2015年秋冬季武漢城區黑碳氣溶膠的分布及源區分析

黃超，趙錦慧*，何超，劉玉青，李小莉，劉書凱

1. 湖北大學資源環境學院，湖北 武漢 430062；2. 武漢大學資源與環境科學學院，湖北 武漢 430072；3. 西南林業大學國家高原濕地研究中心，云南 昆明 650224

黑碳（Black Carbon，BC）是指懸浮在空氣中的黑色碳質顆粒物，它是含碳物質在不充分燃燒條件下形成的無定型碳質（朱厚玲，2003）。黑碳氣溶膠的排放主要分為自然源和人為源，其中自然源包括火山爆發、森林大火等；人為源主要是化石燃料和生物燃料的燃燒。自然源具有區域性和偶然性特征，而人為源則是長期而持續的（婁淑娟等，2005）。

黑碳氣溶膠作為大氣中最重要的氣溶膠之一，對太陽輻射具有強烈的吸收作用（張華等，2009），能夠影響大氣環流、全球水分循環（董俊玲等，2010），破環區域大氣的穩定性，直接或間接影響區域和全球的輻射效應、氣候變化等。同時它能降低大氣能見度，攜帶致癌物質，對人體健康造成危害（Kim et al.，2003），因此關于BC的研究受到越來越多的關注。近幾年來，Sharma et al.（2004）研究了加拿大北極地區黑碳濃度的長期規律，Murphy et al.（2011）使用連續BC觀測數據分析了美國黑碳時間變化，發現1994—2004年BC濃度降低了超過25%，這些連續的BC觀測為美國和北極地區積累了大量的科研數據。而在中國，有關黑碳氣溶膠的觀測研究也取得不少進展，2009年劉新春等（2011）271-272對烏魯木齊冬季黑碳氣溶膠進行觀測研究，2010年Verma et al.（2010）研究了廣州市黑碳氣溶膠的時間變化，2012年姚青等（2012）對天津城區秋冬季黑碳氣溶膠進行了觀測分析，上海、南京等城市的BC氣溶膠觀測研究也相繼被開展，這些研究揭示了不同城市黑碳氣溶膠的變化特征，闡明了黑碳氣溶膠的氣候效應、環境效應和生物地球化學效應。

從黑碳氣溶膠的全球分布來看，北半球的黑碳氣溶膠濃度明顯高于南半球，而中國東部就是黑碳氣溶膠濃度高值中心區之一（曹軍驥等，2011）。武漢市是中國重要排放城市之一，顆粒物減排存在一定壓力。其中，以黑碳排放量較高，對區域氣候和空氣質量影響很大。因此，應重點關注武漢地區黑碳氣溶膠的分布及其環境效應。

目前關于武漢地區BC的基礎觀測研究較少，主要集中在BC與有機碳、顆粒物綜合分析上。2011年張宇堯（2017）利用氣溶膠的復折射指數首次反演得到武漢冬季黑碳和有機碳柱質量濃度；Wei et al.（2015）在2014年分析了PM2.5、PM10的污染特征及其與BC的關系。本研究利用2015年秋冬季黑碳氣溶膠觀測數據和主要污染物數據，運用 SPSS分析軟件以及軌跡模型等方法，研究黑碳氣溶膠的變化特征及其與污染物的關系等，為武漢城區黑碳氣溶膠觀測提供數據資料，有助于推動中國黑碳氣溶膠的系統觀測研究工作，為探索灰霾監測評估方法積累一定的實踐經驗。

1　采樣和分析

選取武漢城區漢陽公園、解放公園、中山公園、硚口公園、常青公園、黃鶴樓景區、東湖風景區、沙湖公園、石門峰公園、南干渠游園共 10個景點作為黑碳氣溶膠的采樣點，采樣點分布如圖1所示。

