遼河口濕地沉積物中汞含量變化特征的模擬研究

李 航 ，鄭冬梅 *，馬歡馳

（1.沈陽大學環境學院，沈陽 110044；2.沈陽大學區域污染環境生態修復教育部重點實驗室，沈陽 110044）

濕地被稱為汞的活性庫[1]，是連接陸地生態系統和水生生態系統的樞紐，不僅是物質、能量、信息等互相流通的介質，同時也使得汞能在各生態系統間傳遞。汞（Hg）及汞的化合物都具有很強的毒性，可以富集并長期存在于環境和生物體內[2]。自日本發生水俁病（Minamata disease）事件以來，汞污染問題一直受到人們的廣泛關注，國內外學者也對各生態系統中汞的遷移轉化、累積放大等進行了相關研究。影響汞在土壤環境中存在形態與遷移轉化的因素主要有pH值、有機質、氧化還原電位、溫度等[3]。NaCl對外源汞在土壤中形態分布有顯著影響，土壤的鹽漬化趨勢會使汞污染和作物吸收風險更趨嚴重[4]。土壤中的鹽度變化會顯著影響重金屬的環境化學行為，進而影響其生物有效性及毒性[5]。因此，研究濕地沉積物中汞的變化機理對濕地生態系統及人類健康具有積極意義。

裸灘是遼河口主要濕地類型之一，裸灘沉積物中汞含量受多種因素影響，沉積物有機質含量、溫度以及淹水鹽度和淹水狀態等條件的改變均影響裸灘水－土界面汞的遷移方向和沉積物中無機汞的釋放量。紅樹林濕地中沉積物中總汞含量的高低與其自身形態和沉積物中有機質含量有關[6]。有機質和土壤總硫含量是影響三江平原濕地汞含量的重要因素[7]。依艷麗等[8]的試驗研究表明，土壤淹水后，土壤汞開始了向水體釋放的過程，釋放到水體中的重金屬離子又與溶出物質發生反應，最終形成穩定的化合物。王金玉[9]研究表明，汞的釋放通量與沉積物溫度和大氣溫度呈正相關關系，升高溫度增加了沉積物和孔隙水中Hg2+的還原反應速度，有利于Hg0的釋放。李雅芬等[10]研究發現河流沉積物中汞含量特征表現為沿河流流向而逐漸升高的趨勢。遼河口裸灘由于潮汐作用、氣候以及地表徑流等因素的影響，導致其所處環境的溫度和鹽度不斷發生變化，而海水鹽度作為濱海濕地特有的綜合型環境因子，對濕地汞的影響至關重要。目前，國內對遼河口在該方面的研究鮮有報道。本文采用室內模擬的方式，探討了全淹水和半淹水兩種淹水狀態下，淹水鹽度和環境溫度的變化對遼河口裸灘沉積物中總汞的影響機理，為以后對河口濕地沉積物中汞的遷移轉化和釋放特征的研究提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

遼河口濕地是我國四大河口濕地之一，有著重要的濕地生態功能[11]，該區位于遼河下游入海口，面積約為3150 km2，其中岸線至0 m區域灘涂面積約為889.13 km2[12－13]，約占濕地總面積的28%。該區氣候為暖溫帶季風氣候，年平均氣溫為7.1～8.9℃，年降水量為 557～682 mm，年蒸發量為 1392～1705 mm，濕地中水分主要來源于河水的滯留和潮水的補給，該區地勢平坦，以沖積平原和潮灘為主[14]。區域內分布的主要濕地類型為蘆葦（Phragmites australis）濕地、翅堿蓬（Suaeda heteroptera）濕地和裸灘，濕地土壤類型屬于以氯鹽為主的濱海鹽漬土，且由內陸向海洋方向土壤鹽漬化程度呈上升趨勢[15]。遼河口的潮汐時間因季節而不同，但通常每日會有兩次漲潮和落潮的過程，每次漲潮和落潮時間相差6 h左右；上浮水中汞含量為0.020～0.051 μg·kg－1。在遼河口筆架嶺（40.83°～41.15°N，121.56°～121.76°E）地區選擇采樣地。

