鈦合金夾層結構擴散釬焊工藝研究

趙 鼎，劉 琳，孫龍飛

(1.西北工業大學 航天學院，陜西 西安 710072； 2.西安航天發動機有限公司，陜西 西安 710100)

0 引言

鈦合金具有比強度高、耐腐蝕性、綜合性能優越等特點，使其在核工業、航空航天、船舶、醫學等領域應用越來越廣泛[1]。鈦元素化學性質非常活潑，鈦與大多數金屬均形成脆性金屬間化合物，其釬焊接頭具有難以克服的脆性且強度不高，固相擴散連接有加壓條件要求，限制了其在復雜結構上的應用。而擴散釬焊綜合了釬焊和固相擴散連接的優點，以其獨特的優勢，占據著鈦合金焊接的重要地位。隨著鈦合金在航天產品復雜構件中的應用，如新型層板式噴注器結構、蜂窩及波紋板夾層結構和骨架蒙皮結構等金屬隔熱及承力結構等[2]，擴散釬焊工藝技術必定成為一種高效的連接方式得到廣泛的推廣。

目前，國內外大部分鈦合金擴散連接研究[3～6]均采用棒狀或板狀零件進行，接頭形式為對接或搭接形式，結構簡單，易于實現機械加壓。但對于夾層結構零件的擴散連接工藝研究較小，且夾層結構限制了機械加壓的應用，不利于零件的貼合，無法形成可靠的接頭質量，因此有必要開展夾層結構零件的擴散釬焊工藝研究，摸索合適的焊接工藝參數，提高接頭強度。

采用Dictra動力學模擬計算軟件，以TC4鈦合金為研究對象，基于正交試驗方法，模擬不同的工藝參數下(中間層厚度、連接溫度、保溫時間)的中間層元素濃度在鈦合金連接界面的互擴散規律，確定不同的工藝參數對中間層元素擴散距離的影響程度，同時結合鈦合金夾層結構零件的焊接試驗和焊縫組織金相分析，判定模擬計算的可行性與可預測性，為鈦合金夾層結構擴散釬焊工藝參數的制定和優化提供依據，縮短研制周期，節約試驗成本。

1 模擬方法及模型建立

Dictra軟件是一種模擬多元系統中擴散控制相轉變的軟件包，該程序基于材料不同區域內多元擴散方程的數值解，求得不同溫度、時間、壓力下的元素濃度分布。其主要原理[7-8]如下：

(1)

(2)

(3)

模擬對象為TC4鈦合金，中間層選用Cu[9]，本文研究的是同種材料的擴散釬焊問題，相對于某一寬度區域的無限系統中的擴散，建立擴散釬焊接頭的模擬擴散模型見圖1，可取模型的半側進行模擬。假設中間層Cu鍍層全部溶化，為液相，寬度為15 μm，TC4母材為固相，中間層在母材中的擴散距離不大于400 μm。因界面兩側相的成分不同，在Dictra模擬過程中，選用移動界面模型，中間層元素初始濃度為100%，TC4母材中Al元素初始濃度為6%，V元素初始濃度為4%，剩余的為Ti元素，忽略雜質的影響。

圖1 Dictra軟件中模擬擴散模型Fig.1 Analog diffusion model in software Dictra

因界面有Ti-Cu共晶液相的產出，有利于連接界面的潤濕和貼合，鈦合金擴散釬焊對連接壓力、焊件表面處理等工藝參數要求不高，中間層厚度、連接溫度、保溫時間對接頭強度影響較大。模擬試驗選用中間層厚度、連接溫度、保溫時間為試驗因子，結合相關文獻資料[10-11]確定每個因子取四個水平，如表1所示，以正交試驗表L16(45)為基礎進行模擬試驗，共進行16組中間層元素濃度分布的模擬計算，以中間層元素的擴散距離為試驗結果，摸索工藝參數對界面附近中間層元素擴散距離的影響趨勢。同時，針對噴管的特殊型面結構，進行夾層結構模擬件的擴散釬焊試驗，驗證模擬計算的正確性。并對擴散接頭的微觀組織進行觀察，從微觀的角度研究工藝參數對組織接頭的影響。

表1 因子水平表Tab.1 Factor level list

2 模擬結果分析

通過模擬中間層Cu元素在鈦合金TC4中的擴散濃度分布，各參數下接頭界面附近Cu元素的擴散距離和最大剩余濃度見下表2，Cu濃度分布曲線見圖2。

表2 基于正交試驗的Cu元素濃度分布表Tab.2 Distribution of Cu element concentration based on orthogonal experiment

