Li-O2（Air）電池研究進(jìn)展

黎 紅，楊林億

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Li-O2（Air）電池研究進(jìn)展

黎 紅1，楊林億2

(1.武漢船用電力推進(jìn)裝置研究所，武漢 430064; 2.中國艦船研究院武漢科技開發(fā)中心，武漢 430079）

隨著社會(huì)的發(fā)展，人們?cè)絹碓叫枰G色節(jié)能的儲(chǔ)能電源。高比能量的Li-O2（Air）電池逐漸受到人們的關(guān)注。本文從Li-O2（Air）電池體系和電池陰極兩方面入手，對(duì)近年來在電解液、炭載體、催化劑方面取得的突破性進(jìn)展進(jìn)行介紹，并對(duì)研究方面存在的科學(xué)問題進(jìn)行了介紹，指出了該電池發(fā)展過程中需要解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。

Li-O2（Air）電池 高比能 電池體系 電解液 炭載體 催化劑

0 引言

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)和科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展，便攜式的電子產(chǎn)品已完全進(jìn)入人們的工作和生活，電動(dòng)汽車也因節(jié)能環(huán)保、使用和保養(yǎng)費(fèi)用低被人們喜愛，輕巧靈便的無人機(jī)也已在科學(xué)探索、影視、安監(jiān)等領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用，這些遍及人類工作、社交、出行的工具對(duì)儲(chǔ)能電源有著很高的要求。

從1799年伏特研制成了世界上第一個(gè)“伏特電堆”至今，科研人員不斷刷新著化學(xué)儲(chǔ)能電源體系以滿足大規(guī)模電量存儲(chǔ)或大功率移動(dòng)設(shè)備的日常使用。氫氧燃料電池因其能量轉(zhuǎn)換效率高，環(huán)境友好等特點(diǎn)備受科研人員關(guān)注，但是氫氣的來源、氫氣的儲(chǔ)存、氫燃料基礎(chǔ)配套不足等方面還存在問題，且在短期內(nèi)沒有較完美的解決方案，因此許多科研人員開始把目光轉(zhuǎn)向金屬燃料電池。

金屬燃料電池也被稱為金屬-O2（Air）電池，電池陽極使用金屬材料，其來源廣泛而且沒有存儲(chǔ)問題；陰極的燃料可使用來自于大氣環(huán)境中O2，無需特殊容器進(jìn)行存儲(chǔ)，開展對(duì)金屬燃料電池的研究，滿足經(jīng)濟(jì)發(fā)展和綠色節(jié)能的要求，具有深遠(yuǎn)的意義。在大多數(shù)陽極金屬材料中，金屬Li具有最輕的質(zhì)量（= 6.94 g·mol-1，= 0.535 g·cm-3），最低的氧化還原電位（-3.03V vs. SHE）和金屬元素中最小的電化學(xué)當(dāng)量（0.259 g·A-1·h-1），金屬Li的理論比容量為 3861 mA·h·g-1，據(jù)此進(jìn)行計(jì)算得到Li-O2（Air）電池的理論比能量密度為5,210 Wh·kg-1（考慮活性物質(zhì)氧氣質(zhì)量在內(nèi)）或11,400 Wh·kg-1（排除活性物質(zhì)氧氣質(zhì)量進(jìn)行計(jì)算）[1-2]，常見化學(xué)電源的理論與實(shí)際比能量密度[3]如圖1所示。與其他類型電池相比，Li-O2（Air）電池具有超高的理論與實(shí)際比能量密度，是很有發(fā)展和應(yīng)用的前景的儲(chǔ)能電源。

圖1 不同類型二次電池的理論與實(shí)際比能量密度對(duì)比圖[3]

1 Li-O2（Air）的分類及特點(diǎn)

Li-O2（Air）電池由金屬Li陽極、電解液和空氣陰極三個(gè)部分構(gòu)成。目前，按照所采用電解液種類的不同，Li-O2（Air）電池主要分為有機(jī)電解液體系(圖2中a圖)、水體系(圖2中b圖 )、有機(jī)-水雙電解液體系(圖2中c圖)、全固態(tài)體系四大類(圖2中d圖)[4-5]。還有以離子液體作為電解質(zhì)的離子液體體系[1,6]，該體系由Kuboki 等[7]在2005年首次提出，但相關(guān)報(bào)道較少。

