放射源226Ra和133Ba的衰變γ能譜分析

許 旭, 常 藝, 陸景彬, 劉佳強, 馬克巖, 唐婉月

(吉林大學 物理學院, 長春 130012)

226Ra是自然界中常見的一種放射性同位素, 廣泛分布于自然環境本底中[1].226Ra是極毒的親骨性核素, 半衰期和生物半排出期分別為1 600 a和900 d, 其γ輻射較強[2].226Ra可用于制備放射性發光體, 如飛機儀表盤的熒光涂料等. 利用226Ra的α衰變特性可制備放射性靜電消除器, 與鈹粉混合可制備Ra-Be中子源等, 但226Ra的γ輻射較強, 且對人體骨骼危害較大, 因此上述應用已被更合適的材料取代. 目前,226Ra主要用于制備中等活度γ放射標準源, 作為醫學用源治療惡性腫瘤, 利用其α衰變生產氣態222Rn源及作為示蹤同位素測量土壤、巖石、礦藏、水體、大氣的環境變遷或地質分布.

133Ba作為一個常用標準源, 對于能量刻度和效率校準均為重要的核素之一, 其特征γ射線能量較低, 衰減常數較大, 常用于制作水分計和密度計,133Ba非均勻性衰減校正系統對心肌斷層顯像的組織放射性非均勻衰減和散射效應有良好的校正作用[3]. 由于133Ba的能量范圍較小, 因此全譜中的所有峰集中在30～480 keV內, 特征峰數量較少, 對其能譜中所有峰的來源研究報道較少. 基于此, 本文通過測量226Ra和133Ba的衰變γ能譜, 并分析特征γ射線的能量和強度, 從而對226Ra和133Ba衰變γ能譜中所有峰的來源進行解釋.

1 儀器與材料

美國ORTEC公司生產的GEM-MX5970P4 P型同軸高純鍺探測器, 晶體大小為59 mm×70 mm, 能量響應范圍40 keV～3 MeV, 122 keV處半寬度為0.9 keV, 峰康比62, 相對效率38%. 在液氮制冷、低本底鉛室的條件下測量. 放射源226Ra不是封裝完整的標準源, 出廠時間和出廠活度未知. 標準源133Ba的活度為7.03×104Bq, 另取兩個標準源152Eu和241Am用于能量刻度和效率刻度, 兩個標準源的出廠活度分別為6.18×104,7.03×104Bq,133Ba,152Eu,241Am的出廠時間均為2006-10-10, 實驗時間為2016-07-14.

2 結果與討論

將高純鍺探測器高壓調至2 400 V, 放大51倍, 系統穩定后開始測量. 將放射源226Ra置于距離探頭0,4 cm的位置分別測量1 800 s, 放射源133Ba,152Eu,241Am置于距離探頭0,4,11 cm的位置分別測量1 800 s. 得到226Ra和133Ba距探頭不同距離下的γ能譜, 結果分別如圖1和圖2所示[4]. 本底譜測量4 h的結果如圖3所示.

圖1 226Ra在不同距離下的γ能譜Fig.1 γ spectra of 226Ra at different distances

圖2 133Ba在不同距離下的γ能譜Fig.2 γ spectra of 133Ba at different distancs

利用241Am和152Eu的γ能譜對高純鍺探測器進行效率刻度, 選取距離探頭4 cm處的能譜, 根據公式n=AIε[5]求得探測效率, 其中:n為計數率;A為放射性活度;I為絕對強度;ε為探測效率. 理論值放射性活度先由A=A0e-λt求出, 再根據探測效率計算公式得到4 cm處的高純鍺探測器的能量值和探測效率滿足

lgε=-0.56lg2E+2.09lgE-3.63,

(1)

用軟件進行擬合的結果如圖4所示.

圖3 本底譜測量4 h的結果Fig.3 Results of background spectrum measurement after 4 h

圖4 源距4 cm處利用241Am和152Eu進行的效率刻度Fig.4 Using 241Am and 152Eu in efficiency calibration at source distance 4 cm

圖5 133Ba的衰變綱圖Fig.5 Decay scheme of 133Ba

133Ba的衰變方式為軌道電子俘獲, 即133Ba原子核俘獲一個核外軌道電子, 一個質子轉化為一個中子并釋放一個中微子, 質量數不變, 原子序數-1轉化為133Cs, 半衰期為10.55 a, 其衰變綱圖[6]如圖5所示.133Ba譜中峰的來源識別結果列于表1. 由表1可見, 能量為30.76,35.17 keV的峰是133Cs的X射線, 內轉化過程與軌道電子俘獲均可產生X射線, 由于133Cs為133Ba軌道電子俘獲產生, 因此其X射線由軌道電子俘獲及內轉換產生[6]. 能量為53.25,81.02,160.61,223.22,276.57,303.02,355.93, 383.93 keV的峰經查表[7]可知與133Ba的特征峰對應, 同時其峰面積比值和相應峰的絕對強度也基本吻合.

表1 133Ba能譜中峰的來源

由于111.89 keV的峰能量在200 keV以內, 因此先假設其為反散射峰, 根據反散射峰計算公式可得特征峰的能量, 但在該能量位置未發現相應的特征峰, 即該峰不是反散射峰. 再假設為電子對效應, 加上511,1 022 keV均沒有相應的特征射線, 即該峰不是逃逸峰. 計算結果表明, 111.89 keV可由30.76 keV和81.02 keV兩個峰加和得到, 已知81.02 keV的特征射線是在子核133Cs的γ躍遷過程中產生的, 而子核133Cs是由133Ba經過軌道電子俘獲產生的, 在該過程中發射X射線, 同時被探測器記錄, 即形成了和峰[8]. 因此133Cs的所有特征峰均可與X射線加和形成和峰.

