低速Xeq+(4 6 q 6 20)離子與Ni表面碰撞中的光輻射?

徐秋梅楊治虎郭義盼劉會平陳燕紅趙紅赟

1)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

2)(中國科學院大學,北京 100049)

3)(南京航空航天大學航天學院,南京 210016)

(2017年12月2日收到;2018年2月13日收到修改稿)

1 引 言

由于低速高電荷態的特性,低速高電荷態離子與固體表面相互作用是一個非常復雜的多體過程[1,2].低速是指入射離子的速度低于第一玻爾速度(VBohr=2.16×106m/s),靶原子核外電子來得及對入射離子做出響應;高電荷態離子攜帶大量的勢能,其勢能等于所有剝離掉的電子電離能之和,例如類氫Xe離子的勢能為161 keV;其空間激發很強的電場,例如類氫U離子,電子所感受的電場為1016V/cm,在宏觀條件下這是任何一個實驗室都難以達到的靜電場.入射離子大部分勢能在飛秒時間內,沉積在納米尺度范圍的靶內,沉積能量密度可高達1014W/cm2,從而使靶原子激發,受激靶原子退激將發出不同波段的光輻射[3,4].在入射離子電荷態不太高時,光輻射的躍遷速率比自電離和俄歇過程的速率小6個數量級[5],因此光輻射退激過程可以忽略.光輻射速率隨入射離子電荷數的4次方增加[6],隨著入射離子電荷態增高,光輻射退激成為入射離子釋放勢能的一個重要過程[7].目前光輻射研究較多集中在X射線發射,關于紫外、可見和紅外光輻射的研究較少.另外,低速高電荷態離子與固體表面相互作用過程中,入射離子中性化是一種多電子俘獲過程,中性化原子形成中以及形成后的運動過程中,通過自電離、俄歇過程和光輻射等方式退激[8?10].低速高電荷態離子與固體表面相互作用過程中的光輻射研究,對勢能轉移機制、勢能激發靶原子的機理,以及光譜性質與固體結構的關系十分重要,而且也為原子復雜光譜線的研究提供了新的手段.本文報道了低速高電荷態離子轟擊金屬Ni表面可見光發射的實驗結果.

2 測量裝置與方法

實驗是在中國科學院近代物理研究所320 kV高電荷態離子綜合研究平臺上進行的.平臺上的電子回旋共振離子源[11]提供實驗所需的Xeq+離子,利用高壓引出和加速,經過四極磁鐵輸運到5號實驗終端.終端的測量裝置布局如圖1所示.離子束經直徑5 mm的光欄限束和準直后進入靶室,利用靶后法拉第筒測量入射離子束流強度.靶室真空度保持5.5×10?9mbar(1 mbar=100 Pa),以使得離子與表面干凈的固體相互作用.離子束進入高真空靶室,以45?角(相對靶表面法線方向)入射到高純Ni(99.995%)靶表面.離子與固體表面作用產生的可見光經過焦距27 mm的光學透鏡組聚焦到光譜儀的入射狹縫.在與束流垂直的方向,利用Acton SP-2558光柵光譜儀進行測量.光譜儀采用1200 L/mm光柵,其閃耀波長在500 nm.光譜儀放置在三維可調的高精度支架上,以便于精確調整光譜儀的位置,提高光子收集效率.實驗前,利用標準汞燈對譜儀進行了刻度和校準.為了降低實驗中的本底噪聲,實驗在暗室中進行.為了降低光電倍增管的熱噪聲,將其放在冷卻室中,冷卻室的溫度保持在?25?C.為了對譜線強度進行歸一,設計和加工了同步計數器[12?14].在光譜儀測量光譜時,計數器與數字電流積分器(ORTEC model 439)連接,可以同步記錄靶上束流強度.實驗中入射離子束流強度為200 nA,光子產額定義為每入射一個離子發射的光子個數[15?18],公式如下:

式中Yλ和Nλ分別表示波長λ數據點處的光子產額和光子個數,It是波長λ數據點處的靶上束流強度,q是入射離子電荷數,e是電子電量,系數分別表示相同條件下靶上束流強度的平均值和入射離子束流強度的平均值.

圖1 高電荷態離子轟擊固體表面發射光譜的測量裝置示意圖Fig.1.Schematic diagram of measurement apparatus for light emission from the solid surface bombarded by highly charged ion.