圖2 典型的Li-O2（Air）電池結(jié)構(gòu)示意圖[15]

1.1 有機(jī)電解液體系

Abraham等于1996 年首次制得非水有機(jī)體系Li-O2（Air）電池，該型電池可進(jìn)行可逆充放電反應(yīng)。此后，有機(jī)體系Li-O2（Air）電池引起了各國科研工作者的廣泛關(guān)注。早期非水有機(jī)體系Li-O2（Air）電池電解質(zhì)溶劑主要使用碳酸酯，研究至今已擴(kuò)展醚類、烷烴類、酰胺類、砜類等。

Zhang 等[8-9]將30 wt.％的三（2,2,2-三氟乙基）亞磷酸酯（TFP）與聚碳酸酯（PC）混合作為Li-O2（Air）電池的溶劑，結(jié)果表明，TFP 的加入可以提高放電比容量。Wang 等[10]在PC電解液中添加全氟三丁胺（FTBA），結(jié)果表明FTBA的加入可以提高Li-O2（Air）電池的放電容量和倍率性能。但隨著研究的深入，XIAO等[11]發(fā)現(xiàn)使用有機(jī)碳酸酯作為電解液的Li-O2（Air）電池，在放電過程中只有極少量的可逆產(chǎn)物 Li2O2生成，不適合作為Li-O2（Air）電池的電解液。在對(duì)Li-O2（Air）電池的研究中，科研工作者發(fā)現(xiàn)了電池充放電過程中電解液的分解現(xiàn)象并開始對(duì)此進(jìn)行關(guān)注，Garciaaraez 等[12]對(duì)已報(bào)道的相關(guān)研究進(jìn)行分析，認(rèn)為Li-O2（Air）電池放電過程中產(chǎn)生的高活性超氧自由基O2·–導(dǎo)致了有機(jī)碳酸酯發(fā)生分解。Freunberger等[13]在研究中使用二甲醚 (DME) 、四甘醇二甲醚（TEGDME)等系列的醚作為電解液，但醚類電解液在充放電過程中也會(huì)發(fā)生分解，并且隨著循環(huán)次數(shù)的增加，電解液的分解更加嚴(yán)重。CHEN等[14]使用二甲基甲酰胺（DMF）作為溶劑，電解液分解生成的Li2CO3在充電過程中不能分解，不斷降低電池循環(huán)性能。Kwabi[15]和Xu[16]相繼報(bào)道了使用二甲基亞砜（DMSO）作為電解液的Li-O2（Air）電池的研究，發(fā)現(xiàn)該電解液對(duì)高活性的超氧自由基O2·–有很好的穩(wěn)定性。Xu等[17]認(rèn)為DMSO能夠溶解大量的Li+，會(huì)使Li+與O2·–反應(yīng)生成Li2O2受阻，導(dǎo)致O2·–損害相關(guān)電池組件。Xu等[17]又使用環(huán)丁砜（TMS）作為溶劑進(jìn)行研究，結(jié)果表明TMS在Li-O2（Air）電池的充放電過程中也具有很好的抗氧化性，而且TMS對(duì)Li+的溶解性較弱，能夠生成更多的可逆產(chǎn)物L(fēng)i2O2。劉凱良[18]通過文獻(xiàn)收集，對(duì)已報(bào)道的Li-O2（Air）電池用有機(jī)溶劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了歸納,見表1[17,18]。

與其他有機(jī)溶劑相比，TEGDME和DMSO溶劑近幾年不斷被Li-O2（Air）電池應(yīng)用，其在一定程度上避免充放電過程中許多副反應(yīng)的發(fā)生，提高了電池的循環(huán)性能，但是放電產(chǎn)物 Li2O2或 Li2O不能溶解于電解液。隨著放電過程的進(jìn)行，放電產(chǎn)物不斷聚集在電池空氣陰極孔道中，阻礙催化劑與氧氣的接觸，導(dǎo)致陰極催化活性位逐步減少，放電過程的O2還原反應(yīng)（ORR）效率降低。

綜上可知，Li-O2（Air）電池用有機(jī)電解液需滿足如下基本條件：1）具有較強(qiáng)的疏水性；2）與Li+、與相接觸結(jié)構(gòu)材料穩(wěn)定共存；3）O2溶解擴(kuò)散能力強(qiáng)；4）有很好的抗氧化性，在充放電過程中能耐受O2·–；5）能夠溶解Li2O2或 Li2O。

