近10年中國三大經濟區太陽總輻射特征及其與O3、PM2.5的關系

劉長煥,鄧雪嬌,朱 彬,殷長秦

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近10年中國三大經濟區太陽總輻射特征及其與O3、PM2.5的關系

劉長煥1,2,鄧雪嬌2*,朱 彬1*,殷長秦2

(1.南京信息工程大學大氣物理學院,江蘇 南京 210044；2.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所,廣東 廣州 510080)

采用中國地面氣象觀測站網2007~2016年的輻射日值數據集和中國空氣質量在線監測平臺2014~2016年逐日觀測數據,分析了京津冀、長三角和珠三角近10a太陽總輻射年際和季節變化,近3a臭氧日最大8h平均(O3_8h_max)和細顆粒物(PM2.5)的污染過程頻次變化,通過不同因子及其不同強度等級的分型統計,探討PM2.5、O3_8h_max與太陽總輻射的關系.結果表明:京津冀近10a太陽總輻射顯著上升,京津冀春季和珠三角夏季太陽總輻射顯著上升.三大經濟區PM2.5污染過程年頻次均呈現逐年遞減,且從北到南遞減;O3污染過程年頻次時間上呈現先減后增,空間上京津冀多于長三角和珠三角.三大經濟區O3_8h_max與太陽總輻射相關系數均在0.71以上,有較強的正相關;而PM2.5與太陽總輻射的相關性具有區域差異性.三大經濟區不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5的相關關系差異顯著,其中京津冀春夏秋三季O3_8h_max與PM2.5在強太陽總輻射下有較好的正相關,冬季則存在一定的負相關;長三角四季兩者相關性均較弱;珠三角夏季兩者正相關最為顯著;不同PM2.5濃度下O3_8h_max與太陽總輻射的線性擬合效果較好,體現出較強的正相關關系,各經濟區擬合曲線的傾向率均隨PM2.5升高而增大.PM2.5>75μg/m3時擬合優度均達到最大.

太陽總輻射；O3；PM2.5；關系；中國三大經濟區

太陽輻射是地球最主要的能量來源,促使著地表環境和生物環境的形成和演變,是人類活動和生物生長的直接影響因子,同時也是大氣運動和海洋環流的原始動力[1-3].但是受云量、光照時數、水汽、氣溶膠、海拔和緯度等多種因素影響[2],不同地區的太陽輻射存在顯著差異.近半世紀中國不同地區太陽輻射變化趨勢及其成因,前人已有了詳盡的研究.從東北地區到京津冀、華北地區、長江三角洲(以下簡稱長三角)以至東南沿海,20世紀60~80年代均出現了不同程度的太陽總輻射下降,稱之為“變暗”現象;20世紀90年代以后大部分地區太陽總輻射開始上升,稱之為“變亮”現象,部分地區太陽總輻射仍緩慢下降[4-9].也有學者根據太陽總輻射年曝輻量對中國進行了太陽輻射分區[3,10-11].研究不同地區太陽總輻射的時空變化不僅是探尋氣候變化規律的重要組成部分,也是評估人類居住環境的重要手段.

紫外和可見波段的太陽輻射是大氣光化學反應的能量驅動源,對O3的形成起到關鍵的作用.國外對O3和紫外輻射相互作用的研究較早,多位學者[12-15]研究發現O3損耗與地面太陽紫外輻射增加之間存在一定的關系,當平流層O3虧損后,到達地表的紫外輻射均有不同程度的增多;國內方面,熊效振等[16]通過輻射模式計算,量化了中國地區O3總量與紫外輻射的關系,當大氣中的O3減少UV-B輻射會增加,平均而言O3總量減少1%,冬季UV-B輻射會增加約1%,夏季UV-B 輻射增加約0.6%~0.7%.大氣顆粒物與O3雖然屬于不同類型的空氣污染物,但兩者在化學上緊密聯系,存在著多種相互作用的途徑[17].一方面大氣顆粒物通過改變非均相反應過程,影響近地層O3的生成;另一方面吸收性顆粒物通過對太陽輻射的吸收和散射作用影響O3前體物的光解過程,進而影響近地層O3的生成[18].Dickerson等[19]研究了氣溶膠對紫外線輻射和光化學煙霧的影響,發現邊界層吸收性氣溶膠可能導致O3濃度減小;Krzycin等[20]基于多重回歸模型分析了不同參數對紫外輻射在大氣中的透射率,發現由于總的O3變化引起的紫外輻射變化與由于氣溶膠光學厚度引起的紫外輻射的變化在平均值上相當;Li等[21]以及Lou等[22]研究指出,非均相反應過程中,氣溶膠粒子在OH自由基的作用下通過吸附NO3和NO2,進而引起近地層O3濃度的變化.大量研究[23-25]表明,太陽輻射強烈的時候,近地層O3生成對氣溶膠光學厚度(AOD)的變化相當敏感.Li等[26]指出,夏季AOD值較高時,1km以下的J(O3→O的光解速率)降低5%~20%.另外,Xu等[27]利用CMAQ模型研究了北京地區夏季O3與氣溶膠的關系后發現,非均相過程對O3生成的影響與NO/VOC的值密切相關; Tie等[28]利用全球模式(MOZART)研究了全球云與氣溶膠對紫外輻射與O3的影響,發現云與氣溶膠對紫外輻射的影響具有很大的空間與時間變化特征;安俊琳等[29]基于北京城區太陽輻射和污染氣體觀測資料,運用TUV輻射傳輸模式,發現城市低層大氣中O3和NO濃度的增加是造成紫外輻射衰減的重要原因;鄧雪嬌等[30-32]在研究珠江三角洲(以下簡稱珠三角)大氣氣溶膠與地面臭氧的關系中指出,氣溶膠光學厚度與紫外輻射和O3的反相關性顯著.