3 結果與討論

本文是低速高電荷態離子與金屬表面相互作用的可見光發射研究,區別于單電荷態離子與固體作用的光發射.對于低速單電荷態離子入射,主要是入射離子與靶原子的直接碰撞;如果是快離子(能量量級為MeV/amu,1 amu=1.66×10?27kg),離子與固體碰撞的電子能量損失起主導作用,可導致電子激發和電離.對于低速高電荷態離子,除了入射離子的動能外,其還攜帶大量勢能,在與固體表面作用過程中勢能在很短的時間內沉積在納米尺度范圍,誘發靶表面原子激發和濺射.激發態原子輻射退激發射可見光.隨著入射離子電荷態增高,發射光譜的光子產額增加,并且伴隨入射離子中性化原子(離子)的形成.根據經典過壘模型[8,10],入射離子俘獲電子進入高里德堡態,隨后通過光輻射等方式退激發.低速高電荷態離子與金屬表面碰撞導致光輻射的過程可以表示為:

這里 Xeq+為入射離子,B表示靶原子,Xe(q?m)+?為激發態的Xe離子(m6q,當q=m時為原子),B?表示激發態的靶原子,上標*表示激發態,h為普朗克常量,ν為光子頻率.高電荷態Xeq+離子入射到金屬表面,與靶原子發生碰撞,通過能量轉移使靶原子激發,然后退激輻射光子.同時,高電荷態離子在俘獲靶電子形成低價態的離子或原子過程中,會釋放自身所攜帶的勢能,這些勢能沉積在金屬靶表面,也會使靶原子激發,然后退激輻射光子.本實驗中,高電荷態Xeq+(4 6q6 20)離子轟擊Ni表面,在動能和勢能共同作用下由靶表面濺射出大量的處于激發態的Ni原子,它們通過輻射光子退激,這一過程可表示為

高電荷態離子實現單電子俘獲的同時,還有多電子俘獲過程.在這些過程中,電子轉移越多,激發的靶原子的特征光譜線越復雜,而且其強度越強.另一方面,高電荷態離子入射到金屬表面,金屬表面對離子產生鏡像加速,引起能量增益?E[10],

增益的能量也沉積在靶表面,加強了靶原子的激發(W為Ni的功函數),靶原子的特征譜線的強度表現為增強趨勢.因此,入射離子的電荷態越高,俘獲靶表面電子的本領越強,沉積在固體表面的能量會越高,靶原子發射光譜強度越強.也就是說,低速高電荷態離子與金屬表面相互作用過程中,靶原子輻射光子產額與入射離子電荷態、以及入射離子勢能沉積密切相關.

圖2給出0.38VBohrXe20+與金屬Ni表面相互作用發射的在400—510 nm范圍的光譜分布圖,包括動能和勢能共同作用導致濺射Ni原子和Ni離子發射的譜線,以及入射離子中性化形成的Xe原子或離子發射的譜線.在實驗中,束流面密度約為1μA/cm2,這足以通過濺射使得靶表面清潔,同時,靶室真空為5.5×10?9mbar,這樣的真空條件足以維持靶表面的干凈[19,20].因此,入射離子與靶表面吸附氣體相互作用可以被忽略. 在圖2中,濺射Ni原子和離子發射的譜線與White等[21?27]的結果一致,也與NIST[28]上報道的結果相符合.Ni原子的基態為3d8(3F)4s2,本實驗中形成的Ni原子激發態,既包括了單電子激發形成的組態3d8(3F)4s(4F)5s,也包括兩個電子激發形成的組態3d9(2D3/2,5/2)4d,3d9(2D5/2)5s,3d9(2D5/2)5d和3d9(2D5/2)6s.大多數譜線屬于Ni I 3d8(3F)4s4p—3d84s(4F)5s和Ni I 3d9(2D)4p—3d9(2D3/2)4d躍遷.對于Ni II 402.329,Ni II 429.102和Ni II 462.983的譜線,屬于3p63d9—3p63d8(3P)4s躍遷. 二級譜線Ni II 217.495,屬于3p63d8(3F)4s—3p63d8(3F)4p躍遷.激發態Ni II的形成是個雙電子過程,一個電子被電離,同時另一個電子被激發.與單電子激發過程相比,這樣的雙電子過程發生的概率較小,所以實驗中僅測到4條Ni II譜線,而測到豐富的Ni I譜線.本文著重討論低速高電荷態離子與金屬Ni表面相互作用中濺射原子光譜和入射離子中性化光譜與電荷態(勢能)的關聯性.選擇圖2中Xe II 410.419 nm,Xe III 430.444 nm,Xe II 434.200 nm,Xe II 486.254 nm,Ni I 498.245 nm,Ni I 501.697 nm,Ni I 503.502 nm,Ni I 505.061 nm和Ni I 508.293 nm譜線,測量不同電荷態離子入射產生的光子產額.

圖2 0.38VBohrXe20+與Ni表面相互作用發射的光譜圖Fig.2.Optical emission from the interaction of 0.38VBohrXe20+ions with nickel surface.