1.2 水體系

2004年Visco等在第 12 屆國際鋰電池會(huì)議( IMLB) 上對(duì)水體系Li-O2（Air）電池進(jìn)行了相關(guān)報(bào)道。使用水溶液電解質(zhì)的電池放電反應(yīng)方程式為：

Li+O2+2H2O→4LiOH

放電產(chǎn)物為可溶性的LiOH，消除了非水溶液和固態(tài)鋰空氣電池中放電產(chǎn)物L(fēng)i2O2或 Li2O對(duì)多孔空氣電極的堵塞。然而，金屬Li可以與水劇烈反應(yīng)，Li的高活性使其無法像Zn一樣進(jìn)行化學(xué)處理[19]，需在金屬Li表面覆蓋一層保護(hù)膜，將其與水溶液隔離開。

水體系Li-O2（Air）電池研究至今，金屬Li陽極的保護(hù)、Li枝晶生長、CO2和H2O的侵入導(dǎo)致Li的腐蝕、電池放電能量密度低等問題還未得到較好的解決。

1.3 有機(jī)-水雙電解液

非水有機(jī)電解液與金屬Li不發(fā)生發(fā)應(yīng)，但其反應(yīng)產(chǎn)物L(fēng)i2O2不溶于電解液，會(huì)堵塞空氣陰極的孔隙，進(jìn)一步阻礙反應(yīng)物的擴(kuò)散，使得Li-O2（Air）電池循環(huán)性能變差。2009年，Wang等[20]設(shè)計(jì)出一種新構(gòu)造的Li-O2（Air）電池，即金屬Li陽極一側(cè)為非水有機(jī)電解液（1M LiClO4，EC /DMC)，空氣陰極一側(cè)為水系電解液（1M KOH），為了有效阻隔兩種溶液、外部空氣中的CO2和H2O 的滲透腐蝕金屬Li，中間加入一種超級(jí)鋰離子導(dǎo)通膜LISICON（Lithium Super-Ionic Conductor glass film）。該結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)解決非水有機(jī)電解液和水溶液對(duì)Li-O2（Air）電池造成的不良影響。HE等[21]進(jìn)一步研究了LiOH濃度和環(huán)境溫度對(duì)該體系電池功率性能的影響，并設(shè)計(jì)了具有物料循環(huán)系統(tǒng)的雙電質(zhì)體系Li-O2（Air）電池。

目前，關(guān)于有機(jī)—水雙電解液體系Li-O2（Air）電池的研究工作，主要集中在水溶液體系側(cè)鋰Li陽極的保護(hù)方面，尋找能夠同時(shí)與水相及有機(jī)相相容共存的膜成為本領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。用于有機(jī)—水雙電解液體系Li-O2（Air）電池隔離膜需具備以下幾個(gè)特點(diǎn)：1）良好的Li+傳導(dǎo)性；2）能有效阻隔水電解液中的O2、CO2和H2O向有機(jī)電解液滲透；3）在兩相液體中化學(xué)性能穩(wěn)定性，在充放電過程中電化學(xué)性能穩(wěn)定；4）具有較好的可塑性和較高的機(jī)械強(qiáng)度。

1.4 全固態(tài)體系

全固態(tài)鋰空氣電池由 Kumar 等于2010年首次提出，其在空氣電池中引入耐水性好的玻璃陶瓷（glass-ceramic，GC），GC由NASICON 型LAGP陶瓷和固體玻璃在850℃下燒結(jié)而成。電解質(zhì)由Li陽極至空氣陰極依次是PC ( 1wt% Li2O )、GC、PC ( 1 wt%BN)，結(jié)果表明該全固態(tài)Li-O2（Air）電池在30～105℃溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出了良好的循環(huán)充放電性能。但是，溫度較低時(shí)界面電阻較大，影響了電池在低溫條件下的使用。

全固態(tài)鋰空氣電池解決了漏液問題，提高安全性，且易于加工成理想形態(tài)，有利于電池組裝，但固態(tài)電解質(zhì)與Li陽極、空氣陰極接觸內(nèi)阻較大。LAGP和有機(jī)-水雙電解液體系中的 LISICON 膜實(shí)質(zhì)都是NASICON型鋰離子導(dǎo)體，只不過在不同體系中用途不同，LISICON膜的缺點(diǎn)在該體系中依然存在[1]。

