磁疇壁手性和磁斯格明子的拓撲性表征及其調控?

徐桂舟 徐展 丁貝 侯志鵬 王文洪 徐鋒

1)(南京理工大學材料科學與工程學院,南京 210094)

2)(中國科學院物理研究所,磁學國家重點實驗室,北京 100190)

磁性斯格明子由于拓撲的保護性,具有很高的穩定性和較小的臨界驅動電流,有望應用于未來的賽道存儲器件中.而在中心對稱體系,由于偶極作用的各向同性,磁泡的拓撲性和螺旋度都呈現出多樣性的特征.其中非平庸的磁泡即等同于磁性斯格明子.我們通過近期實驗結果,結合微磁學模擬的方法,發現在中心對稱體系中磁斯格明子的拓撲性會受到體系垂直各向異性的調控.另外在加磁場的演變過程中,會很大程度上依賴于基態疇的疇壁特性.磁場的傾斜或者一定的面內各向異性也會改變磁斯格明子的形態.通過對材料的基態磁結構及磁各向異性的調節,輔助以面內分量的控制,可以對基態磁疇、進而對磁斯格明子的拓撲性實現調控.這對磁斯格明子在電流驅動存儲器件中的應用具有重要意義.

1 引 言

隨著現代電子信息技術的高速發展,人們對磁信息存儲器件的存儲密度和能耗提出了越來越高的要求,而器件的持續小型化也帶來了諸如順磁物理極限和大的焦耳熱等一系列問題.最近幾年,在螺旋磁體中發現了一類具有拓撲保護性的新型自旋結構——磁斯格明子(skyrmions)[1].相比于傳統的鐵磁布洛赫疇壁,斯格明子具有極低的臨界磁疇翻轉電流密度(～106A/m2)、更快的移動速度,有望應用于新一代磁性存儲及自旋轉移矩器件[2?4].此外,由于其特殊的拓撲自旋結構,磁斯格明子還表現出非零Berry相、拓撲霍爾效應[5,6]等豐富的物理現象.

目前研究發現的磁性斯格明子體系,一大類是具有非中心對稱結構的螺旋磁體,如MnSi,FeGe[7?9]等,其形成機理是反對稱的體Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DMI)與海森伯直接交換作用之間的競爭.這類斯格明子尺寸一般較小,在幾納米到百納米之間.界面的DMI也可以形成斯格明子(一般為奈爾型),通常存在于具有強自旋軌道耦合的多層膜界面中,如Ir(111)/Fe[10],Ta/CoFeB[11]與Pt/Co等[12].另一大類的斯格明子存在于具有垂直各向異性的近二維體系,來源于磁偶極相互作用與單軸各向異性的相互競爭[13].實際上早在二十世紀六七十年代,在垂直各向異性的中心對稱體系就發現了類似于斯格明子的磁泡結構[14].最早是在六角型Ba鐵氧體中發現的,隨后在Co(0001)的單晶薄膜和單晶石榴石以及非晶合金薄膜中有大量研究[15].傳統磁泡的尺寸可以在較大范圍內變化,一般在幾百納米到數十微米量級[15].最近新發現的材料體系有層狀La-Sr-Mn-O[16],六角MnNiGa[17],Fe3Sn2[18]磁體等.磁泡的尺寸在100—400 nm.在具有較高居里溫度的MnNiGa和Fe3Sn2中,斯格明子穩定存在的溫度區間寬廣并跨越室溫,為器件的應用提供了有利條件.其中將Fe3Sn2制備成納米條帶后,邊界的受限能進一步提高斯格明子的溫區,最高達到630 K[19].

除了材料中天然存在的斯格明子,也可以通過外部的激發產生并操控斯格明子.例如通過施加面內或垂直電流的方式,能夠在納米帶中產生單個斯格明子[3,20,21].另外反鐵磁性的斯格明子由于在運動中可以避免霍爾效應引起的橫向偏移,也受到了研究者的關注[22?24].本文所關注的是中心對稱體系中由于磁偶極相互作用與垂直各向異性競爭形成的斯格明子磁泡體系.

圖1 (a)具有不同數目BL的磁泡結構示意圖及相應的卷積數(拓撲數)n[15];(b)type I型平庸磁泡和type II型非平庸磁泡的定義及相應的洛倫茲電鏡示意圖像[27]Fig.1.(a)Magnetic bubble wihdifferent number of Bloch lines(BL),and their winding number(topological number)n[15];(b)Definition of the nontrivial type I,trivial type II bubble and the skectch of their correponding LTEM image[27].