利用單電荷態離子入射[21,22],幾乎沒有關于入射離子發射可見光波段的報道.在高電荷態離子與金屬作用過程中,入射離子在可見光波段發射譜線的報道也很少[29].圖2包含了入射離子中性化發射的Xe I,Xe II和Xe III譜線.根據Xe離子和Ni原子的質量比,這些譜線不能來自于背散射的Xe離子.根據經典過壘模型[8,29,30],當高電荷態Xeq+離子與金屬Ni表面的距離達到關鍵值時,靶表面的電子會被共振俘獲進入到入射離子的軌道(q?1),形成高激發態.這里的q是入射離子的電荷數.對于0.38VBohrXe20+離子入射Ni表面 (WNi≈5 eV),dc和nc分別為34 a.u.和21.根據公式t=dc/v,入射離子在距離d=dc和d=0的飛行時間間隔大約為1 fs.對于相同速度的Xe4+,6+,15+,17+離子入射,其飛行時間間隔均小于1 fs.對于研究的Xe I—III譜線對應能級的輻射壽命從幾個飛秒到幾百個飛秒[31?35].因此,入射離子輻射可見光不能發生在離子與靶碰撞之前,可以推測入射離子輻射可見光主要發生在靶的上表面.另外,電子被俘獲進入第21殼層,形成高激發態,其向低能級級聯退激的過程中,可以形成電荷態q6 19,殼層n6 21的多種躍遷,由于受探測范圍的限制,實驗僅測量400—510 nm波段范圍內的譜線,在這一波段范圍主要是Xe原子和低價態Xe+和Xe2+離子發射的譜線.為了研究入射離子發射譜線與電荷態(勢能)的依賴關系,利用相同速度、不同電荷態的Xe4+,6+,15+,17+,20+離子分別與Ni表面作用,研究譜線的光子產額隨電荷態的變化.圖3—圖6分別給出了譜線Xe II 410.419 nm,Xe III 430.444 nm,Xe II 434.200 nm和Xe II 486.254 nm的光子產額隨入射離子電荷態的變化結果.

圖3 譜線410.419 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.3.Photon yield at 410.419 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

圖4 譜線430.444 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.4.Photon yield at 430.444 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

圖5 譜線434.200 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.5.Photon yield at 434.200 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

圖6 譜線486.254 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.6.Photon yield at 486.254 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

從圖3—圖6看出,入射離子中性化發射譜線的光子產額隨著入射離子電荷態的增加而增加,與勢能增加趨勢基本一致.根據經典過壘模型[29,30],相同速度的Xe4+,6+,15+,17+,20+離子與金屬Ni作用,入射離子電荷態越高,其作用距離越大,在作用距離d=dc和 d=0之間飛行的時間越長,這會增加入射離子中性化輻射光的強度.另外,Xe4+,6+,15+,17+,20+離子俘獲Ni表面的電子分別進入nc為5,7,15,17和21高激發態,較高電荷態的入射離子俘獲電子進入較高的激發態,俘獲較多的電子,這也會導致輻射光子數較多.所以,入射離子發射譜線的光子產額隨著入射離子電荷態的增加而增加.在圖3中,譜線Xe II 410.419 nm對應躍遷5p4(3P2)5d2[1]3/2—5p4(1D2)6p2[1]3/2,在電荷態4+時,入射離子俘獲的第一個電子進入nc為5的殼層,進一步俘獲的電子進入更低的殼層,無法形成Xe+5p4(1D2)6p態,所以沒有測量到譜線Xe II 410.419 nm;隨著電荷態的增加,當電荷態6+時,譜線出現;隨著電荷態進一步增加,光子產額增加.在圖4中,譜線Xe III 430.444 nm對應躍遷5s25p3(2D)5d3D3—5s25p3(4S)4f5F3,在電荷態4 6 q 6 20的范圍,都可以形成Xe2+5p3(4S)4f態,均測量到此譜線,其光子產額隨著電荷態增加而增加.在圖5和圖6中,在電荷態(q 6 4)較低時,由于Xe4+俘獲的電子進入nc=5的殼層,譜線Xe II 434.200 nm(5p4(3P1)6p2[1]3/2—5p4(3P2)8s2[2]5/2)和Xe II 486.254 nm(5p4(3P2)6p2[2]5/2—5p4(3P2)7s2[2]5/2)都沒有觀測到,當電荷態增加到6+時(nc=7),較低激發態(Xe+7s)產生的譜線Xe II 486.254 nm出現,依然沒有觀測到譜線Xe II 434.200 nm;隨著電荷態進一步增加,當電荷態增加到15+時,譜線Xe II 434.200 nm出現,兩條譜線均隨電荷態的增加而增加.以上分析與經典過壘模型描述的電子俘獲過程符合.