從表2可以發現，當中間層厚度為10 μm和15 μm時，界面Cu元素剩余最大濃度為12%～40%，而中間層厚度為20 μm和25 μm時，界面Cu元素剩余最大濃度為33%～85%，原因分析可能為：(1)中間層太厚，在限定的工藝參數下，連接溫度880～970 ℃，保溫時間20～50 min，擴散動力不足，Cu元素擴散不充分，在界面大量殘留；(2)可能界面已生成TixCuy金屬間化合物，結合Cu-Ti共晶相圖分析，Cu元素在母材TC4中擴散過程中，有可能生成TiCu3，Ti2Cu3，TiCu，Ti2Cu等金屬間化合物，其Cu含量分別為79.9%，66.5%，57%和39.8%，模擬計算中界面Cu元素剩余最大濃度與TixCuy金屬間化合物中Cu元素的濃度接近。TixCuy金屬間化合物為脆性相，在鈦合金材料擴散連接中應盡量避免產生?；谏鲜龇治觯砻麾伜辖饠U散釬焊的中間層厚度應不大于20 μm。

以仿真計算得出的中間層Cu元素的擴散距離為試驗結果，采用方差分析法，進行數據分析，得出中間層厚度、連接溫度、保溫時間的方差分析表，見表3。當取顯著水平α=0.01，由F分布分位表可得臨界值F1-α(fj，fe)=F0.99(3，6)=9.78，fj=t-1為因子自由度，t為因子的不同水平個數，fe為正交試驗表中所有空列對應的自由度相加。因連接溫度的F值F2=59.0>9.78，保溫時間F3=28.7>9.78，中間層F1=3.7<9.78。分析可知，連接溫度、保溫時間對試驗指標有顯著影響，而中間層厚度對中間層的擴散距離沒有顯著影響，即可認為中間層厚度是影響擴散距離的次要因素。連接溫度對擴散距離影響最大，其次為保溫時間。各因素對中間層擴散距離的影響的主次順序是連接溫度>保溫時間>中間層厚度。

圖2 部分基于正交試驗的Cu元素濃度分布規律Fig.2 Some distribution of Cu element concentration based on orthogonal experiment

方差來源平方和自由度均方和F值顯著性厚度S1=3469f1=3S1/f1=11563F1=37連接溫度S2=55719f2=3S2/f2=18573F2=590??保溫時間S3=27069f3=3S3/f3=9023F3=287?誤差Se=1888fe=6Se/fe=3147

為了更為直觀地看出工藝參數(中間層厚度、連接溫度、保溫時間)對中間層Cu元素擴散的影響規律，繪制各工藝參數下中間層Cu元素濃度分布趨勢圖(圖3，圖4和圖5)。鈦合金擴散釬焊的最優工藝參數組合為中間層厚度10 μm、連接溫度970 ℃，保溫時間為50 min。

圖3 中間層厚度對擴散距離的影響趨勢Fig.3 Influence of interlayer thickness on diffusion distance

圖4 連接溫度對擴散距離的影響趨勢Fig.4 Influence of bonding temperature on diffusion distance

圖5 保溫時間對擴散距離的影響趨勢Fig.5 Influence of temperature holding time on diffusion distance

3 試驗材料和方法

試驗以TC4材料夾層結構的試驗件(如圖6所示)為研究對象，其中蓋板為TC4板材，底板為TC4棒材，底板上槽寬/筋寬比為3。

焊接試驗在真空釬焊爐中進行，為防止鈦合金氧化，將零件放入保護工裝中，并對其抽真空，真空度小于8×10-6MPa，同時對爐膛內充氬氣，壓強達到0.18 MPa，利用高溫下氣體壓差及工裝材料的高溫蠕變，實現對夾層結構零件的加壓，保證蓋板與底板的貼合。焊后，進行試驗件的液腔強度試驗，以其液壓強度作為評價焊接質量的標準，擴散釬焊接頭強度約為液腔強度的3倍。同時對擴散接頭的微觀組織進行觀察，從微觀的角度研究工藝參數對組織接頭的影響。

4 試驗結果與分析

以正交實驗表為基礎，嚴格按正交試驗方案進行鈦合金夾層結構模擬件的擴散釬焊試驗，以液壓強度來評定焊接接頭的強度，利用方差分析對試驗結果進行統計分析。可得出中間層厚度、連接溫度、保溫時間對鈦合金夾層結構擴散釬焊接頭強度的影響趨勢為連接溫度>保溫時間>中間層厚度(圖8，9，10)。液腔強度試驗后的夾層結構試驗件見圖7。