在公園綠地地勢開闊的平地上，將儀器架設在距離地面2 m高度處進行采樣。各采樣點下墊面是植被覆蓋率較高的公園綠地，周圍緊鄰交通主干道、居民樓和辦公樓，周圍500 m范圍內無工廠等大氣污染源。采樣時間為2015年9月—2016年2月。采樣觀測儀器為美國瑪基科技公司（Magee Scientific Co，USA）生產的AE-51微型黑碳儀，其工作原理是利用Aethalometer光學吸收方法對空氣中的黑碳氣溶膠進行實時采樣和分析，屬于光學灰度測量法。此次采樣以880 nm波長發光二極管作為光源，測量范圍為 0～1 mg·m-3，測量分辨率為0.001 μg·m-3，測量精度為±0.100 μg·m-3·min，儀器流量為50 mL·min-1，每隔60 s獲取1組實時監測的武漢市各個綠地公園上空的黑碳質量濃度數據并自動保存，每次持續觀測50 min。觀測期間共獲得了1 min數據12202組，保留了11822組，總體數據完整率達到96.89%（表1）。

本文分析了2015年9月—2016年2月為期6個月的黑碳質量濃度觀測數據，同時從武漢市環保局網站（http://www.whepb.gov.cn/）搜集同期武漢市可吸入顆粒物（PM10）、細顆粒物（PM2.5）、二氧化氮（NO2）、二氧化硫（SO2）、一氧化碳（CO）、臭氧（O3）實時監測的24 h日均值等污染物數據。觀測期內，共獲得12202組1min黑碳氣溶膠數據，對其中因儀器斷電和更換濾膜等原因產生的負值和異常數據進行剔除，數據資料完整率達到96.89%（表1），主要污染物數據也進行異常值剔除處理。

2　結果與討論

2.1　BC質量濃度時間變化規律

2.1.1BC質量濃度日變化規律

圖1　采樣點位置圖Fig. 1　The location map of sampling points

根據各采樣點BC氣溶膠質量濃度的連續觀測數據，可以得到武漢市2015年9月—2016年2月BC氣溶膠質量濃度的日變化，如圖2所示。結果表明：武漢市秋冬季黑碳質量濃度日均值為(5.227±3.12) μg·m-3，范圍為 1.205～16.534 μg·m-3，約61%的日均值濃度數據分布在2～6 μg·m-3區間范圍內，具有較好的集中分布趨勢，并且在月份分布上也呈現明顯的分異特征，其中，2016年1月BC質量濃度最高，為(7.778±3.12) μg·m-3；2015 年 9月 BC 質量濃度最低，為(2.767±3.12) μg·m-3。

表1　數據質量控制、統計Table 1　The control and statistics of data quality

圖2　武漢市秋冬季BC濃度時間序列圖Fig. 2　Time series of BC in Wuhan from Sep 2015 to Feb 2016

2.1.2BC質量濃度月變化規律

根據BC觀測值計算得到武漢市秋冬季各月黑碳平均質量濃度，其中1月最高，為8.052 μg·m-3，11月最低，為 2.816 μg·m-3，表現為：1月＞12月＞2月＞10月＞9月＞11月，如圖3所示。

這個規律與冬季大氣BC質量濃度高于秋季的一般規律相吻合，原因包括，（1）氣象因素。武漢市屬亞熱帶季風氣候，冬季氣溫較低，空氣潮濕，經常伴有霧產生，這種條件有利于近地面大氣層保持穩定狀態，使逆溫強度增大，不利于氣體污染物在垂直和水平方向的擴散，加重了顆粒物的積聚污染；同時秋季溫度較高，空氣對流運動增強，降水較多，對顆粒物的濕沉降作用大，因此相較秋季，冬季大氣BC質量濃度較高。（2）人為因素。由于冬季是供暖季節，武漢雖然沒有北方大規模的采暖供暖，但是部分地區仍然存在一定形式的燃燒取暖。另外，冬季也是工廠燃煤的高峰期，對煤炭需求量大，這兩方面直接導致武漢冬季空氣中的顆粒物大大增加，從而造成BC濃度偏高。

