基于SVM的出入境特殊物品拉曼光譜識別方法*

左佳倩， 王紅球， 譚玲玉， 田 睿， 王康琳， 李 勃

0 引 言

引入新型實驗技術和儀器是實現出入境特殊物品的快速無損檢測的理想方式，拉曼光譜技術由于具有無需對樣品進行預處理、測試時間短等優點，常用于物質結構及成分分析[1]。史永剛等人[2]采用歐氏距離、馬氏距離、切比雪夫距離等拉曼光譜識別中常用的距離測量方法，結合相似性函數，利用物質圖譜與標準物圖譜中每個譜峰的位置差進行物質識別，方法可用于實驗室中化學物質的取樣檢測，不適用于復雜包裝下商品化物質的識別和檢測。賈南南等人[3]提出了將投影算法的判定標準由待測物質光譜的量測誤差大小是否在限定水平，改進為待測物質光譜與標準物質光譜的量測誤差大小水平是否相當、量測誤差分布是否相近，改進的投影算法，有助于實現對阿司匹林等特定藥品的快速鑒別，但并不適用于液體藥品，不具有藥品快速鑒別的普適性。陳秀麗等人[4]提出了基于主成分分析(principal components analysis,PCA)和反向傳播(back propagation,BP)網絡預測模型相結合的拉曼光譜技術，實現了地中海貧血紅細胞的判定，該分析方法在算法訓練過程中易陷入局部誤差，且僅適用于特殊細胞的實驗室檢測，暫不適用于實際應用。章穎強等人[5]提出了基于多重迭代優化的最小二乘支持向量機(support vector machine,SVM)模型，采用求解線性方程組的方法替代SVM中的凸優化問題，降低了計算復雜度，實現了橄欖油摻偽的識別。王磊等人[6]提出了一種采用表面增強拉曼光譜技術，通過自適應平滑濾波器和結合小波變化的SVM分類器，減少拉曼特征峰強度，并通過小波變換實現數據降維，實現了對常見毒品的識別。上述針對拉曼光譜的算法改進均可實現一定實驗條件下某類物質的特征識別，對于復雜包裝干擾或高熒光干擾下的物質識別存在一定的局限，也無法實現針對被檢物質的無損快速識別。

本文采用拉曼光譜技術結合SVM改進算法，通過采用相關系數對待檢物品與標準品進行相似性度量；針對性提出了改進的SVM算法，對相關系數低于閾值的待檢物進行分類處理，對高維向量進行降維處理，提升識別準確性，該方法可為檢驗檢疫領域出入境特殊物品的快速無損查驗提供有效的輔助手段。

1 算法模型

1.1 相似性度量

拉曼光譜識別技術是對待檢物進行分類和識別的應用技術[7]?；舅枷胧牵和瓿晒庾V預處理及特征提取后，得到能夠反映物質組成的關鍵信息，提取光譜信號中所包含的光譜信息，按照光譜信息差異對待檢測物質進行分類[8]。在物品識別中，相似性度量[9]是一種常用的簡單且有效的方法。其中，相關系數(correlation coefficient)是研究變量間線性相關程度的量，是一種衡量向量間相互關系的方法。設有特征向量X=(x1,x2,…,xn)，Y=(y1,y2,…,yn)，相關系數r定義如下

(1)

選用相關系數作為相似性度量的判斷依據,避免了歐氏距離對信息的丟失和馬氏距離對微小偏差的放大作用。因此，本文采用相關系數，對算法進行補充驗證。

1.2 SVM

拉曼光譜測量中由于樣品均勻性差異，儀器噪聲、熒光背景等使得光譜產生偏差[10]；在光譜處理過程中，去噪、基線校正等也會產生誤差[11]。在識別過程中僅采用相關系數進行物質的特征識別的準確率不高，因此，引入了SVM對略低于閾值的待檢物進行物品分類。

SVM是一個二分類模型，其基本模型定義為特征空間上間隔最大的線性分類器。其原理如圖1所示。設訓練樣本集X為xi，i=1,2,…,N，樣本分屬兩類，w1和w2，且線性可分。線性判別函數l的一般形式為：g(x)=w·x+b，但該超平面并不唯一。因此，SVM的分類識別問題轉化為尋找最大間隔的分類超平面問題。在該過程中，對距離超平面l0最近的樣本進行歸一化處理，這樣Gap/2=2/‖w‖ ，則有線性可分類SVM的優化函數為

s.t.yi(w·xi+b)≥1,i=1,2,…，n

(2)

圖1 SVM原理示意

1.3 改進SVM

由于拉曼光譜在經過預處理后，得到高維向量用以表征待識別物質。在直接采用高維向量進行識別分類的過程中，訓練學習時間過程較長。為了改變這一問題，在采用SVM進行識別的過程中，首先對于拉曼光譜進行一定的稀疏變換[12]，具體運算包括：