京津冀、長三角和珠三角是中國目前最大的3個經濟區.前人少有對太陽總輻射與O3的關系進行探討,本文通過相關分析和回歸分析考察了PM2.5、O3_8h_max與太陽總輻射之間的關系,研究三大經濟區太陽總輻射與O3的關系,深入認識太陽輻射對高濃度PM2.5與O3_8h_max形成的影響,旨在為區域經濟健康可持續發展提供參考.

1 材料與方法

1.1 數據來源

本文采用的太陽總輻射數據來源于國家氣象信息中心編制的中國輻射氣象基本要素日值數據集,該數據集基于輻射基礎氣象資料建設項目歸檔的“更正后的輻射月報數據文件(R文件)基礎資料集”編制而成.數據集開始時間為1957年5月1日,時間分辨率為日,空間范圍及分辨率為中國境內130個臺站(包括撤換站).本文截取了該數據集中京津冀、長三角和珠三角區域內各臺站2007年1月1日~2016年12月31日最近10a太陽總輻射日值數據,其中京津冀包括北京、天津、樂亭3個臺站,長三角包括南京、呂泗、上海、杭州、洪家5個臺站,珠三角包括廣州1個臺站.

O3_8h_max和PM2.5來源于中國空氣質量在線監測平臺,該平臺對國家環境保護部提供的全國371個城市下各監測站點的實時數據進行二次核實和統計,最終發布各市逐日空氣數據.本文選取京津冀、長三角和珠三角區域內各地級市2014年1月1日~2016年12月31日最近3a O3_8h_max和PM2.5日值數據.其中京津冀包括北京、天津、保定、唐山、廊坊、秦皇島、張家口、承德、石家莊、滄州、邯鄲、邢臺和衡水13市,長三角包括上海、南京、無錫、常州、蘇州、南通、鹽城、揚州、鎮江、泰州、杭州、寧波、嘉興、湖州、紹興、金華、舟山、臺州、合肥、蕪湖、馬鞍山、銅陵、安慶、滁州、池州和宣城26市,珠三角包括廣州、深圳、佛山、中山、惠州、東莞、珠海、江門和肇慶9市.

1.2 研究方法

取各經濟區內所有臺站太陽總輻射日值的算術平均為該區域太陽總輻射日值.通過計算區域年太陽總輻射及春(3~5月)、夏(6~8月)、秋(9~11月)、冬(12月~次年2月)各季節太陽總輻射,分析3大經濟區太陽總輻射的年際和季節變化特征.取各經濟區內所有城市O3_8h_max和PM2.5日均值的算術平均為該區域O3_8h_max和PM2.5日均值.通過相關分析和回歸分析考察PM2.5、O3_8h_max與太陽總輻射之間的關系.

1.2.1 回歸分析 通過線性回歸可以分析氣候要素在較大時間尺度上的演變趨勢.對于一組時間序列的氣象要素觀測值,可以將它表示為關于時間的線性函數的形式,即=0+?,系數0,可以通過最小二乘法計算出來.其中表示線性函數的斜率,也稱作函數的線性趨勢.當>0時,表明氣象要素值隨時間的變化呈上升趨勢;當<0時,表明氣象要素值隨時間的變化呈下降趨勢;=0則表明無變化.