1.2 樣品采集

于2016年6月2日，用不銹鋼土鉆分別采集遼河口裸灘表層（0～10 cm）和底層（10～20 cm）沉積物，每層6個重復，分層均勻混合，去除樣品中植物殘枝、沙粒、貝殼、羽毛等雜物后裝入自封袋密封帶回實驗室，放于實驗室干凈通風的實驗臺上自然風干。為了保證實驗用土的均一性，將自然風干后的沉積物研磨混勻，過2 mm篩。測得供試沉積物理化性質見表1。

表1 供試沉積物基本理化性質Table 1 Basic physical and chemical properties of tested sediments

1.3 配制人工海水

采樣時采集遼河口裸灘濕地漲潮時的水樣，并測得漲潮時潮水的鹽度為1.84%，將水樣帶回實驗室測定水樣中各主要離子濃度，以此作為人工海水的配制標準。配制1 L鹽度為1.80%的人工海水，所需藥品見表2，并以此分別調制成鹽度為1.50%和0.50%兩種梯度的鹽溶液，以去離子水作為空白處理（純水）。

1.4 實驗方案

（1）純化：將研磨后的表、底層沉積物分別裝入兩個塑料盆里，混勻；分別稱取混勻后表層和底層沉積物300 g置于燒杯中，然后加入少量純水，水量應正好浸濕土樣，靜置24 h以活化燒杯中土樣。

表 2 人工海水溶液各組分含量（g·L－1）Table 2 Composition of artificial seawater solution（g·L－1）

（2）分別將鹽度為0.50%、1.50%和1.80%3種梯度的人工海水和去離子水分別加入裝有土樣的燒杯中；每一種鹽度條件下均設有兩種淹水狀態，第一種淹水水面高于沉積物表面1 cm處（全淹水），第二種淹水水面低于沉積物表面（半淹水）；加入人工海水后，用記號筆在燒杯外壁做好淹水刻度線，以便控制后續加海水的量，每一種淹水狀態做3組平行。

（3）將以上鹽度梯度的樣品同時放入3個恒溫培養箱中，設置3個恒溫培養箱溫度分別為10、20℃和30℃，使樣品在不同溫度條件下同時進行培養，因遼河口裸灘沉積物中總汞含量較低，短時間沉積物中汞含量變化可能不明顯，因此，設置培養時間為168 h。

（4）在培養過程中，定期向燒杯中補充海水溶液，保證淹水狀態處于刻度線上以及淹水鹽度不變；采用電導率儀測定淹水鹽度。

（5）每一溫度條件培養結束都用自制采樣裝置取樣，將樣品裝入自封袋內于冰箱中冷藏；待實驗時取出自然風干，研磨過80目篩，備用。

1.5 汞的測定

沉積物中汞采用 HNO3－H2SO4－V2O5進行消解[16]，AFS-2202原子熒光光度計測定，儀器最低檢出限為0.005 μg·L-1。在實驗過程中，樣品進行平行處理，相對標準偏差都小于4%。每批樣品做兩個試劑空白；采用國家土壤標準樣品GBW-07401（GSS-1）進行質量控制，汞國家標準物質含量為（0.032±0.004）mg·kg-1，驗證結果分別為（0.034±0.002）mg·kg-1。試驗中所用的試劑均為優級純，所用的玻璃器皿使用前均用3 mol·L-1的硝酸浸泡24 h，用自來水沖洗干凈后再用二次去離子水沖洗3遍。