理想的固態(tài)電解質(zhì)應(yīng)該對(duì)Li+離子具有高導(dǎo)電性，對(duì)O2、CO2具有低擴(kuò)散性，難以與金屬Li發(fā)生氧化還原反應(yīng)。

2 Li-O2（Air）電池空氣陰極的研究進(jìn)展

空氣陰極主要由活性炭、疏水透氣的高分子聚合物、氧氣催化劑以及導(dǎo)電集流體組成，是發(fā)生O2的還原反應(yīng)（ORR）場所，它制約著Li-O2（Air）電池電池性能。ORR是電化學(xué)重要的基礎(chǔ)反應(yīng)，也是Li-O2（Air）電池放電過程中的重要反應(yīng)，明確氧還原反應(yīng)機(jī)理、探索合適的催化劑、優(yōu)化空氣電極的結(jié)構(gòu)是目前科研工作者的主要研究方向。

空氣陰極早期僅使用炭材料作為O2的催化劑，但在研究中發(fā)現(xiàn)炭材料的催化活性低，過電位高，導(dǎo)致Li-O2（Air）電池?zé)o法同時(shí)具有高容量、低過電勢與長循環(huán)壽命。在燃料電池領(lǐng)域，科研人員嘗試貴金屬或氧化物來作為催化劑提高催化活性，進(jìn)而降低放電過程中電極催化反應(yīng)的過電位。科研人員發(fā)現(xiàn)炭載體材料對(duì)空氣電極的催化效率、放電產(chǎn)物的貯存[40]等電極動(dòng)力學(xué)因素也具有非常大的影響，進(jìn)而開始研究用炭材料作為支撐，在表面負(fù)載部分貴金屬或氧化物，以改善電極性能，由此也啟發(fā)科研人員將這種方法應(yīng)用到Li-O2（Air）電池中。

Abraham[22]對(duì)非水體系金屬-O2（Air）的研究中認(rèn)為Li-O2（Air）電池具有很好的充放電性能，適合作為二次電池。一直以來，科研人員致力于Li-O2（Air）電池充放電性能的開發(fā)，通過在炭材料上復(fù)合催化劑提升O2的還原反應(yīng)（ORR）和O2的析出反應(yīng)（OER）。目前催化劑材料主要包括貴金屬（Au、Pt、Pb、Ru、Ag等）、過渡金屬氧化物、過渡金屬氮化物以及過渡金屬大環(huán)化合物等。除了催化劑以外，作為催化劑載體的炭材料同樣對(duì)Li-O2（Air）電池的性能起著關(guān)鍵的作用。常用的炭載體材料及物理性能見表2。

炭材料作為其他二次電池的電極添加劑，比表面積越大，對(duì)電池的充放電性能提升也越大，但對(duì)作為Li-O2（Air）電池陰極催化劑載體的炭材料來說卻不成立。相關(guān)研究[23]認(rèn)為炭載體自身的的孔徑和孔道對(duì)于貯存放電反應(yīng)產(chǎn)物、提高電池循環(huán)效率起著重要作用。徐遷等[24]使用Super P 和GNS作為載體，分別負(fù)載等量LaNiO3 所構(gòu)成Li-O2（Air）電池進(jìn)行測試(圖3），GNS基電池的充放電過電位和放電容量均沒有Super P基電池性能優(yōu)良，徐遷等認(rèn)為GNS與Super P缺少足夠的孔隙數(shù)量和較大的孔徑，導(dǎo)致放電產(chǎn)物L(fēng)i2O2缺少足夠的貯存位，降低了陰極的催化性能。

（a）Super P+LaNiO3空氣電池；（b）GNS+LaNiO3基空氣電池

貴金屬類催化劑具有提升Li-O2（Air）電池放電比容量、降低過電位、延長循環(huán)壽命等優(yōu)點(diǎn)，但其稀缺性制約了其廣泛應(yīng)用。有研究表明[25]，催化性能優(yōu)良的Pt和Pd會(huì)造成電解液的分解，這對(duì)電池的充放電循環(huán)是極為不利的。隨著研究的深入，科研人員將目光轉(zhuǎn)向同樣具有催化性能的金屬化合物上，在過渡金屬化合物催化劑具有和貴金屬相近催化活性，而且儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉，目前還未發(fā)現(xiàn)有報(bào)道其會(huì)對(duì)電解液造成分解的風(fēng)險(xiǎn)。

