）。PM101 月最高（208.1 μg·m-3），6 月最低（90.7 μg·m-3）。

隨著10月中旬采暖期開始，SO2濃度開始顯著升高，11 月（15.08 μg·m-3）、12 月（25.25 μg·m-3）和1月（39.5 μg·m-3）濃度較高。而NO2濃度從8月份就開始升高。研究期間，SO2質量濃度均未超過國家二級標準，在 6月份呈現最低濃度（9.6 μg·m-3）。SO2的主要來源是燃燒排放和工業(yè)生產，由于“煤改氣”工程在城區(qū)沒有完全覆蓋，故采暖燃煤產生的排放使得冬季的SO2濃度仍然處于較高水平。NO2濃度表現為 2月最高（80.6 μg·m-3），6月最低（39.3 μg·m-3），除了采暖期濃度較高外，其他月份差異不明顯。

2.3　首要污染物確定及污染物變化趨勢分析

近年來，長時間、高強度的霧霾天氣在中國呈大范圍蔓延的趨勢，PM2.5等大氣細顆粒物已逐漸成為中國大部分城市的首要污染物。大氣顆粒物與人體健康的關系已倍受世界各地環(huán)境、氣象和醫(yī)務工作者的關注，其中了解城市空氣顆粒物的來源、成分及其對人體健康的影響是研究的焦點（Kumar et al.，2010）。2013—2016 烏魯木齊市大氣中 PM2.5、PM10、SO2、NO2的負荷系數見表2。可吸入顆粒物負荷系數為歷年最高，大氣污染以可吸入顆粒物為主，主要污染物負荷系數排序為PM2.5＞PM10＞NO2＞SO2，是典型的復合型污染特征。這與馬海云等（2015）研究結果相似。

采用Daniel趨勢檢驗法對2013—2016年烏魯木齊市大氣污染變化趨勢進行定量分析。當檢驗數n=4、顯著性水平為0.05時，rs的臨界值Wp=1。與計算所得的rs值（結果如表3、表4）相比，4項污染物的rs值均小于臨界值（Wp=1），表明4項污染物均無顯著趨勢。SO2污染負荷系數表現為逐年下降趨勢（表2），NO2污染負荷系數穩(wěn)定，而可吸入顆粒物呈現上升趨勢，這與4項污染物年際變化趨勢（圖 2）規(guī)律基本吻合，表明顆粒物污染防治是當前大氣污染治理亟待解決的難題（Ma et al.，2016）。

圖5　大氣污染物月濃度變化Fig. 5　Monthly variation of air pollutants

表2　2013—2016年烏魯木齊市空氣污染負荷系數Table 2　Air pollution load factors over Urumqi from 2013 to 2016

表3　秩相關系數計算Table 3　Calculation of rank correlation coefficients

3　結論

（1）烏魯木齊市大氣各污染物濃度變化幅度較大，均呈現雙峰型趨勢。2013—2016期間，PM2.5、PM10、SO2和 NO2年平均質量濃度分別為(72.17±10.67)、 (136.91±36.91)、 (21.79±1.79)、(56.71±6.71) μg·m-3。在此期間，除 SO2濃度未超出國家環(huán)境質量標準外，其他污染物濃度均超出國家標準。

表4　秩相關系數rs結果分析Table 4　Analyzed results of rank correlation coefficients

（2）污染物濃度季節(jié)變化明顯，均呈冬季＞春季＞秋季＞夏季的趨勢。冬季由于采暖燃煤、特殊地形逆溫的影響，使得烏魯木齊空氣污染更為嚴重，尤其是PM2.5（139.32 μg·m-3）和PM10（205.12 μg·m-3）污染最明顯。

（3）污染物濃度月變化明顯，PM2.5濃度以 12月最高（141.7 μg·m-3），7 月最低 29.3 μg·m-3，污染貢獻率分別為17.6%和3.6%；PM10和SO2濃度以1月份最高，分別為(208.1±54.48)、(39.45±10.82)μg·m-3，6 月份最低，分別為(90.7±21.41)、(9.63±4.12)μg·m-3；NO2濃度以 2 月最高（80.6 μg·m-3），6 月最低（39.3 μg·m-3），污染貢獻率分別為 12.7%和 6.2%。

（4）2013—2016年間，烏魯木齊市大氣中PM2.5和PM10呈上升趨勢，即為首要污染物；NO2和SO2呈現下降趨勢，但變化趨勢均不顯著。污染負荷系數排序為 PM2.5＞PM10＞NO2＞SO2。SO2負荷系數最小并且有明顯下降趨勢，說明“煤改氣”能源結構的調整對SO2濃度的降低起到了積極作用。

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