圖3　武漢秋冬季BC濃度月變化Fig. 3　Monthly variations of BC concentration in Wuhan in autumn and winter

2.2　BC濃度的空間分布差異

將漢陽公園、黃鶴樓景區、東湖風景區等 10個城區公園綠地樣點BC質量濃度數據進行處理，得到武漢秋冬季BC質量濃度空間分布，結果如圖4所示。

圖4　武漢秋冬季BC濃度空間分布Fig. 4　The spatial distribution of BC concentration in Wuhan in autumn and winter

各采樣點在秋冬季和各月份的空間分布上具有明顯的一致性，總體上，武漢秋冬季大氣BC質量濃度最高值出現在石門峰公園（其中硚口公園11月BC數據部分缺失，不納入比較），最低出現在東湖風景區，BC質量濃度大小順序為：石門峰公園＞解放公園＞沙湖公園＞漢陽公園＞南干渠游園＞常青公園＞黃鶴樓景區＞中山公園＞東湖風景區。圖 5所示為各采樣點秋冬季BC質量濃度與距主干道路距離的關系，計算得到相關系數大致都為-0.3，說明在局部氣候并且區域特征較為一致的大背景下，導致空間分布差異的原因可能與距離車流較多的主路的相對位置有關，距離越近，BC質量濃度越高。同時在采樣期間，石門峰公園附近青王路改造工程正在施工，運輸車輛造成大量揚塵飛起。石門峰公園位于三環線外，小作坊燃煤和室外秸稈焚燒等無組織排放源較多，因此空氣中揚塵、顆粒物較多，BC濃度較高。而東湖風景區位于空氣質量較好的武昌區，環境監管較嚴，燃煤和秸稈焚燒等現象基本不存在，同時采樣點附近的沿湖大道一直以來都被作為傳統的騎行和觀光道路，機動車流量小，排放尾氣少。再加上廣闊水體和較高的植被覆蓋率，其下墊面狀況有利于空氣凈化，因而BC質量濃度較低。

圖5　BC濃度與距主干道距離的關系Fig. 5　The relationship with BC concentration and the distance from the main road

2.3　武漢市BC濃度及與國內外各大城市的比較

大氣成分的本底濃度指能夠反映某一尺度區域內處于均勻混合狀態的某種成分的大氣濃度，而均勻混合狀態僅是一種理想狀態，因此，一般認為所謂本底濃度也就是不受局部污染源直接影響的大氣成分的濃度（趙玉成等，2008）。采用最大頻數法將11822組數據進行處理，獲得了BC本底濃度。從圖6可以看出，武漢市大氣BC濃度變化符合對數正態分布特征。最大出現頻次所對應的濃度值（即對數正態分布的平均值）反映了該地區最具代表性大氣狀況下的BC濃度，可以代表該地區BC濃度的本底濃度。

如圖6所示，最大出現頻次所對應的濃度值為5.45 μg·m-3。查閱文獻發現，國內外重點針對秋冬季BC氣溶膠質量濃度的研究并不多，大多數關于城市BC觀測研究的時間跨度比較長，因此將具有一定代表性的城市黑碳觀測數據進行整理，并與武漢秋冬季BC本底濃度進行對比分析，結果如表2所示。

圖6　BC濃度頻數分布Fig. 6　The frequency distribution of BC concentration

表2　武漢秋冬季BC本底濃度與其它城市的對比Table 2　Comparisons in BC background concentration between Wuhan and other cities

可以發現，武漢秋冬季BC濃度在所有城市里屬于中等水平，高于西寧、南極、瓦里關等環境較好的偏遠地區和天津、芝加哥等經濟比較發達的城市，低于烏魯木齊、西安等煤炭、燃料消耗較多的城市。

2.4　BC與6類污染物的同源性分析

為了證實BC與SO2、NOx、O3之類的反應性氣體是否存在同源性，本文選取PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3、CO等 6種大氣污染物作為研究對象，與BC進行對應分析。