Suryaa[26]等對(duì)2002年至2016年使用非貴金屬氧化物作為Li-O2（Air）電池陰極的相關(guān)研究報(bào)道進(jìn)行歸納，本文引用其圖表數(shù)據(jù)并對(duì)炭載體名稱進(jìn)行改編（表3）。對(duì)表3[26]中數(shù)據(jù)的分析可見，不同的炭載體和催化劑的Li-O2（Air）電池放電電壓之間差別較小，而充電電壓和放電比容量差別卻很大。Debart[27]等在對(duì)Pt、Co、Fe2O4、La0.8Sr0.2MnO3等催化材料表面發(fā)生的ORR反應(yīng)進(jìn)行研究后，認(rèn)為放電過程中催化劑不參與反應(yīng)，放電電壓僅取決于O2，因此在放電過程中電池電壓不會(huì)因催化劑的不同而有太大不同；但是炭載體的物理特性、催化劑自身的物理特性及催化劑與炭載體附著后空間結(jié)構(gòu)對(duì)放電比容量、OER反應(yīng)確有著顯著的影響。

為進(jìn)一步降低OER反應(yīng)電位，提升放電比容量，Li-O2（Air）電池陰極的應(yīng)在以下幾方面開展研究：1）改善在炭載體的空間、孔徑及附著催化劑后的孔道結(jié)構(gòu)，以提供更多的放電產(chǎn)物容納空間；2）深入開展非炭催化劑載體的研究，選用高電導(dǎo)率的載體材料降低陰極極化對(duì)充電性能的影響。

3 總結(jié)和展望

Li-O2（Air）電池具有超高的理論與實(shí)際比能量密度，隨著研究的進(jìn)一步深入，它將成為一種最具發(fā)展和應(yīng)用的前景的儲(chǔ)能電源。

Li-O2（Air）電池研究至今，科研工作者在電池結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、電解液研究、陰極催化劑研究方面取得了很大的進(jìn)展，Sun等[28]使用NiCo2O4納米棒作為陰極催化劑，在使用干燥O2中作為陰極活性物質(zhì)，放電比容量已達(dá)到13,250mAh g?1carbon，完全發(fā)掘了Li-O2（Air）電池的潛力。然而，目前的Li-O2（Air）距離可實(shí)用二次電池還有很大的差距，急需解決的關(guān)鍵問題包括:

1） 電池充放電過程中ORR和OER的反應(yīng)機(jī)理有待進(jìn)一步明確；

2） 更加穩(wěn)定的電解液和功能性膜材料需開發(fā)，以對(duì)抗超氧自由基O2·–的影響；Li2O2和Li2CO3的是目前報(bào)道中對(duì)空氣陰極壽命和功能影響最大的兩個(gè)因素，開發(fā)可促進(jìn)Li2O2和Li2CO3分解的雙功能催化劑尤為關(guān)鍵；

3） 炭材料在高電壓條件下不穩(wěn)定，開發(fā)大比表面積、高孔隙率的替代材料也很重要。

4） Li-O2（Air）電池最佳的O2來源是空氣，但空氣中的CO2、H2O始終是制約Li-O2（Air）電池發(fā)展的因素，雖然通過一些措施（例如：干燥O2、使用固體制氧劑）可以在一定程度上避免上述因素，卻會(huì)降低Li-O2（Air）電池的比能量，縮小與其他二次電池的比能量優(yōu)勢，開展對(duì)高透量富氧膜的研究，尋找輸氧性能高、壽命長的富氧膜，減小空氣中CO2、H2O對(duì)電池的影響也是Li-O2（Air）電池研究中的重點(diǎn)。

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Research Progress of Li-O2（Air）Batteries

Li Hong1, Yang Linyi2

（1.Wuhan Institute of Marine Electric Propulsion, Wuhan 430064, China; 2.Wuhan Scientific and Technological Development Centre of China Ship Research & Development Academy, Wuhan 430064,China）

. Li-Obattery has been a focus of study because of its high specific energy. In this paper, From the two aspects of Li-O

Li-O

TM911

A

1003-4862（2018）07-0021-07

2018-06-15

黎紅（1963-），男，實(shí)驗(yàn)師。研究方向：化學(xué)電源。