能量為437.06,134.15 keV兩個峰分別是(81.02+355.93)keV與(53.25+81.02)keV的加和, 前者通過查閱衰變綱圖可知符合級聯關系, 即子核133Cs的γ躍遷發射355.93 keV的γ射線后, 再繼續向能級低的外核躍遷, 發射81.02 keV的γ射線, 由于兩個過程發生躍遷時間極短被探測器同時記錄, 形成γ+γ和峰. 后者的峰通過推斷可知其為γ+γ和峰, 但前者屬于真符合, 后者為偶然符合. 其他和峰的形成原因類似.

不同源距下計數及其比值列于表2. 由表2可見, 特征峰在源距0,4 cm處的計數比值為1～3, 和峰的比值為10～20, 有一部分和峰在源距4 cm處已無計數, 視為和峰消失.

探測器對特征γ射線的計數率為

n=APΩε,

(2)

其中:A為放射源的活度;P為γ躍遷的分支比;Ω為探測器對源所張的立體角；ε為探測器對特征γ射線的全能峰探測效率. 若忽略偶然符合與角關聯, 對于二重符合, 當兩條級聯射線進入同一個探測器時, 其立體角Ω相同, 因此符合計數率[9]為

nc=APΩ2ε1ε2,

(3)

其中ε1和ε2為探測器對兩條射線的探測效率. 由式(2)和式(3)可知, 特征γ射線形成的特征峰計數與立體角Ω成正比, 二重符合的和峰計數與立體角Ω的平方成正比, 即和峰隨距離的增加計數衰減更快. 源距4,11 cm處的計數比值再次證實了和峰存在的判斷.

表2 不同源距下計數及其比值*

*a,b,c分別為源距0,4,11 cm處計數.

從高純鍺探測器測量226Ra的衰變γ能譜比133Ba的衰變γ能譜特征峰數量更多, 能量范圍更廣. 通過對能譜的分析表明, 大多數衰變核素特征峰存在于226Ra的能譜中, 且存在大量214Bi和214Pb的特征γ射線, 這是由于226Ra作為重放射性核素, 其衰變隨時間推移形成一個衰變鏈, 最終衰變為穩定核素206Pb.226Ra的衰變鏈如圖6所示.

圖6 226Ra的衰變鏈Fig.6 Decay chain of 226Ra

由圖6可見,226Ra的半衰期為1 600 a, 在該過程中一直發生α衰變, 產生衰變子體222Rn,222Rn的半衰期為3.82 d, 理論上放置時間超過222Rn的5個半衰期即可達到226Ra和222Rn的放射性平衡. 先考慮衰變鏈226Ra-222Rn-218Po,226Ra和222Rn的衰變常數為λ1和λ2, 假設初始226Ra的原子數量為N0, 單一的放射性衰變核226Ra滿足指數關系N1=N0e-λ1t, 由于子核222Rn需考慮從母核226Ra獲得的原子數量λ1N1dt及衰變成子核218Po的原子數量λ2N2dt, 因此222Rn的原子數量表達式[10]為N2=[N0λ1/(λ2-λ1)]×(e-λ1t-e-λ2t). 再假設時間無限長, 若218Po的原子數量為N0, 則現有的衰變鏈穩定, 不再發生衰變.226Ra譜中出現峰的來源識別結果列于表3.

表3 226Ra能譜中峰的能量、計數、絕對強度I和來源*

續表3

*a,b分別為源距0,4 cm處計數.

由表3可見,226Ra的γ能譜中特征峰能量與226Ra,210Pb,214Bi和214Pb的特征γ射線能量相對應, 放射源與探頭0 cm和4 cm處的特征峰計數比值量級相同, 排除了和峰的可能, 且0 cm處計數與對應特征射線絕對強度的比值經探測器效率曲線修正后, 其比值的量級也基本相同, 表明能譜中特征峰計數符合對應的來源放射性核素214Bi和214Pb的衰變強度規律, 進一步驗證了峰的來源推斷的準確性. 從226Ra的衰變規律、特征射線能量和強度證明了226Ra衰變γ能譜中存在大量其衰變子核特征峰. 其中能量為130.45 keV的峰為(53.35+77.14)keV兩個峰相加,214Bi由214Pb的β衰變產生, 其X射線為內轉換產生, 已知53.35 keV的特征射線在子核214Bi的γ躍遷過程中產生, 在發生γ躍遷過程產生53.35 keV的特征射線與內轉換產生的X射線同時記錄形成130.45 keV的和峰, 其他和峰形成原因類似.

綜上, 本文利用高純鍺探測器對226Ra和133Ba的γ能譜中所有峰進行了識別, 分析解釋了每個峰的來源, 并總結了衰變γ能譜中可能出現峰的類型. 對于133Ba的γ能譜, 源與探頭距離較近時和峰出現的頻率較高, 通過對133Ba譜的分析, 給出了判斷和峰的條件及和峰的性質, 即和峰比特征峰隨距離變化衰減的更快. 對于226Ra的γ能譜, 特征峰主要來源為226Ra 的衰變子核, 衰變鏈226Ra-222Rn-218Po…206Pb中主要有214Pb,214Bi和210Po等強γ源, 使得226Ra的γ能譜中除226Ra的特征γ射線外, 還有上述核素的特征γ射線.