2 結果與討論

2.1 不同鹽度對沉積物中汞含量的影響

沉積物表層、底層汞含量隨鹽度升高逐漸降低。在全淹水條件下（圖1），當溫度為10℃時，表層沉積物在加入1.50%鹽水時汞含量最低（0.117 mg·kg-1），加入純水（CK）時沉積物汞含量最高（0.147 mg·kg-1）；底層汞波動較大，在淹水為純水（CK）時，沉積物汞含量最低（0.112 mg·kg-1），在淹水鹽度為 0.50%時，達到最大值（0.150 mg·kg-1）。20℃時，表層、底層汞總體上也表現為隨淹水鹽度升高有降低的趨勢。30℃時，表層和底層沉積物中汞含量均在純水條件下達到最大值，分別為 0.119 mg·kg-1和 0.121 mg·kg-1。在半淹水狀態下（圖2），10℃時，添加純水的表層沉積物中汞含量處于最低水平（0.123 mg·kg-1），在淹水鹽度為0.50%時，汞含量升高，但隨著鹽度繼續升高，汞含量無明顯變化；底層在0.50%時汞含量最高。在20℃和30℃時，表層、底層沉積物中汞含量均隨鹽度增加逐漸降低。

圖1 全淹水狀態下表層和底層沉積物汞含量隨淹水鹽度、溫度的變化Figure 1 Variation of total mercury content in the topsoil and subsoil with the different submergence salinity and environment temperature under fully flooded condition

圖2 半淹水狀態下表層和底層沉積物汞含量隨淹水鹽度、溫度的變化Figure 2 Variation of total mercury content in the topsoil and subsoil with the different submergence salinity and environment temperature under half submerged condition

總體上來看，兩種淹水狀態下，表層和底層沉積物中汞含量均隨淹水鹽度升高而逐漸降低，高鹽度環境不利于沉積物對無機汞的吸附。已有研究表明，堿金屬和堿土金屬離子可將吸附在固體顆粒上的金屬離子交換出來，鹽度的增加會大幅增強重金屬的解吸[17]，淹水中大量的Na+和部分K+能使部分吸附態汞從土壤中解吸進入水體，被解吸出來的Hg2+與Cl－生成高溶性穩定絡合物，如[HgCl4]2－、[HgCl3]－和HgCl2[18-19]，從而使進入水體的汞很難再被沉積物吸附。鄭順安等[20]也得出高濃度的NaCl環境極其不利于Hg2+在土壤中的吸附。而丁振華等[2]對紅樹林濕地研究表明鹽度對汞影響不明顯，這可能與紅樹林濕地土壤中有機質含量較高有關。本實驗中，雖然隨著淹水鹽度的升高，兩種淹水狀態下表層和底層沉積物中總汞含量均呈現出降低的趨勢，但是降低幅度并不大，這可能與裸灘沉積物的pH值（表1）較高有關。氯離子對汞的絡合作用取決于土壤有機質含量和pH值：酸性條件下，若土壤有機質含量較低，則氯離子的作用明顯，反之，氯離子濃度變化對土壤汞的絡合沒有明顯影響；中性和堿性土壤中，氯離子濃度對土壤汞含量的影響很小，主要取決于土壤表面其他形態的汞和有機態的汞化合物之間的平衡[21]。在pH＞7時，Hg2+與Cl－生成的高溶性絡合物會轉化為氫氧化汞，促進汞的沉淀[22]。

2.2 溫度變化對沉積物中汞含量的影響

當淹水為純水時，全淹底層、半淹表層和底層沉積物中汞含量表現為10℃到20℃汞含量增加，20℃到30℃汞含量降低；鹽度為1.50%時，全淹表層和底層也表現為20℃時汞含量較高。總體來看，在淹水鹽度相同時，隨著培養溫度的升高，表層和底層沉積物中總汞含量均逐漸降低。土壤具有吸附性能是因為土壤中有巨大的表面能，并含有帶電荷的礦物膠體和有機膠體[23]，所以進入沉積物中的汞會被沉積物吸附固定，但是當環境溫度升高時，被沉積物中膠體吸附的汞因獲得能量而解吸，溫度越高，汞獲得的能量越高，越不利于沉積物膠體對汞的吸附；對于解吸進入溶液中的汞，溫度升高會加速Hg2+與Cl－形成絡合物的速率。根據擴散理論[24]，在土壤-上覆水系統內，隨著溫度的升高，Hg2+運動速率加快，與水分子接觸的機會增加；同時，Hg2+與OH－及有機質等的反應速率、與陽離子的交換速率等隨溫度升高而加快，增強了土壤汞的釋放。研究表明，汞的釋放是一個吸熱過程[25]，溫度升高為汞的釋放提供了能量，有利于汞的釋放。