圖6 夾層結構零件擴散釬焊示意圖Fig.6 Diagram for diffusion brazing of sandwich structure parts

圖7 夾層結構試驗件Fig.7 Test piece with sandwich structure

由圖8可以看出，中間層厚度從10 μm變化到25 μm范圍里，接頭強度范圍為109～112 MPa，變化幅度為3 MPa。隨著中間層厚度的增加，接頭強度先增大后減少，當中間層厚度為20 μm，接頭強度最大，隨后接頭強度降低，表明中間層厚度20 μm，為一個臨界值，鈦合金擴散釬焊中間層的厚度應不超過該值，符合模擬計算的結果，表明模擬計算的正確性。

由圖9可以看出，連接溫度在880～970 ℃，接頭強度波動范圍為75～140 MPa，變化幅度為65 MPa。由圖10可以看出，保溫時間在20～50 min，接頭強度波動范圍為94～129 MPa，變化幅度為35 MPa。通過分析工藝參數對夾層結構零件液壓強度的影響趨勢，明顯看出保溫時間-液壓強度的斜率比連接溫度-液壓強度的斜率平緩，而中間厚度-液壓強度的斜率，幾乎成直線，因此可以認為連接溫度對夾層結構擴散釬焊的接頭強度影響最大，保溫時間次之，中間層厚度的影響最小，可忽略。最優的工藝參數組合為中間層厚度20 μm、連接溫度970 ℃，保溫時間為50 min。工藝參數對接頭強度的影響趨勢，與模擬計算的結果一致，表明了所建擴散釬焊模型的正確性。

圖8 中間層厚度對接頭強度的影響趨勢Fig.8 Influence of interlayer thickness on joint strength

圖9 連接溫度對接頭強度的影響趨勢Fig.9 Influence of bonding temperature on joint strength

圖10 保溫時間對接頭強度的影響趨勢Fig.10 Influence of temperature holding time on joint strength

4.1 連接溫度對焊接接頭的影響

由圖9可以看出，隨著連接溫度的提高，接頭強度呈現遞增的趨勢。在880～910 ℃區間，接頭強度顯著增大，增幅為36 MPa，相比較而言，在910～970 ℃區間，接頭強度緩慢增大，增幅為29 MPa，可見連接溫度910 ℃為轉折點，鈦合金擴散釬焊溫度應高于該值。

可知，溫度是擴散系數的決定因素，溫度越高，擴散系數越大，中間層元素擴散速度越快，使得擴散越來越充分，因此接頭強度上升。

當保溫時間為50 min時，不同溫度下試驗件(13#，10#，7#，4#)焊縫的金相組織見圖11。接頭區域基本分為3個層次，蓋板TC4板材固溶體、反應層和底板TC4棒材固溶體，13#，10#，7#和4#試驗件反應層厚度分別為90 μm，130 μm，130 μm和260 μm，反應層中心最高Cu含量為20.36%，12.36%，5.99%和4.89%，其中試驗件13#和10#可觀察到白亮色的富銅組織，見圖11(a)和11(b)。當連接溫度為880 ℃與910 ℃時，溫度偏低，擴散動力不足，中間層Cu元素擴散不充分，接頭強度偏低；當連接溫度為970 ℃時，接頭強度最高，但是該溫度接近TC4的相變溫度，模盒接頭區域晶粒已過分長大，見圖11(d)，使得接頭變硬而脆，其韌性變差。當連接溫度為940 ℃時，接頭強度滿足要求，接頭區域為針狀魏氏組織，Cu元素擴散較為充分，焊角飽滿，見圖11(c)，分析認為在該溫度下，高于共晶溫度50 ℃，有利于共晶液相的流動和界面的貼合，可見，擴散溫度940 ℃相對較為合理。

4.2 保溫時間對焊接接頭的影響

由圖10可以看出，隨著保溫時間的延長，接頭強度呈逐步上升的趨勢，增幅為35 MPa。在20n～30 min區間，接頭強度顯著增大，增幅為23 MPa，在30～50 min增幅為12 MPa，可見保溫時間30 min為轉折點，鈦合金擴散釬焊保溫時間應高于30 min。

當保溫30 min和40 min時，接頭強度變化不大，幅度約為4 MPa。原因分析可能是因為在30～40 min小范圍里，中間層的元素擴散程度差不多，此時接頭強度呈穩定的趨勢。但是從總體的接頭強度與保溫時間趨勢曲線來看，隨著保溫時間的延長，中間層元素擴散深度不斷的增加，擴散也越來越充分，接頭強度增大。從試驗件的爆破情況來看，當保溫20 min和30 min時，大部分都鼓起或在低壓力下爆破，因此保溫時間應盡量超過30 min。