對于DMI形成的斯格明子,其拓撲數是固定的,為n=1或?1,由DMI符號決定.而對于磁偶極作用與磁各向異性競爭形成的磁泡,其渦旋度(vorticity)和螺旋度(helicity)具有較大的自由度和多樣性[13].其中渦旋度是疇壁磁矩沿著圓周方向連續變化一周的角度積分,其定義式為

其中φ為面內極坐標的角度分量,?為磁化矢量在面內的方位角[10].在磁泡中,渦旋度與拓撲數相等,也可以作為磁泡拓撲性的量度.而螺旋度是面內磁化矢量沿著圓周旋轉的方向(順時針或逆時針).在中心對稱體系的樣品中能夠同時觀察到n=0,1,?1的磁泡(如圖2[28]),并且旋度隨機分布.在有些體系中還觀察到了多螺旋度的情況[29].

利用磁泡作固態存儲器曾經一度是國際磁學界的研究熱點[30].但是因為所謂的軟磁泡,也就是n=1的磁泡在外磁場梯度下運動時會產生很多對布洛赫線,使得運動軌跡產生偏移,造成了所謂的“硬磁泡危機”.雖然隨后也進行了利用布洛赫線存儲的研究,但是最后都無疾而終.由于當時主要是利用面內磁場梯度進行磁泡的驅動,所以會導致硬磁泡的形成.而現階段的研究主要是利用電流的自旋轉移矩效應來對磁泡或斯格明子進行驅動,使得這一問題得以避免.

斯格明子拓撲數n不等于0而產生的Magnus力可以加快磁疇的運動,這是其在電流驅動器件中取得優勢的根本原因[31,32].所以對于磁泡的存儲應用,對拓撲數和旋度的調控尤為重要.如前所述,在磁各向異性的體系通常會存在type I型和type II型的兩種布洛赫型磁泡,并且旋度隨機分布.本文結合近期在MnNiGa[14]和Fe3Sn2[15,16]中的實驗事實,利用微磁學模擬,研究了材料的交換作用和磁各向異性對這兩類磁泡形成的影響.進一步在基態為條紋疇的情形下,分析了這兩種磁泡的形成與初始條紋疇壁分布的關聯.我們發現對于疇壁方向一致的條紋疇,最后傾向于形成type II型的平庸磁泡,而對于上下交替排列的“手性”疇壁,在加場過程中形成的始終為type I斯格明子磁泡.

圖2 T IE處理的Sc摻雜Ba鐵氧體零場(a)和加場(b)情況下的電鏡圖,(b)中的磁泡具有不同的拓撲性,并且旋度隨機排列[28]Fig.2.The TIE-treated LTEM image for Sc-doped barium ferrite under(a)zero field and(b)a finite magnetic field.In the latter,the bubble exhibit various topology and random helicity[28].

2 樣品磁性參數對基態疇和磁斯格明子形成的影響

首先通過微磁學模擬軟件OOMMF[33]對中心對稱體系磁斯格明子的形成進行了系統的篩選.磁性參數主要參考了近期發表的Fe3Sn2阻挫磁體[18].在Fe3Sn2單晶體中,隨著溫度的降低,磁各向異性發生了較大變化:易軸從面外逐漸轉向面內,與之相對應,磁疇結構也發生了較大的轉變[18].我們模擬采用的樣品尺寸為2000 nm×2000 nm×100 nm,為近二維平面.初始態設置為隨機分布.其飽和磁矩Ms固定在Fe3Sn2的室溫實驗值5.66×105A/m,然后通過改變磁晶各向異性常數Ku和交換作用A(其中Ku的方向垂直于樣品平面),考察其磁疇的變化.考慮交換作用長度在8.3—13 nm之間變化,本文模擬所采用的網格均為5 nm.

從圖3(a)可以看到,當Ku較大時,基態會形成布洛赫型的迷宮疇,當Ku較小時,磁偶極相互作用最終使其形成面內的渦旋磁疇.這與Fe3Sn2在低溫下垂直各向異性變低形成渦旋磁疇的實驗現象是一致的[18].另外隨著Ku增大、A減小,疇壁厚度趨于變窄.