2.4.1相關性分析

將2015年9月—2016年2月武漢秋冬季BC濃度觀測值與同期武漢環保局發布的主要污染物數據進行相關性分析（表3），從相關系數矩陣可以看出：BC與 PM2.5、CO呈高度正相關，與 PM10呈中度正相關，與 O3呈中度負相關，在顯著水平0.05上與 SO2、NO2呈正相關，相關系數分別為0.885、0.8、0.658、-0.436、0.262、0.259。

武漢市BC氣溶膠與PM2.5、PM10、CO的高相關性說明，BC與三者具有同源性。主要來自化石燃料的燃燒（如機動車尾氣、燃煤）、揮發性有機物（VOCs）等，污染源為工廠燃煤、汽車尾氣排放、漆料噴涂行業等。

2.4.2多元線性回歸分析

由于BC與PM2.5、PM10、CO、O3具有較高的相關性，以多個自變量的最優組合預測或估計因變量，比只用1個自變量進行預測或估計更有效，更符合實際，因此多元線性回歸的實用意義更大。本文以BC作為因變量，以PM2.5、PM10、CO、O3作為自變量，運用SPSS多元線性回歸分析，探討它們之間的線性關系，建立回歸方程，得到模型系數，結果如表4所示。

方程中的常數項為-1136.564，偏回歸系數b1為4.216，b2為 66.316，b3為-7，b4為 40.324，經 t檢驗，b1、b2、b3、b4的概率 P 值分別為 0.226、0.763，0.112、0.211。按照給定的顯著性水平0.10，均具有顯著性意義。同時VIF值均小于10，各自變量間的共線性不明顯。經過上述檢驗，BC與PM10、CO、O3間關系式可以表達為：

式中，Y為 BC 的質量濃度；X1、X2、X3、X4分別為PM10、CO、O3、PM2.5的質量濃度。上式解釋了BC與多個自變量之間的線性關系，為同源性分析提供統計學依據。

2.5　BC后向軌跡分析

為了分析大氣污染物輸送、擴散軌跡，運用HYSPLIT-4模型進行后向軌跡分析。

2.5.1秋冬季節BC的軌跡分析

（1）秋季

如圖7所示，2015年秋季，100 m高度上起源于美國東海岸、北大西洋附近海域的氣團向東經過地中海、西亞、巴基斯坦、印度北部、西藏，到達中國青海地區，與500 m高度來自加拿大東北部、北太平洋附近海域的氣團經過復雜運動后一同匯合，而此時750 m高度上起源于加拿大北方、北冰洋附近海域的氣團向東穿越北半球大部分區域后，也運動至此。最后3股氣流一起沿東南方向推進經過甘肅、陜西、河南等地到達武漢地區。

表3　BC與主要污染物之間的相關系數矩陣Table 3　The correlation coefficient matrix between BC and the main pollutant

表4　模型系數統計Table 4　The statistics of model coefficients

圖7　武漢市秋冬季節BC的軌跡分析Fig. 7　The back-trajectory analysis of BC for Wuhan City in autumn and winter

（2）冬季

2015年冬季，100、500、750 m高度上的3個氣團均起源于俄羅斯遠東和北冰洋附近地區，并且各自大概沿著北緯 45°緯線圈向東運動，其中在北極地區進行多次不規則的重復運動，最后一起在俄羅斯北部的北冰洋海域匯合，然后一路南下，穿越俄羅斯、蒙古中部、內蒙古、山西、河南等地，到達武漢地區。在冬季前期，空氣質點的高度均在2000 m以下；到了中期，100 m高度的氣流的空氣質點先上升到6000 m以上，后下降至2000 m以下，其他的兩股氣流則無明顯變化；而在后期，3股氣流的空氣質點高度均上升至2000 m以上，變化趨勢基本一致。

