CsI光陰極在10—100 keV X射線能區的響應靈敏度計算?

黎宇坤陳韜李晉楊志文胡昕鄧克立曹柱榮

(中國工程物理研究院激光聚變研究中心,綿陽 621900)

(2018年1月4日收到;2018年1月30日收到修改稿)

1 引 言

高能X射線的探測在科研與工業領域有著許多重要用途.例如:高能物理與核物理領域中利用高能X射線探測器進行高溫等離子體的研究[1];天體物理領域利用高能X射線照相技術對中子星進行研究[2];在工業領域高能X射線探測器被廣泛用于產品的無損檢測[3].CsI是目前最常見的X射線光電轉換材料之一,廣泛應用于各類X射線探測器中[4],因此研究CsI在10—100 keV的響應靈敏度對基于CsI光陰極的X射線探測器的設計和應用具有重要意義.響應靈敏度是光電流與單色入射光強的比值(單位A/W),是表征光陰極或探測器的光電轉換特性最重要的指標,直接影響探測器的空間分辨與時間分辨等參數.Henke等[5]和Fraser[6]建立了二次電子發射模型以描述CsI光電子發射機理,并計算了CsI的量子效率,在0.1—10 keV范圍內與實驗數據符合.但該模型將二次電子逃逸深度視為只與材料本身性質有關系的常數,未考慮到二次電子平均逃逸深度與入射X射線光子能量的關系,在高能X射線范圍(10—100 keV)與實際的CsI響應靈敏度有很大偏差.此外高能X射線入射時會產生康普頓散射及熒光輻射等效應,也可能對CsI響應靈敏度造成影響,因此需要對這些效應產生的電子數目進行評估.Akkerman等[7,8]基于光子與電子之間各種相互作用的截面積數據,采用蒙特卡羅模擬的方法建立了CsI在0.1—100 keV范圍的光電子發射模型,其計算數據與實驗數據符合.但該模型的構建和計算相對復雜,因此目前國內外仍舊更多使用Henke的模型對CsI光陰極進行設計與研究[9?11].為了獲得一個簡潔方便的CsI對高能X射線的譜響應靈敏度計算公式,本文分析了高能X射線與CsI相互作用的物理過程,探討了二次電子逃逸深度與入射光子能量的關系,從而推導出10—100 keV能區CsI的響應靈敏度計算公式,其計算結果與實驗數據符合得很好.根據計算結果對CsI的高能X射線光電響應特性進行了討論,為高能X射線探測器的設計和應用提供了理論參考.

2 物理過程分析

CsI對X射線的光電轉換可視為三個獨立過程[12]:1)入射光子被吸收,其能量將CsI的電子激發至導帶,當入射光子能量很高時,還伴有康普頓散射、熒光輻射以及俄歇激發等效應產生的高能電子,這一過程中產生的所有電子統稱為初級電子(primary electron);2)初級電子在陰極材料內部輸運過程中,與其他電子間相互作用,不斷激發出低能量的二次電子,絕大多數初級電子都會將能量全部轉移至二次電子;3)二次電子輸運至光陰極表面并克服表面勢壘逸出,形成光電流.

由于高能X射線與CsI相互作用時除了光電效應,還有康普頓散射、熒光輻射和俄歇激發等多個物理反應可產生初級電子.因此在計算響應靈敏度時需要分析這些效應對電子總產額的影響.可以用不同物理過程對應的有效截面積之比來表示X射線入射時相應物理過程發生的概率,從而反映不同物理過程產生的電子數額之比.首先討論康普頓效應與光電反應的比例,根據量子電動力學的推導[13],一個原子的康普頓散射有效截面積σC可表示為

而光電效應的有效截面積σP可表示為

其中γ=E0/m0C2,m0為電子靜止質量,r0為電子半徑,Z為材料加權平均原子序數,C為光速,α=2πe2/hC,h為普朗克常數.σC/σP即為X射線入射時康普頓散射與光電效應產生的概率之比.

CsI在10—100 keV的σC/σP值如圖1所示,σC/σP6 0.2%,可見光電效應產生的概率遠大于康普頓散射.因此在計算響應靈敏度時可以忽略康普頓散射的影響.而Akkerman等[8]對熒光輻射和俄歇激發兩個過程反應截面積的計算顯示,在10—100 keV范圍時,X射線熒光輻射和俄歇電子產生的電子數目相近,均不超過光電效應的2%.因此,本文對響應靈敏度的計算中,也將熒光輻射和俄歇激發忽略掉,只考慮光電效應的影響.

