風壓和含水率對鈾礦砂氡析出影響的試驗研究

雷 云 李向陽 雷 波 劉小松 劉凱旋 周星火

(南華大學環境與安全工程學院)

氡析出是指含鐳多孔介質中產生的氡穿過介質表面進入大氣的現象和過程，它是氡在介質內部運移的邊界現象。影響鈾礦砂氡析出率的因素有很多，目前國內外很多學者分別研究過壓力梯度、含水率、孔隙度、溫度、濕度對氡析出率的影響[1-6]。劉靜等人[7]指出氡在多孔介質中產生、運移并析出多孔介質表面的整個過程主要由多孔介質的組成、結構、粒徑大小、孔隙度、鐳的含量與分布、射氣系數、滲透性等介質固有性質決定，同時又不同程度地受降水、風速、氣溫、氣壓等外界因素的影響，是一個內因和外因共同作用的過程。從目前的研究結果看，影響介質中氡析出率大小的因素有很多，而且這種影響關系大多是非線性的。因此，在研究鈾礦砂氡析出規律時要綜合考慮這些因素的作用。

目前，國內外學者只研究了溫度、濕度壓力梯度、含水率、孔隙度等單一因素對氡析出率的影響[1-6，8-9]，考慮復合因素(多維因素)對氡析出率影響的研究比較少見。為此，通過自主設計的二維鈾礦砂試驗裝置研究風壓和含水率對鈾礦砂表面氡析出率的影響機理，探討復雜條件下氡析出的變化規律，為防氡控氡設計提供科學依據。

1 試驗原理與試驗樣品制備

1.1 試驗原理

風壓和含水率分別是影響氡析出的重要因素，通過設計二維氡析出試驗裝置，改變風壓和含水率中的一個變量，研究其復合作用下氡析出率的變化規律。制備試驗所需的鈾礦砂試塊，在試塊含水率為0%(干燥狀態)、3%、5%、7%、10%(飽和狀態)的情況下調節試驗裝置集氡空間內氣體壓力，使其跟大氣壓的壓力差分別為50、100、150、200、250 Pa，測量集氡空間氡濃度的大小。在一定時間范圍內密閉的集氡空間內氡活度濃度呈線性增長，用RAD7測得氡濃度。氡析出率可根據氡濃度差值、集氡空間的體積、取樣間隔時間和介質表面積計算，計算公式[1]為：

(1)

式中，J為氡析出率，Bq/(m2·s)；S為被測面積，m2；V為集氡空間的容積，m3；C為積累t時間集氡空間氡濃度，Bq/m3；C0為初始氡濃度，Bq/m3；t為積累時間，s。

通過含水率和壓力差測量結果進行排列組合，探究壓力差和含水率共同作用下多孔介質氡析出的變化規律。

1.2 試驗樣品制備

選取我國南方某鈾礦砂，其鐳比活度為8.47 Bq/kg。篩選顆粒大小為2 mm的鈾礦砂與水泥按質量比5∶1均勻混合，摻適量水，將其澆筑成一個內徑為80 mm，外徑為150 mm，長為300 mm的空心圓柱體試塊。待試塊成型后，將試塊放入100 ℃烘箱中烘烤24 h，用電子秤稱量其質量為m0[2]。將鈾礦砂試塊浸泡在蒸餾水中每隔一段時間稱量其質量為mc，通過控制浸泡時間可制備成含水率為3%、5%、7%、10%(飽和狀態)的不同試塊[8]，試塊外表面用錫箔紙覆蓋，保持試塊含水率恒定。含水率計算公式[2]為：

(2)

式中，ω為含水率；mc為濕重，kg；m0為干重，kg。

2 試驗裝置與試驗步驟

2.1 試驗裝置

該研究自主設計了試驗裝置(見圖1)，該裝置由3個部分組成：

(1)風壓測試系統。風壓測試系統主要由加壓泵、傾斜式微壓計、流量計、橡膠管、閥門組成，加壓泵供風壓力為0～16 kPa；傾斜式微壓計測量范圍為0～±2 kPa；轉子流量計量程為30～300 mL/min。微壓計連接口通過橡膠管與傾斜式微壓計連接，調節閥門控制流量和壓力大小。