圖3 固定磁化強度在5.66×105 A/m,通過改變K u和A得到的零場(a)和加場(b)下的磁疇分布Fig.3.Simulated magnetic domains under different K u and A values for(a)zero field and(b)a magnetic field of 3000 Oe.M s is fixed at 5.66×105 A/m.

我們考察了每個基態隨磁場的變化,發現基態為渦旋的磁疇在加場后仍然為渦旋結構,只是面外分量有所增加.而對于迷宮疇的樣品,在以上的參數條件下,加場后都能夠形成磁泡.圖3(b)顯示的為3000 Oe磁場下的平衡磁疇結構.其磁泡密度隨著參數的變化有所變化.值得注意的是,當Ku不太大時,如1.0×105J/m3,會出現type I型和type II型磁泡的共存.而在較大Ku(1.5×105J/m3)下,只有type I型,也即斯格明子磁泡的存在.另外,模擬及實驗中都看到n=0的平庸磁泡其淬滅場要小于非平庸磁泡,所以在加更高場的情況下,這類磁泡首先消失,最后只剩下斯格明子磁泡[18].

綜上可以得到,交換作用強度和磁晶各向異性能夠調控磁泡的出現,并且磁泡的拓撲性對磁晶各向異性具有一定的依賴性.在實驗上,磁各向異性在某些體系中會隨著溫度的變化而變化,如上面提到的Fe3Sn2[18];也可以通過同族非磁元素的替代來進行調節.而交換強度的調控可在保持晶體結構不變的情況下,利用磁性元素間的替代來實現.

最后,我們發現較大的Ku有利于拓撲斯格明子的出現,但是Ku過大也會導致局部布洛赫線對的出現[34],破壞其拓撲性.

3 條紋疇及其手性

實驗中磁泡或斯格明子都是在條紋疇的基礎上演化而來.這部分設置了不同條紋疇的初始態,通過遲豫得到不同類型的平衡條紋疇分布.如圖4所示,樣品尺寸取2000 nm×400 nm×100 nm,為近納米帶結構.計算網格為5 nm.Ms與上述相同,選取的Ku=1.0×105J/m3,交換作用常數A=1.4×10?11J/m.設置了如下三種條紋疇的初始態:波矢沿x軸的螺旋型排列(A),磁矩沿z軸正反向的交替排列(B),以及沿y軸正反向的交替排列(C).其中C態的磁晶各向異性設置為與z軸45?方向,其余的平行于z軸.條紋的周期參考了實驗數值[19],設為400 nm.

通過足夠長時間(10 ns)的遲豫,獲得了這三種初始狀態下的平衡態,如圖4(c)所示.可以看到,對于螺旋排列的A種初始態,最終會形成沿+y,?y方向交替排列的疇壁;而對于初始態B,最終的疇壁都會呈現平行排列.對于C種情況,由于較大的面內各向異性,最終形成180?交錯的近面內疇壁.

圖4 (a)模型尺寸和(b)不同初始條紋疇的設置以及(c)遲豫后的條紋疇基態;對于A型和B型磁疇,所加K u均為垂直方向;C型的K u加在[011]方向Fig.4.(a)Model size,(b)set of initial stripe states and(c)their corresponding equilibrium ground state after relaxation.In case of A and B type initial state,K u is set in the vertical direction,while it is of[011]direction for C type.

其中A型疇壁的基態,與具有手性DMI的磁性斯格明子體系是類似的[35],稱之為有手性的疇壁.而B類的疇壁通常出現在中心對稱體系[29].但是由于實際材料中會受到缺陷、位錯等的影響,使得疇壁閉合或翻轉[27],因此中心對稱材料中正反向疇壁可能呈無序分布.而當各向異性處于面內,還有可能形成類似于C中的面內條紋疇.圖5為六角MnNiGa合金基態條紋疇的洛倫茲電鏡像,分別沿兩個晶向,其中[001]為材料易軸方向.在圖5(a)中沿[001]方向的疇壁呈亮暗/暗亮變化,對應面外磁疇,而圖5(c)中沿[201]方向觀察的疇壁只有亮暗變化,為180?面內大疇[15,36].從這兩者的磁矩排列示意圖(b)和(d)可以看到,它們分別對應于模擬中的A型和C型.可見隨著磁場角度與易軸方向夾角的改變,其疇壁類型可以從圖4中的A型向C型轉變.對于不同的材料體系,其基態磁疇都會存在差別,而這些不同的條紋疇是否都能形成斯格明子磁泡,這一問題將在下節中闡明.