由此可以看出，2015年秋冬季武漢地區污染物主要受來自西北和北部氣團影響，經過山西、河南等傳統污染較重地區，是武漢地區大氣污染物的重要來源。

2.5.2兩次BC 污染事件的氣團軌跡分析

黑碳來源一般包括局地來源（城市機動車、居民燃煤和烹飪）、周邊源（如農村秸稈燃燒）以及本地源，李楊等（2005）在 2003年秋冬季西安市黑碳氣溶膠觀測研究中發現：農村秸稈燃燒等非局地的周邊源對西安秋冬季大氣中的BC貢獻份額達到1/3以上，超過機動車尾氣和居民活動等來源的貢獻。因此在不討論本地源和各種氣象條件的影響下，探討秋冬季武漢地區兩次黑碳污染事件的空氣氣團72 h后向軌跡，以探清外來源的大致路徑，解釋污染原因。觀測發現，在BC濃度月均值最高的1月，發生了兩次較大的BC污染事件（2日和17日），BC日均值濃度分別達到12.588、11.581 μg·m-3。利用HYSPLIT4后向軌跡方法模擬2日和17日在100、500、1000 m 3個垂直高度層的空氣氣團72 h回推軌跡，結果如圖8所示。

在2日和17日的72 h后向軌跡中，空氣氣團均從較高的垂直層向低處集聚，造成武漢局部的低空污染。不同的是：2日的污染源主要來自東部和南部，途經江西、湖南等地，氣流運動垂直高度小；17日的污染源來自北部的河南等傳統農業地區，氣流運動垂直高度大，污染物擴散快，因而其BC濃度比2日小。兩次BC污染事件可能由來自不同方向的污染源導致，農村秸稈焚燒或許是主因。

3　結論

武漢地區大氣BC濃度存在明顯的時間變化規律。2015年武漢市秋冬季BC氣溶膠質量濃度日均值為(5.227±3.12)μg·m-3，范圍為1.205～16.534 μg·m-3，其中約 61%分布在 2～6 μg·m-3，并且日均值的月份分布存在明顯差異，9月最低，1月最高。由于冬季相較秋季溫度低，對流運動弱，不利于空氣擴散，加上受冬季工廠燃煤和取暖等因素影響，故冬季BC濃度整體上高于秋季。

在 10個城區公園綠地空間分布中，石門峰公園的BC濃度最高，東湖風景區最低，導致差異的原因與下墊面狀況有關，與離車流較多的主路的距離等都是原因之一。武漢秋冬季 BC本底濃度為5.45 μg·m-3，與國內外主要城市相比，高于西寧、南極、瓦里關等偏遠地區和天津、芝加哥等經濟較發達城市，但低于烏魯木齊、西安等城市。

圖8　武漢市72 h后向軌跡Fig. 8　The 72 h back-trajectories for Wuhan City

BC與O3呈負相關，與PM2.5、PM10、CO呈正相關，相關系數分別為-0.436、0.885、0.658、0.8。將BC與O3、PM2.5、PM10、CO進行多元線性回歸分析，得到回歸方程：Y=-1136.564+4.216X1+66.316X2-7X3+40.324X4。

氣塊后向軌跡與天氣形勢和季節有關，秋季武漢市大氣BC氣溶膠主要受來自西北方向空氣氣團影響，而冬季主要受來自北方的空氣氣團影響，并且經過山西、河南等傳統的北方污染通道，加重了武漢地區污染物積聚。兩次BC污染事件可能都受到周邊源影響，農民秸稈焚燒可能是主因。

目前，關于中國城市黑碳氣溶膠的觀測研究不少，大多集中于BC的時間變化特征及其與氣象條件、主要污染物之間的關系研究，對BC污染源的定性研究較多，而定量研究較少，因此可以考慮運用軌跡模型、CMAQ等全球大尺度氣候模型解釋區域BC運動規律，對BC來源進行定量解析。

參考文獻：

BABICH PETER, DAVEY MARK, ALLEN GEORGE, et al. 2000. Method Comparisons for Particulate Nitrate, Elemental Carbon, and PM2.5Mass in Seven U.S Cities [J]. Air & Waste Management Association,50(7): 1095-1105.