在Xeq+離子靠近和進入Ni表面俘獲電子的過程中,伴隨著各種能量傳遞過程,這會導致Ni原子的激發和濺射,處于激發態的Ni原子退激輻射出可見光[36].Tribble等[37]認為靶原子發射的光子是包括了濺射靶原子和靶表面兩個部分發射的.Postawa等[38]通過電子和離子轟擊堿金屬鹵化物靶的研究表明,重離子轟擊固體發射的光子是由濺射原子發射的.如果Ni原子還在靶內,其輻射的光子的頻率和離開靶的自由原子發射的光頻率是不同的,這與實驗觀測不符[39].由于激發態原子較大,不能長時間存在于靶內,靶內激發態原子退激時,即使有光子發射出來,也會很快被臨近的粒子吸收.所以,在Xeq+離子與Ni表面作用過程中,靶原子發射的光子只能來源于濺射原子.當入射離子與靶表面作用時,其動能通過與靶核間的靜電相互作用傳給靶原子,引起靶原子的濺射,這一過程是動能濺射過程.在入射離子初動能為幾百keV時,主要發生的是線性級聯碰撞過程[2].同時,高電荷態離子攜帶的勢能沉積在金屬表面,也會引起濺射.另外,研究表明當濺射原子離開靶表面較大距離時,發生電子隧穿(electron tunneling)過程形成靶原子激發態[40?42],所以,高電荷態離子與金屬表面作用過程中,靶原子激發態形成,是動能和勢能協同作用的結果.

圖2包括了豐富的Ni原子譜線.為了研究勢能對濺射原子可見光發射的影響,利用相同速度,不同電荷態的Xe4+,6+,15+,17+,20+離子分別與Ni表面作用,研究了濺射原子光子產額隨入射離子電荷態的變化,圖7—圖11分別給出了譜線Ni I 498.245 nm,Ni I 501.697 nm,Ni I 503.502 nm,Ni I 505.061 nm和Ni I 508.293 nm的光子產額隨入射離子電荷態變化的結果.

從圖7—圖11可見,濺射靶原子發射譜線的光子產額隨著入射離子電荷態的增加而增加,與入射離子勢能增加趨勢一致.0.38 VBohrXe4+,6+,15+,17+,20+離子與Ni作用,入射Xeq+離子的勢能和動能都會導致靶原子的濺射和激發.在本次實驗中,入射離子動能不變,入射離子勢能從104 eV(對于Xe4+)增加到4561 eV(對于Xe20+),所以光子產額的增加是勢能增加造成的[43,44].在圖3—圖11中,不同電荷態的離子入射時,譜線的光子產額偏離勢能曲線,這是由于入射離子能量一定,炮彈與靶材之間能量競爭,以及靶材各個過程,包括形成不同激發態、靶原子濺射、二次離子發射、電子發射、X射線輻射等各個過程之間存在能量競爭導致的.例如在電荷態20+時,形成較少的激發態Ni I 5s,導致譜線Ni I 501.697 nm(Ni I 3d8(3F)4s4p—3d84s(4F)5s)的光子產額低于勢能曲線;同時形成較多的激發態Ni I 4d,導致譜線Ni I 503.502 nm(Ni I 3d9(2D)4p—3d9(2D3/2)4d)的光子產額高于勢能曲線.關于高電荷態Xeq+離子與金屬Ni表面之間復雜相互作用更加詳盡的描述,有待于進一步的研究.

圖7 譜線498.245 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.7.Photon yield at 498.245 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

圖8 譜線501.697 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.8.Photon yield at 501.697 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

圖9 譜線503.502 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.9.Photon yield at 503.502 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

圖10 譜線505.061 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.10.Photon yield at 505.061 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

圖11 譜線508.293 nm光子產額和勢能隨電荷態的變化Fig.11.Photon yield at 508.293 nm and potential energy vs.charge state of incident ion.

4 結 論

利用0.38VBohr高電荷態Xe4+,6+,15+,17+,20+離子與金屬Ni表面相互作用,研究了作用過程中濺射靶原子和離子譜線,以及入射離子中性化后發射的譜線.結果表明,光子產額隨著入射離子電荷態的增加而增加,與勢能增加趨勢一致.此結果有助于探究高電荷態離子在金屬表面的電子俘獲和勢能沉積過程,以及金屬靶材對高電荷態離子入射的響應機制.

感謝中國科學院近代物理研究所320 kV高電荷態離子綜合研究平臺的運行人員提供束流.

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