2 結果與討論

2.1 近10a 3大經濟區太陽總輻射基本特征

圖1給出了京津冀、長三角以及珠三角2007~ 2016年太陽總輻射的年際和季節時間序列,同時表1給出了三大經濟區2007~2016年太陽總輻射年際和季節變化相關值.由圖1、表1可知,京津冀近10a太陽總輻射顯著上升,京津冀春季和珠三角夏季太陽總輻射顯著上升.

圖1 近10a 3大經濟區太陽總輻射年際和季節時間序列

圖1a給出了3大經濟區2007~2016年太陽總輻射的年際序列.京津冀除2013年外各年太陽總輻射均高于長三角,且京津冀各年均高于珠三角.10a平均值從北到南遞減.近10a京津冀和珠三角太陽總輻射呈現上升趨勢,長三角呈現下降趨勢,其中京津冀上升趨勢顯著,傾向率為53.05MJ/(m2?a).圖1b~1e分別給出了3大經濟區2007~2016年太陽總輻射的季節序列.春季太陽總輻射京津冀各年均高于長三角,長三角均高于珠三角.且京津冀春季太陽總輻射顯著上升,傾向率為22.50MJ/(m2?a).夏季太陽總輻射京津冀除2013年外各年均高于長三角,且京津冀各年均高于珠三角.珠三角夏季太陽總輻射顯著上升,傾向率為28.66MJ/(m2?a).秋季太陽總輻射珠三角各年均遠高于京津冀和長三角,冬季太陽總輻射珠三角除2010年外也均高于京津冀和長三角.秋冬季太陽總輻射3大區均無顯著變化.由表1可知,京津冀春季太陽總輻射全年占比最多,為32.8%;長三角與珠三角夏季全年占比最多,分別為31.9%和31.6% 3大區域太陽總輻射均以冬季全年占比最少.

2.2 近3a 3大經濟區PM2.5和O3污染過程

參考李麗云等[34]對單站灰霾過程的定義標準,定義PM2.524h平均大于環境空氣質量二級標準,即PM2.5>75μg/m3時,定義該日為PM2.5污染日.連續3d及以上出現PM2.5污染日時,定義出現的該天氣過程為PM2.5污染過程.同理,O3最大8h平均大于環境空氣質量二級標準,即O3_8h_max>160μg/m3時,定義該日為O3污染日.連續3d及以上出現O3污染日時,定義出現的該天氣過程為O3污染過程.

圖2~圖4給出了京津冀、長三角和珠三角2014~2016年各月及全年PM2.5和O3污染過程次數統計.3大經濟區PM2.5污染過程年頻次均呈現逐年遞減,且從北到南遞減;O3污染過程年頻次時間上呈現先減后增,空間上京津冀多于長三角和珠三角.

圖2 近3a 3大經濟區PM2.5污染過程月頻次統計

由圖2a可知,京津冀PM2.5污染過程多集中在1~4月和10~12月,與李珊珊等[35]的研究結果相似,月頻次集中在1~5次/月.2015年和2016年的9~12月PM2.5污染過程月頻次均呈逐月遞增,且該期間2016年月頻次同比均高于2015年,表明京津冀近2a秋季和冬季早期的PM2.5污染有加重的趨勢;而近3a O3(圖3a)污染過程僅出現在5~7月,月頻次集中在1~3次/月.

圖3 近3a 3大經濟區O3污染過程月頻次統計

圖2b顯示,長三角PM2.5污染過程較多的月份是1月和12月,污染月頻次遠低于京津冀,且近2a 4~9月未出現PM2.5污染過程;近3a僅5~9月出現1~3次/月的O3污染過程,2015年全年無O3污染過程出現(圖3b).圖2c顯示,珠三角在2014年僅出現4次PM2.5污染過程,而2015年和2016年均未有PM2.5污染過程,表明珠三角PM2.5污染較輕且有好轉;O3污染過程則分布在7~10月(圖3c).由圖4可知,3大經濟區PM2.5污染過程年頻次均呈現逐年遞減,且從北到南遞減;O3污染過程年頻次時間上均呈現先減后增,空間上京津冀多于長三角和珠三角.

表1 近10a三大經濟區太陽總輻射年際和季節變化相關值

注:*表示通過α為0.05的顯著性檢驗.