圖1 CsI在10—100 keV范圍康普頓散射有效截面積和光電效應有效截面積之比Fig.1.Proportion of Compton scattering cross section and photoionization cross section of CsI from 10 to 100 keV.

3 CsI響應靈敏度計算

考慮到在實際應用中X射線一般為正入射到探測器的光陰極前表面,光電子從光陰極后表面逸出,因此設定X射線為正入射,光陰極為表面光滑的平面薄膜結構.在正入射情況下,X射線在材料光滑表面的反射率幾乎為零,因此在計算中不考慮X射線在材料表面因反射而發生的損耗.

當一個能量為E0的光子與價帶中的電子發生碰撞后,該電子被激發至導帶,形成能量為Ep的初級電子,考慮到價電子激發所需的能量(CsI禁帶寬度為6.4 eV)遠小于入射X射線光子能量E0,可以近似地認為初級電子的能量Ep≈E0.該初級電子在輸運過程中不斷與材料中的其他電子發生相互作用,其他電子獲得足夠的能量激發成為二次電子,直到初級電子的能量降低至無法激發出二次電子.設激發一個二次電子所需要的平均能量為Es.假設初級電子的能量在輸運過程中全部轉化為二次電子的能量,則在光陰極內部單位深度中一個入射光子產生的二次電子總數ns可以表示為

其中μ為光陰極材料的質量吸收截面積,ρμ為材料的吸收系數,x為材料內部深度,材料對光子的吸收深度為λa=1/(ρμ),λa與材料本身特性和入射光子能量有關[14].產生的電子在輸運過程中不斷地發生碰撞,激發次級電子.其中只有一部分電子最終能達到材料表面并克服表面勢壘,逃逸出光陰極表面形為光電流.根據Kane[15]的電子輸運理論,在材料內部深度為x處的電子,通過不斷散射,最終從材料表面逃逸出的概率可以表示為

(4)式中c=a+b,u=(c2?ab)1/2;a和b分別是電子-電子散射和電子-聲子散射對應的二次電子線性散射截面積,二次電子的平均逃逸深度為λs=1/u.CsI作為絕緣體,二次電子的損耗以電子-聲子散射為主,因此a?b.對厚度為t的光陰極而言,在dx厚度內一個光子產生的二次電子從材料背表面逸出的數目ne就可以表示為

將(3)和(4)式代入(5)式中,在0—t的范圍內積分,就得到一個能量為E0的光子垂直入射到厚度為t的光陰極后,光陰極后表面逸出的二次電子總數,即光陰極的量子效率Y為

響應靈敏度R與量子效率Y之間滿足如下關系:

由(6)和(7)式可以得到CsI光陰極的響應靈敏度R為

(8)式顯示CsI的響應靈敏度R與λs有著直接的關系,因此要得到R,還需要討論10—100 keV范圍λs的變化情況.

4 CsI的二次電子平均逃逸深度

Henke等以及Fraser在計算中將二次電子平均逃逸深度λs默認為與入射X射線能量E0無關的常數,并使用低能X射線實驗中測得的λs數據計算,因此誤差很大.根據Tanuma等[16]的研究,λs會隨著E0的增大而不斷增大,因此在高能X射線范圍,需要將λs的變化考慮到計算中.Seiler等[17]給出了初級電子產生的最大二次電子產額δm與λs的關系:

B是二次電子到達并逃逸出陰極表面的概率,ε是產生一個二次電子所需的平均能量,dEp/dx為初級電子在傳輸過程中單位距離上的能量損失.在10—100 keV范圍內dEp/dx滿足以下關系[18,19]:

ρ是材料密度;MZ為材料的平均原子質量;B,ε和初級電子能量Ep符合如下關系[20]:

由(12)式即可算出CsI的λs與入射X射線能量E0的關系,如圖2所示,10 keV時λs只有約0.6μm,50 keV時增加到了9μm,100 keV時達到了30μm.這表明高能量光子產生的二次電子,其平均逃逸深度越大,這也與Tanuma在較低能量X射線范圍內獲得的λs變化趨勢一致.

圖2 10—100 keV范圍內CsI二次電子平均逃逸深度λsFig.2.The secondary electron mean escape depths of CsI from 10 to 100 keV.