(2)集氡裝置。由空心圓柱體試塊與PVC板組成一個集氡空間，用RAD7測氡儀測量集氡空間氡濃度大小。

(3)鈾礦砂試塊5組(含水率分別為0%、3%、5%、7%、10%的試塊)。

圖1 二維氡析出試驗裝置構成

2.2 試驗步驟

(1)檢查裝置接口處的密封性。通過加壓泵往集氡空間輸氣，在PVC板邊緣、閥門接頭處涂上肥皂水，檢查是否有氣泡產生。若無氣泡產生，則氣密性良好。

(2)試驗前先往集氡空間輸氣，排除集氡空間的氡，15 min可使氡濃度降低至40 Bq/m3。通過調節出氣口和進氣口閥門可調節送風的流量和壓力，使得介質內外形成一個穩定的壓力差，從而形成一個穩定的壓力梯度。控制流量為100 mL左右調節兩端閥門使壓力差分別為50、100、150、200、250 Pa。

(3)用RAD7測量氡濃度，過程如下：①將儀器設備按照裝置示意連接；②打開RAD7測氡儀，測量之前先打開采樣泵讓氣體循環10 min，使RAD7內殘留的氡排盡，濕度降到10%以下；③將每次取樣次數設置為6次，測量周期設置為10 min；④儀器的泵運行模式設置為自動擋(auto)，測量模式設置為嗅探模式(sniff)；⑤啟動RAD7氡測量儀，進行連續取樣測量，并記錄測量結果；⑥待試驗完成后，關閉所有儀器，將試塊封存24 h，繼續下次測量；⑦將測量數據代入式(1)，即可計算氡析出率。

3 試驗數據及討論

3.1 氡濃度與時間的關系

使用自行設計的鈾礦砂試驗裝置，探究密閉環境中氡濃度隨時間的變化規律。以飽和狀態鈾礦砂試塊為例，在自然壓力下用RAD7測量集氡空間氡濃度，將測量結果氡濃度跟時間經過線性擬合，得到圖2所示曲線。根據圖2分析，含水率10%的飽和狀態鈾礦砂在自然壓力下一定時間范圍內集氡空間氡濃度呈線性增長趨勢，兩次測量結果曲線擬合度分別為0.988 1和0.993 6。

圖2 含水率10%飽和狀態鈾礦砂氡濃度隨時間的變化曲線

3.2 氡析出率與風壓差的關系

在含水率一定的情況下，測量不同風壓鈾礦砂試塊氡析出的變化。以含水率10%飽和鈾礦砂為例，根據測量的氡濃度代入式(1)，可以算出氡析出率，將氡析出率跟壓力差擬合，得到圖3所示曲線。

圖3 含水率10%飽和狀態鈾礦砂試塊氡析出率隨壓力差的變化曲線

由圖3分析可知，隨著風壓的增大氡析出率減小，曲線呈多項式變化，最后氡析出率保持一個基本穩定水平，該試驗結果與曹眾為等人[1,10]的研究結果基本相符。隨著集氡空間與大氣壓壓力差的增大，壓力梯度也逐漸增大，抑制鈾礦砂介質氡析出，從而使得氡析出率減少，鈾礦砂試塊表面氡析出率最終維持一個穩定水平。

3.3 氡析出率與含水率的關系

改變鈾礦砂試塊含水率，測量不同含水率多孔介質氡析出變化。在自然壓力下分別測量含水率為0%(干燥狀態)、3%、5%、7%、10%(飽和狀態)時鈾礦砂介質氡濃度，計算出氡析出率，得到含水率和氡析出率的擬合曲線見圖4。

圖4 自然壓力下鈾礦砂試塊氡析出率隨含水率的變化曲線

由圖4可見，隨著含水率的增大，鈾礦砂試塊氡析出率先增大后減小，在含水率為5%左右到達最大值，含水率和氡析出率的擬合曲線呈多項式變化，該試驗結果與王榆元等人[2,9,11-12]的研究結果基本相符。鈾礦砂試塊從干燥狀態隨著含水率的增加，鈾礦砂試塊孔隙表面的水分子逐漸累積，水分子能有效阻止其他顆粒對氡的吸附，使氡停留在鈾礦砂試塊孔隙中從而增加了氡的釋放系數，隨著氡釋放系數的增加氡的析出率增加；當水分子布滿鈾礦砂試塊孔隙的表面時釋放系數達到最大值，即含水率為5%左右時氡析出率達到最大值；當含水率繼續增加，氡的釋放系數保持不變，鈾礦砂試塊內部氡的遷移主要以擴散為主。由于氡在空氣中的擴散長度遠大于其在水中的擴散長度，因此隨著含水率增加擴散系數下降，從而氡析出率降低。