1)建立特殊物品標準數據庫，即由標準庫得到光譜信息的主成分M；

2)對特殊物質的光譜信息y進行重構,y′=Mc，如式(3)所示，即用M的有限子集對光譜信息進行表示，且c的非零元素個數固定，實現拉曼光譜高維且稀疏表示

(3)

改進后的SVM實現了對光譜的高維且稀疏表達，增強了光譜信息的可區分性，可采用線性核SVM實現，使訓練和測試速度更快，且所需的存儲空間更少，在訓練學習過程中減少時間。

圖2為雙氧水、乙醇2種物質的拉曼光譜；圖3為k=2,3時按照改進SVM對拉曼光譜進行稀疏且高維的表示。與原始光譜比較，稀疏后光譜呈現明顯的聚集特征，為正確查驗奠定堅實基礎。

圖2 雙氧水和乙醇的拉曼光譜

圖3 不同k值時拉曼光譜稀疏表示

分類器的建立過程主要包括3個步驟，以二分類為例:1)選取適量樣本作為訓練樣本，對樣本進行測量得到拉曼光譜，經過基線校正、去噪、歸一化后得到訓練樣本數據;2)將訓練樣本分為正樣本和負樣本，其中正樣本即為某種待測物質的光譜信息，負樣本為非待測物質的光譜信息;3)通過對光譜進行稀疏表示得到高維且稀疏的光譜信息，采用SVM進行模型建立，得到分類器。

2 實驗部分

2.1 實驗條件

實驗隨機抽取北京市出入境檢驗檢疫局日常查驗過程中的380種入境特殊物品進行拉曼譜圖采集和SVM算法驗證實驗。統計380種出入境特殊物品物質種類，其中，血液制品、抗體、病毒、培養基、緩沖液及其他所占比例分別為29.3 %，26.4 %，11.2 %，15.6 %，10.8 %及6.7 %。

實驗所用儀器為同方威視技術股份有限公司RT6000手持式拉曼光譜儀，激發波長785 nm；分辨率6～9 cm-1；波數范圍為200～3 200 cm-1。

2.2 改進SVM的模型驗證

改進SVM的準確性驗證包括2個方面，對于識別結果與真實值相同的物質判斷為正確(pass)，與真實值不同的物質判別為錯誤(fail)。應用測試樣本對模型的準確性進行驗證。具體流程如圖4所示。

圖4 改進SVM的模型驗證

2.3 實驗結果討論

運用改進的SVM對所有的測試樣本進行分析，其中共有6類物質，包括血液制品、病毒、抗體等。對采用相似性度量，與改進SVM算法進行物質的符合性查驗的匹配率進行統計。依次選取閾值為0.86,0.88,0.90,查驗結果如圖5所示。

圖5 不同算法查驗結果

通過對比圖5 (a)～圖5(c)，圖5(d)～圖5(f)可知，在增大閾值時，符合性查驗的準確率逐漸下降。由于溫度、機械噪聲、采集位點等差異，使得同類物質譜圖信息存在一定的差異。因此，降低物質與樣本相似度，在增大閾值時，查驗的準確率下降。對比圖5(a)和圖5(d)，圖5(b)和圖5(e)，圖5(c)和圖5(f)可知，在選取相同閾值時，改進SVM的查驗準確率均優于相似性度量的查驗準確率。首先，通過對光譜信息的稀疏編碼，實現光譜信息較完整的高維稀疏表示，為采用SVM進行查驗提供良好的基礎；其次，運用SVM尋找物質間的最大幾何間隔，在查驗過程中，保證經驗風險最小，降低置信風險，實現了在查驗中的真實風險最小化。因此,在選取相同閾值時，改進SVM優于相似性度量查驗。

3 結束語

將SVM分類算法引入拉曼光譜分類識別中，在出入境特殊物品的特征識別方面具有較高的準確性和可靠性；同時，采用改進SVM對所得到的高維向量進行降維處理，縮小了SVM的訓練學習時間，提高了特征光譜分類識別準確性。改進SVM識別算法有望為檢驗檢疫領域出入境特殊

物品的無損快速檢測提供有效的輔助手段。為實現這一目標，一方面，需進一步進行出入境特殊物品的拉曼譜圖的采集工作，建立針對性數據庫；另一方面，需結合改進SVM識別算法對便攜式拉曼光譜設備進行針對性的設計和改進。此外，基于改進SVM的拉曼光譜識別算法也為復雜包裝干擾、高熒光干擾等難以采用拉曼光譜技術直接檢測的物質檢測提供了新的思路，有望應用于藥物快速檢測、生物樣品篩查等領域。

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