5 計算結果與討論

將(12)式獲得的λs代入(8)式中即可獲得不同厚度CsI在10—100 keV的響應靈敏度曲線,圖3給出了部分厚度的計算結果. 圖中曲線均在33.17 keV和35.98 keV處有兩個特征峰,分別對應I-K和Cs-K吸收邊.這兩個吸收邊加強了材料對光子的吸收,提高了光電子的產額,使得靈敏度獲得了提升.CsI厚度在1000 nm以下時,響應靈敏度處于隨X射線能量增加而呈下降趨勢,而5000 nm和10000 nm的CsI響應靈敏度則呈上升趨勢.在10 keV附近,500 nm的CsI響應靈敏度最高;隨著X射線能量增大,更厚的CsI響應靈敏度不斷增加,在35 keV附近5000 nm的CsI響應靈敏度最高;而在45 keV以上,10000 nm CsI的響應靈敏度最高.這是因為光子能量較低時X射線對材料的穿透力弱,產生二次電子的位置較淺,平均逃逸深度小,而CsI的厚度越大,電子就越難以從后表面逸出,因此越厚的CsI響應靈敏度越低;隨著光子能量增大,X射線的穿透力增強,可以直接穿透較薄的CsI,導致其靈敏度降低,而厚CsI能更多的吸收光子,同時增大的二次電子平均逃逸深度也有利于電子逸出,因此高能量X射線入射時,越厚的CsI響應靈敏度越高.

圖3 10—100 keV范圍不同厚度的CsI的響應靈敏度計算值Fig.3.The calculated spectral responses of CsI with several thicknesses from 10 to 100 keV.

為驗證計算的準確性,將CsI響應靈敏度計算結果與Hara等[21]和Khan等[22]在硬X射線條紋相機上獲得的100 nm CsI光陰極靈敏度數據進行了對比,如圖4所示.由于條紋相機中使用了像增強器對光電流強度進行了增強,因此對數據進行了歸一化處理.可以看出理論計算曲線與測試數據基本保持一致,兩者在Cs和I的特征吸收峰位置有明顯提升.圖4(a)和圖4(b)中的實驗數據在15—30 keV區域偏高,這是由于CsI是絕緣體,為防止測量中的電場擾動,在CsI薄膜上鍍了30 nm的Au薄膜作為導電層,而Au對X射線也會發生光電效應,使得光電子產額增大,響應靈敏度偏高.而圖4(c)中CsI厚度達到了1000 nm,遠高于Au薄膜厚度,Au產生的光電子完全被CsI吸收,影響可以忽略不計,因此測試數據也與計算數據更加一致.總體而言,圖4中硬X射線條紋相機測得的CsI響應靈敏度與理論計算數據符合,表明理論計算具有較高的可靠性.

圖4 CsI的響應靈敏度計算值與實驗數據對比 (a)CsI厚度為100 nm;(b)CsI厚度為200 nm;(c)CsI厚度為1000 nmFig.4.The calculated response sensitivities of CsI compared to experimental data:(a)100 nm CsI;(b)200 nm CsI;(c)1000 nm CsI.

根據(8)式還可以獲得不同入射光子能量下CsI光陰極響應靈敏度與厚度的關系,從而得到CsI的最佳厚度.圖5與圖6分別給出了入射光子能量為17.5 keV和60 keV時CsI的響應靈敏度隨厚度變化的曲線,并與Frumkin測得的CsI響應靈敏度數據[23]及蒙特卡羅模擬計算數據[8]進行了對比.

圖5 17.5 keV時CsI響應靈敏度隨厚度的變化Fig.5.The spectral responses of CsI compared to experimental data at 17.5 keV,as function of CsI thickness.

圖6 60 keV時CsI響應靈敏度隨厚度的變化Fig.6.The spectral responses of CsI compared to experimental data at 60 keV,as function of CsI thickness.

兩幅圖中的計算數據與實驗數據以及蒙特卡羅模擬獲得的CsI響應靈敏度數據基本保持一致,部分數據有一定偏差.造成偏差的原因主要是以下兩方面:一是本文計算二次電子平均逃逸深度時,(10)式和(11)式均為參考文獻作者進行數據處理后得到的擬合公式,與實際數值存在一定誤差;二是響應靈敏度的標定數據隨實驗條件、樣品表面狀態等的不同有一定的偏差,而Frumkin標定時使用的是CsI氣體探測器,探測器內部的Xe氣體會對光電子的采集造成影響,從而使測試結果存在誤差.根據圖中靈敏度隨厚度的變化,得到該能量下CsI的最佳厚度值.圖中顯示對于不同能量的入射X光,CsI的響應靈敏度均隨著厚度的增加而增加,直至到達一個最大值,該最大值對應的厚度即為CsI最佳厚度值.而且入射光子能量越大,CsI的最佳厚度也越大;17.5 keV的X射線對應的CsI最佳厚度約為1μm,60 keV X射線時對應的CsI最佳厚度達到了10μm左右.