3.4 氡析出率與含水率和風壓的擬合關系

試驗測量結果按式(1)計算得到不同風壓和含水率情況下鈾礦砂試塊表面的氡析出率，見表1。

表1 不同風壓和含水率鈾礦砂試塊表面氡析出率

根據表1數據，通過MATLAB數據處理得出風壓和含水率共同作用下氡析出率變化規律的數學模型如式(3)所示，曲面擬合度R2=0.931 9，MATLAB處理得到的曲線見圖5。

(3)

圖5 風壓和含水率共同作用下鈾礦砂試塊氡析出率變化

根據該數學模型分析，由于風壓和含水率對氡析出率影響的數學模型分別都是一個二項式，兩者共同作用下得出的氡析出率數學模型可近似看成兩個二項式相加，兩者之間是或門關系，由此推測風壓和含水率對氡析出率的影響可能互相獨立，該理論的證明還需要進一步研究。

4 結 論

通過自主設計的二維氡析出試驗裝置，研究了風壓和含水率對鈾礦砂試塊氡析出率的影響，得出如下結論：

(1)在一定時間范圍內，自然壓力下集氡空間氡濃度呈線性增長；隨著集氡空間與大氣壓力差的增大，鈾礦砂試塊表面氡析出率減小，正壓對氡析出具有抑制作用；隨著壓力差繼續增大，鈾礦砂試塊表面氡析出率最終維持在一個穩定水平。

(2)鈾礦砂試塊含水率對其氡析出率影響較大，在含水率較小情況下隨著含水率的增大氡的釋放系數增大，使氡的析出率增大，在含水率為5%左右到達最大值。隨后隨含水率的繼續增大，氡的擴散系數下降，從而鈾礦砂試塊表面氡析出率減小。

參 考 文 獻

[1] 曹眾為，李向陽，葉勇軍，等.壓力梯度對多孔介質氡析出率影響的試驗研究[J].鈾礦冶，2013，32(1)：38-41.

[2] 王榆元，冀 東.含水率對建材磚氡析出率的影響[J].核電子學與探測技術，2010，30(2)：285-288.

[3] 冀 東，劉福東，周劍良.孔隙度對氡析出率的影響[J].中國輻射衛生，2011，20(4)：483-484.

[4] 張忠相，李向陽，鄧文輝，等.溫度對多孔射氣介質氡析出影響試驗研究[J].工業安全與環保，2016，42(6)：30-32.

[5] 李韌杰.氡析出率的測定及其影響因素的探討[J].鈾礦冶，200，19(1)：56-61.

[6] 劉小松，劉純魁.鈾礦石濕度對氡析出率影響的研究[J].鈾礦冶，2004，23(3)：163-165.

[7] 劉 靜，譚凱旋，劉 巖.多孔介質對氡析出規律影響的研究進展[J].現代礦業，2009(5)：20-23.

[8] 吳建華，孫 浩，符 適，等.加氣混凝土砌塊表面氡析出率影響因素研究[J].原子能科學技術，2012，46(12)：1527-1532.

[9] 葉勇軍，丁德馨，羅 潤，等.體積含水率對鈾尾礦氡析出率影響的試驗研究[J].安全與環境學報，2012，12(3)：124-126.

[10] 周星火，李向陽，劉陶安.鈾礦井氡滲流機理與控氡技術[J].鈾礦冶，2004，23(2)：97-100.

[11] SUN H B，DAVID J，FURBISH.Mositure content effect on radon emanation in porous media[J].Journal of Contaminant Hydrology，1995(18)：239-255.

[12] FOURNIER F，GROETZ JE，JACOB F，et al.Simulation of radon transport through building materials :influence of water content on radon exhalation rate[J].Transp Porous Med，2005，22(6)：711-712