2.3 淹水條件改變對沉積物中汞含量的影響

淹水條件的變化會改變濕地表層氧化還原條件，從而影響濕地中汞的遷移與轉化[26]。本實驗中，培養溫度和鹽度相同時，同一層次的沉積物中汞含量總體表現為半淹高于全淹。培養溫度為30℃，淹水鹽度為1.80%時，兩種淹水狀態下沉積物中汞含量均達到最低值，此時，全淹水狀態和半淹水狀態下表層沉積物中汞含量分別為 0.095 mg·kg-1和 0.103 mg·kg-1，相對于原始土壤分別降低了37.9%和32.7%，底層含量分別為 0.098 mg·kg-1和 0.101 mg·kg-1，分別降低了29.0%和26.8%。表明淹水狀態更有利于裸灘沉積物中汞的釋放。Liang等[27]對三峽土壤的模擬實驗發現，淹水后土壤中的汞會向上覆水釋放，導致土壤中汞含量降低。全淹狀態下，土壤相對處于厭氧環境，厭氧環境有利于無機汞從淹沒的土壤和植被中溶解出來[28]。通常情況下，淹水后進入上覆水的無機汞在一段時間后會被從沉積物中溶解出的有機膠體重新吸附而沉淀，但因受Cl－和Na+等堿金屬離子的影響，使這一過程受阻。土壤淹水后，土壤中吸附的汞解吸后會先進入孔隙水中，使孔隙水中汞濃度升高，而與上覆水形成較大的濃度梯度[29]，會形成較大的驅動力，從而促進沉積物中汞的釋放和遷移。半淹狀態下，雖然沉積物中汞也會向孔隙水中釋放，并向上覆水中遷移，但溶液較少，不會形成較大的驅動力以促進沉積物中汞的釋放；同時有氧環境也不利于無機汞的釋放。

遼河口裸灘濕地受潮汐作用的影響，淹水的鹽度總是處在不斷的變化中，這種改變直接影響裸灘沉積物中汞含量的變化；當海水退潮后，裸灘沉積物處于裸露狀態，但是裸灘沉積物保水能力較強，沉積物仍持有大量水分，這說明在未淹水的情況下，裸灘沉積物中汞含量會受到孔隙水中鹽分的影響。裸灘底層沉積物中的汞因鹽分影響遷移進入孔隙水中，在毛管力作用下，孔隙水會向上遷移，從而導致沉積物底層的汞含量遷移進入水體。本實驗培養過程中淹水沒有受到擾動，這與實際環境中潮汐作用對沉積物的擾動存在差異，潮汐作用會進一步導致裸灘沉積物中汞的釋放，進入水體的汞隨水體遷移，對環境造成二次污染，從而對水生生態環境和人類造成危害。

3 結論

（1）沉積物淹水為純水時，沉積物中汞含量較高，淹水鹽度升高會促進土壤沉積物中無機汞的釋放，使裸灘土壤沉積物中總汞含量降低。遼河口裸灘淹水主要以海水倒灌為主，海水氯鹽含量較高，這不利于土壤沉積物對汞的富集。

（2）培養液鹽度相同時，低溫（10℃）條件下沉積物中汞含量較高，隨培養溫度升高，土壤中總汞含量逐漸降低。當淹水為純水時，全淹底層、半淹表層和底層沉積物中汞含量表現為10℃到20℃汞含量增加，20℃到30℃汞含量降低；鹽度為1.50%時，全淹表層和底層也表現為20℃時汞含量較高。

（3）沉積物所處的淹水水位不同，沉積物中汞的釋放能力也不同，與半淹水狀態相比，全淹水狀態下更有利于裸灘沉積物中無機汞的釋放。

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