2.3 3大經濟區PM2.5、O3_8h_max與太陽總輻射的關系

2.3.1 PM2.5、O3_8h_max與太陽總輻射的相關性 表2給出了京津冀、長三角以及珠三角2014~2016年太陽總輻射、O3_8h_max和PM2.5日平均的Pearson相關系數.由表2可知,3大經濟區O3_8h_max與太陽總輻射均有較強的正相關,且相關系數均在0.71以上,而 PM2.5與太陽總輻射以及O3_8h_max與PM2.5的相關性均具有區域差異性.京津冀PM2.5與太陽總輻射存在一定的負相關,長三角和珠三角PM2.5與太陽總輻射線性無關.京津冀O3_8h_max與PM2.5有弱的負相關,長三角O3_8h_max與PM2.5基本線性無關,珠三角O3_8h_max與PM2.5有弱的正相關.這些差異體現出各區域復雜的物理化學機制以及邊界層結構等氣象條件對三者的相關性有著深遠的影響.

2.3.2 不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5的關系 通過分析京津冀、長三角及珠三角2014~2016年PM2.5、O3_8h_max和太陽總輻射各1096個(其中京津冀剔除了太陽總輻射4個異常值,及其對應時刻的PM2.5和O3_8h_max數據)數據,分別考察了3大經濟區不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5的關系.

將太陽總輻射劃分為5個區間,各區間的天數如表3(太陽總輻射單位MJ/m2).

表2 近3a 3大經濟區太陽總輻射、O3_8h_max和PM2.5的Pearson相關系數

注:*表示通過P為0.05的顯著性檢驗.

圖5~圖7給出了3大經濟區不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5散點分布及擬合關系.3大經濟區不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5的相關關系差異顯著,其中京津冀春夏秋3季O3_8h_max與PM2.5在強太陽總輻射下有較好的正相關,冬季則存在一定的負相關;長三角四季兩者相關性在不同太陽總輻射下均較弱;珠三角夏季兩者正相關關系在不同太陽總輻射下最為顯著.

表3 三大經濟區不同太陽總輻射區間的天數(d)

圖5a~5e給出了京津冀不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5散點分布及擬合關系.當春季、夏季以及秋季GSR>22MJ/m2時, O3_8h_max()和PM2.5()的擬合曲線的擬合度分別為0.56、0.51、0.35;對冬季GSR全區間,擬合曲線的擬合度為0.42.全年而言, GSR￡4MJ/m2時,O3_8h_max()和PM2.5()的擬合曲線為=-0.2+73.4(2=0.35); GSR>22MJ/m2時, O3_8h_max()和PM2.5()的擬合曲線為=1.3+82.4 (2=0.55).表明京津冀地區春夏秋3季O3_8h_max與PM2.5在太陽總輻射高值區有較好的正相關關系,冬季則存在一定的負相關關系.

圖5 京津冀不同季節不同太陽總輻射下PM2.5和O3_8h_max散點及擬合關系

圖7 珠三角不同季節不同太陽總輻射下PM2.5和O3_8h_max散點及擬合關系

圖6a~e給出了長三角不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5散點分布及擬合關系.可以看出,春夏兩季在太陽總輻射高值區,O3_8h_max()和PM2.5()擬合曲線的擬合度分別為0.30和0.39,體現出兩者一定程度的正相關關系.秋冬季在太陽總輻射低值區,擬合線的擬合度均很小,表明秋冬季兩者負相關較弱.

圖7a~7e給出了珠三角不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5散點分布及擬合關系.由圖可知,春冬兩季O3_8h_max和PM2.5在10MJ/m222MJ/m2時,O3_8h_max()和PM2.5()的擬合曲線為=2.0+70.5(2=0.56).可見珠三角地區四季O3_8h_max與PM2.5在太陽總輻射高值區均有較強的正相關關系,夏秋兩季在太陽總輻射低值區也有較好的正相關關系.

2.3.3 不同PM2.5濃度下O3_8h_max與太陽總輻射的關系 根據《環境空氣質量標準》[36],以PM2.524h平均一級標準限值(35μg/m3)和二級標準限值(75μg/m3)為分界點,將PM2.5質量濃度劃分為3個區間,各區間的天數如表4(PM2.5質量濃度單位μg/m3).