KIM H J, LIU X D, KOBAYASHI T, et al. 2003. Ultrafine carbon black particles inhibit human lung fibroblast mediated collagen gel contraction [J]. Cellular and molecular biology, 28(1): 111-121.

MURPHY D M, CHOW J C, LEIBENSPERGER E M, et al. 2011.Decreases in elemental carbon and fine particle mass in the United States [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11(10): 4679-4686.

SHARMA S, LAVOUE D, CACHIER H, et al. 2004. Long-term trends of the black carbon concentrations in the Canadian Arctic [J]. Journal of Geophysical Research, doi: 10.1029/2003JD004331.

VERMA R L, SAHU L K, KONDO Y, et al. 2010. Temporal variations of black carbon in Guangzhou, China, in summer 2006 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 10: 6471-6485.

COOKE W F, JENNINGS S G, SPAIN T G. 1997. Black carbon measurements at Mace Head, 1989—1996 [J].Journal of Geophysical Research, 102: 25339-25346.

HITZENBERGER R, TOHNO S. 2001. Comparison of Black Carbon (BC)Aerosols in Two Urban Areas-Concentrations and Size Distributions[J]. Atmosphere Environment, 35(12): 2153-2167.

GONG W, ZHANG T H, ZHU Z M, et al. 2015. Characteristics of PM1.0,PM2.5, and PM10, and Their Relation to Black Carbon in Wuhan,Central China [J]. Atmosphere, 6: 1377-1387.

PARK S S, KIM Y J, FUNG K C. 2002. PM2.5Carbon Measurements in Two Urban Areas: Seoul and Kwangju, Korea [J]. Atmospheric Environment, 36(8): 1287-1297.

曹軍驥, 占長林. 2011. 黑碳在全球氣候和環境系統中的作用及其在相關研究中的意義.地球科學與環境學報, 33(2): 177-183.

國家統計局. 2016. 2016武漢統計年鑒[J]. 北京: 中國統計出版社.

李楊, 曹軍驥, 張小曳, 等. 2005. 2003年秋季西安大氣中黑碳氣溶膠的演化特征及其來源解析[J]. 氣候與環境研究, 10(2): 229-237.

劉新春, 鐘玉婷, 何清, 等. 2011. 2009年冬季烏魯木齊大氣中黑碳氣溶膠觀測研究[C]//中國氣象學會年會. 2011年第二十八屆中國氣象學會年會論文集. 廈門.

婁淑娟, 毛節泰, 王美華. 2005. 北京地區不同尺度氣溶膠中黑碳含量的觀測研究[J]. 環境科學學報, 15(1): 17-22.

楊溯, 張武, 韓晶晶, 等. 2008. 上海市浦東新區秋冬季黑碳氣溶膠特性[J]. 蘭州大學學報(自然科學版), 44(4): 66-70.

姚青, 蔡子穎, 韓素芹, 等. 2012. 天津城區秋冬季黑碳氣溶膠觀測與分析[J]. 環境化學, 31(3): 324-329.

張華, 王立志. 2009. 黑碳氣溶膠氣候效應的研究進展[J]. 氣候變化研究進展, 5(6): 311-317.

張宇堯. 2017. 基于氣溶膠光學特性對武漢黑碳和有機碳的研究[J]. 測繪科學技術, 5(2): 67-75.

趙玉成, 德力格爾, 馬元倉, 等. 2008. 2005—2006年秋冬西寧大氣中黑碳氣溶膠的濃度變化特征[J]. 城市環境與城市生態, 21(2): 26-29.

朱厚玲. 2003. 我國地區黑碳氣溶膠時空分布研究[D]. 北京: 中國氣象科學研究院.

董俊玲, 張仁健, 符淙斌. 2010. 中國地區氣溶膠氣候效應研究進展[J].中國粉體技術, 16(1): 1-4.