圖5 洛倫茲電鏡下MnNiGa不同晶軸方向上形成的不同類型條紋疇及其對應的疇內和疇壁處的磁矩排列示意圖,晶體易軸為[001]方向Fig.5.LTEM image of the magnetic stripes formed in different crystal directions of MnNiGa alloy,and the corresponding schematic of their spin arrangements.

4 磁斯格明子的拓撲性及其調控

對圖4中的基態條紋疇施加磁場,其形成磁泡的過程如圖6所示.對于A型的條紋疇,由于疇壁是正反交替排列的,在加磁場過程中,一對正反疇壁正好閉合形成拓撲數為1的磁性斯格明子,并且其手性也與條紋“手性”一致,都朝向一個方向.隨著磁場增大,斯格明子尺寸變小,直至消失.

而對于B型的條紋疇,一對疇壁朝向同一方向,在閉合過程中就容易產生type II型的磁泡.但是在邊界處,仍會形成type I型的拓撲磁泡.當增加磁場,發現磁泡都會轉變為拓撲型,但是其手性為隨機排列.這與中心對稱體系中磁泡手性隨機排列是一致的[28,29].在有些情況下,type II型的磁泡并不能轉化為拓撲型磁泡,而是直接消失.轉化的發生依賴于體系的具體性質,例如邊界,各向異性大小等.對于C型的面內條紋疇,加磁場不能形成磁泡,只有條紋疇寬窄發生變化,直至均勻磁化,這與我們實驗中的結果是一致的.

圖6 A型和B型條紋疇在加磁場下生成磁斯格明子的過程Fig.6.Evolution of the magnetic skyrmion under magnetic field for A and B type initial state.

另一方面我們還發現,磁場的傾斜或者一定分量的面內各向異性也會影響斯格明子的拓撲性.圖7中模型的尺寸為2000 nm×600 nm×200 nm,交換作用常數A=2.4×10?11J/m,其余與上相同.可以看到,面內磁場或各向異性的引入會引起磁泡的形狀畸變以及不閉合性.這在Fe3Sn2的轉角實驗中得到了觀察和證實(圖8).以上磁場或Ku的傾斜是朝向垂直于疇壁磁矩排列的方向.若傾斜方向平行于疇壁磁矩排列方向(此處均指傾斜量較小的情況),一般僅會引起磁泡的畸變.并且面內分量的引入有時反而會促使圖6(b)中的type II型磁泡向type I型轉變,這在我們的實驗中也有驗證.

由上述結果可以看出,基態條紋疇的疇壁性質、磁場或磁各向異性的面內分量會直接影響斯格明子的拓撲性.有些情況下,例如樣品為納米帶或納米點時,邊界也會對磁泡形成的動態過程產生影響.例如在寬的Fe3Sn2樣品中,往往形成type II型的斯格明子.但是在上面模擬的單鏈樣品中,由于邊界的閉合作用,最后產生了拓撲態斯格明子[19].

圖7 引入面內磁場(a)和面內各向異性(c)后磁泡相對于垂直各向異性和垂直磁場下(b)形態的變化Fig.7.Comparison of magnetic bubble morphology in(b)perpendicular magnetic field and anisotropy and in the presence of(a)in-plane magnetic field and(c)in-plane anisotropy.

圖8 Fe3 Sn2納米帶樣品中磁斯格明子隨角度的變化Fig.8.M orphology of magnetic skyrmions under different tilt angle in a Fe3Sn2 nanostripe.

5 總 結

利用微磁模擬并結合目前的一些實驗結果,對具有垂直各向異性的中心對稱體系中磁泡的形成及其拓撲性進行了系統考察.首先,適合的磁各向異性是形成磁泡的必要條件;其次,在條紋疇情形下,加垂直磁場時磁泡的拓撲性很大程度上依賴于基態疇的疇壁特性.在納米結構中,材料的邊界也會對磁泡的形成產生影響.另外磁場的傾斜或者一定的面內各向異性也會改變磁泡的形態.因此可通過控制磁各向異性、基態磁結構(磁疇)、磁場角度以及樣品邊界等對磁泡的拓撲性進行有效調控,以滿足不同實用條件下對斯格明子性能的要求.