6 結 論

推導了CsI在X射線能量范圍為10—100 keV的響應靈敏度公式,計算結果與不同實驗測得的CsI靈敏度數據相互符合,驗證了公式的可靠性,也證明了公式推導過程中所做的假設和簡化的合理性.這表明在10—100 keV范圍內,康普頓散射、俄歇電子及熒光輻射等效應對CsI的響應靈敏度的影響十分有限.而二次電子平均逃逸深度隨入射光子能量的增大而增加,對CsI的量子效率和響應靈敏度有著重要的影響.本文推導的CsI在10—100 keV的響應靈敏度計算公式比Henke等[5]的更加準確,與蒙特卡羅模擬計算相比則簡潔方便.根據該公式可以獲得探測不同能量X射線的CsI最佳厚度,為基于CsI光陰極的X射線光電探測器的設計和優化提供理論參考.

[1]Dromey B 2016Nature Photon.10 436

[2]Watts A L,Anderson N,Chakrabarty D,Feroci M,Hebeler K,Israel G,Lamb F K,Miller M C,Morsink S,Ozel F,Patruno A,Poutanen J,Psaltis D,Schwenk A,Steiner A W,Stella L,Tolos L,Klis M V 2016Rev.Mod.Phys.88 021001

[3]Pfeif f er F,Bech M,Bunk O,Kraft P,Eikenberry E F,Bronnimann C,Grunzweig C,David C 2008Nature Mater.7 134

[4]Breskin A 1996Nucl.Instrum.Methods Phys.Res.A371 116

[5]Henke B L,Knauer J P,Premaratne K 1981J.Appl.Phys.52 1509

[6]Fraser G W 1983Nucl.Instrum.Methods Phys.Res.206 251

[7]Akkerman A,Gibrekherman A,Breskin A,Chechik R 1992J.Appl.Phys.72 5429

[8]Gibrekhterman A,Akkerman A,Breskin A,Chechik R 1993J.Appl.Phys.74 7506

[9]Opachich Y P,Ross P W,MacPhee A G,Hilsabeck T J,Nagel S R,Huf f man E,Bell P M,Bradley D K,Koch J A,Lande O L 2014Rev.Sci.Instrum.85 11D625

[10]Wang Y Y,Yan D W,Tan X L,Wang X M,Gao Y,Peng L P,Yi Y G,Wu W D 2015Acta Phys.Sin.64 094103(in Chinese)[王瑜英,閻大偉,譚秀蘭,王雪敏,高揚,彭麗萍,易有根,吳衛東2015物理學報64 094103]

[11]Zeng P,Yuan Z,Deng B,Yuan Y T,Li Z C,Liu S Y,Zhao Y D,Hong C H,Zheng L,Cui M Q 2012Acta Phys.Sin.61 155209(in Chinese)[曾鵬,袁錚,鄧博,袁永騰,李志超,劉慎業,趙屹東,洪才浩,鄭雷,崔明啟2012物理學報61 155209]

[12]Spicer W E 1958Phys.Rev.112 114

[13]Landau L D(translated by Gao J G)1992Quatumn Electrodynamics(Beijing:High Education Press)p244(in Chinese)[朗道著(高建功譯)1992量子電動力學(北京:高等教育出版社)第244頁]

[14]Saloman E B,Hubbell J H 1988Atomic Data and Nuclear Data Tables38 1

[15]Kane E O 1966Phys.Rev.147 335

[16]Tanuma S,Yoshikawa H,Shinotsuka H,Ueda R 2013J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.190 127

[17]Xie A G,Xiao S R,Wu H Y 2013Indian J.Phys.87 1093

[18]Kanaya K,Ono S,Ishigaki F 1978J.Phys.D:Appl.Phys.11 2425

[19]Kanaya K,Kawakatsu H 1972J.Phys.D:Appl.Phys.5 1727

[20]Alig R C,Bloom S 1978J.Appl.Phys.49 3476

[21]Hara T,Tanaka Y,Kitamura H,Ishikawa T 2000Rev.Sci.Instrum.71 3624

[22]Khan S F,Lee J J,Izumi N,Hatch B,Larsen G K,MacPhee A G,Kimbrough J R,Holder J P,Haugh M J,Opachich Y P,Bell P M,Bradley D K 2013Proc.SPIE8850 88500D

[23]Frumkin I,Breskin A,Chechik R,Elkind V,Notea A 1992Nucl.Instrum.Methods Phys.Res.A329 337