圖11 不同溫度下焊縫金相組織Fig.11 Metallographic structure of joints at different temperatures

當連接溫度為940 ℃時，不同保溫時間下試驗件(11#，15#，3#，7#)焊縫的金相組織見圖12。11#，15#，3#和7#試驗件反應層厚度分別為130 μm，150 μm，120 μm和130 μm，反應層中心最高Cu含量為10.33%，9.02%，7.08%和5.99%。試驗件11#和15#接頭區域可觀察到少量的富銅組織，表明當保溫時間為20～30 min時，中間層Cu元素來不及擴散，影響接頭強度；試驗件3#，保溫時間為40 min，焊縫組織為擴散充分的針狀魏氏組織，但存在孔洞缺陷；試驗件7#，保溫時間為50 min，接頭區域為針狀魏氏組織，與試驗件3#相比，組織未見粗大，表明當保溫時間為50 min，焊縫組織不會長大?？梢?，選取保溫時間為50 min，較為合理。

結合鈦合金夾層結構零件的液壓強度和焊縫微觀組織分析可知，較優工藝參數組合為中間層厚度20 μm、連接溫度為940 ℃，保溫時間為50 min，能滿足產品的使用要求，焊縫強度約為TC4母材強度的50%。

圖12 不同保溫時間下焊縫金相組織Fig.12 Metallographic structure of welded joints at different temperature holding times

5 結論

1)建立了鈦合金擴散釬焊的擴散模型，通過該模型計算了中間層Cu元素的分布規律，為工藝參數的設計提供了理論依據，結果表明鈦合金擴散釬焊的中間層厚度不宜超過20 μm；連接溫度、保溫時間對中間層Cu元素的擴散距離有顯著影響，而中間層厚度對擴散距離沒有顯著影響，工藝參數對中間層元素的擴散距離的影響程度為連接溫度>保溫時間>中間層厚度。

2)通過鈦合金夾層結構模擬件的液壓強度試驗表明，表明鈦合金擴散釬焊中間層厚度不宜超過20 μm，工藝參數對接頭強度的影響趨勢為連接溫度>保溫時間>中間層厚度，符合模擬計算的結果；最優的工藝參數組合為：中間層厚度為20 μm，連接溫度為940 ℃，保溫時間為50 min，接頭強度約為母材強度的50%，達到了產品的使用要求。

3)接頭強度隨連接溫度的提高急劇增大，當連接溫度為880～910 ℃時，接頭區域存在富銅組織，連接溫度應高于910 ℃；連接溫度為970 ℃，接頭區域晶粒變大并脆化，降低了接頭的力學性能；連接溫度為940 ℃，接頭區域為魏氏組織，力學性能較優。接頭強度隨保溫時間的延長逐漸增大，當連接溫度為940 ℃時，保溫時間為20～30 min時，接頭區域存在富銅組織，保溫時間應大于30 min；保溫時間為50 min時，晶粒無粗大現象。

參考文獻：

[1] 姚凱，范振紅，李玉國．瞬時液相擴散焊的發展及應用前景[J]．石油工程建設，2007，33(2)：1-4.

[2] OZDEMIR N， BILGIN B. Interfacial properties of diffusion bonded Ti-6Al-4V to AISI304 stainless by inserting a Cu interlayer [J]．Int adv manuf technol， 2009(41)：519-526.

[3]元哲石，徐立新，吳執中，宋敏霞．Ni+Cu為中間層的TC4與ZQSn10-10擴散連接試驗分析[J]．焊接學報，2007，28(8)：92-95.

[4] YUAN X J，SHENG G M，QIN B， HUANG W Z， et al．Impulse pressuring diffusion bonding of titanium alloy to stainless steel [J]. Materials characterization ， 2008(59):930-936.

[5] 焦少陽，董建新，張麥倉，等．耐蝕合金/碳鋼熱等靜壓擴散連接反應層元素互擴散規律研究[J]．材料工程，2009，12(1)：10-15.

[6] ELREFAEY A， TILLMANN W. Solid state diffusion bonding of titanium to steel using a copper base alloy as interlayer [J]. Journal of materials processing technology， 2009， 209: 2746-2752.

[7] 郭世敬，陳思杰，梁峰．瞬間液相擴散連接中間層的研究[J]．金屬鑄鍛焊技術，2009，38(9)：97-99.

[8]王英杰，楊衛鵬. 鈮鉿噴管延伸段激光電焊工藝研究[J]. 火箭推進， 2017， 43(6): 88-96.

WANG Y J， YANG W P. Research on laser spot-welding technology of Nb-Hf alloy nozzle extension section [J]. Journal of rocket propulsion， 2017， 43(6): 88-96.