表4 三大經濟區不同PM2.5質量濃度區間的天數

圖8給出了3大經濟區不同PM2.5濃度下O3_8h_max與太陽總輻射散點分布及擬合關系.京津冀(圖8a)在PM2.5濃度由低到高時,O3_8h_max()和太陽總輻射()擬合曲線的擬合度分別為0.45,0.47,0.68.長三角(圖8b)擬合度分別為0.56,0.55,0.64.珠三角(圖8c)擬合度分別為0.56,0.66,0.66.3大經濟區在不同PM2.5濃度下O3_8h_max與太陽總輻射線性擬合效果均較好,體現出較強的正相關關系.PM2.5>75μg/m3時擬合優度均達到最大且都在0.64以上.各區擬合曲線的傾向率隨PM2.5區間升高而增大.

高強度的紫外輻射會加快光化學反應的進程,氮氧化物(NO)和揮發性有機物(VOCS)等高濃度的O3前體物在強紫外輻射下進行高效的光化學反應,一方面促進了O3的生成,增強了大氣的氧化性;另一方面,強紫外輻射強氧化性的大氣環境加快了二次光化學氧化劑與大氣氣溶膠的非均相過程,促進了二次有機氣溶膠(SOA)和二次無機氣溶膠(SIA)等二次產物的生成.大量研究表明,作為我國重霾污染的重要組分,二次有機氣溶膠和二次無機氣溶膠對城市及區域PM2.5污染都有著舉足輕重的貢獻度[37-38],這些復雜的大氣化學機制使得三大經濟區在高太陽總輻射下出現高O3和高PM2.5并存的現象.此外,靜風、逆溫等穩定氣象條件下局地污染物的累積以及區域的污染物輸送[24,39-40]也極大可能是造成3大經濟區在高太陽總輻射下出現高O3和高PM2.5并存現象的重要原因.

3 結論

3.1 2007~2016年京津冀太陽總輻射顯著上升,長三角和珠三角無顯著趨勢.京津冀春季和珠三角夏季太陽總輻射顯著上升,其余各區各季均無顯著趨勢.京津冀春季太陽總輻射全年占比最多,長三角與珠三角夏季全年占比最多.3大經濟區均以冬季全年占比最少.

3.2 三大經濟區PM2.5污染過程年頻次均呈現逐年遞減,且從北到南遞減;O3污染過程年頻次時間上呈現先減后增,空間上京津冀多于長三角和珠三角.

3.3 三大經濟區O3_8h_max與太陽總輻射均有較強的正相關,且相關系數均在0.71以上;而PM2.5與太陽總輻射的相關性具有區域差異性.京津冀PM2.5與太陽總輻射存在一定的負相關,長三角和珠三角PM2.5與太陽總輻射線性無關.京津冀O3_8h_max與PM2.5有弱的負相關,長三角O3_8h_max與PM2.5基本線性無關,珠三角O3_8h_max與PM2.5有弱的正相關.

3.4 三大經濟區不同季節不同太陽總輻射下O3_8h_max與PM2.5的相關關系差異顯著,其中京津冀春夏秋三季O3_8h_max與PM2.5在強太陽總輻射下有較好的正相關,冬季則存在一定的負相關;長三角四季兩者相關性均較弱;珠三角夏季兩者正相關最為顯著.不同PM2.5濃度下O3_8h_max與太陽總輻射的線性擬合效果較好,體現出較強的正相關關系,各經濟區擬合曲線的傾向率均隨PM2.5升高而增大. PM2.5>75μg/m3時擬合優度均達到最大.

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Characteristics of GSR of China’s three major economic regions in the past 10 years and its relationship with O3and PM2.5.

LIU Chang-huan1,2, DENG Xue-jiao2*, ZHU Bin1*, YIN Chang-qin2

(1.College of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；2.Guangdong Provincial Key Laboratory of Regional Numerical Weather Prediction, Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou 510080, China)., 2018,38(8)：2820~2829

By using daily radiation data collected from ground meteorological observation stations (from 2007 to 2016) and daily observation data from China’s air quality online monitoring platform (from 2014 to 2016), the paper analyzed recent 10-year annual and seasonal variations of global solar radiation (GSR), and recent 3-year frequency of pollution processes of the maximum 8hour average ozone (O3_8h_max) and fine particles (PM2.5) in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH), the Yangtze River Delta (YRD) and the Pearl River Delta (PRD), respectively. The relationship among PM2.5, O3_8h_maxand GSR according to statistics of different factors and intensity were discussed. The results showed that: GSR in BTH had increased significantly in recent 10years, spring GSR in BTH and summer GSR in PRD had increased significantly meanwhile. The annual frequency of PM2.5pollution processes in the three major economic regions had been decreasing year by year. Besides, the frequency decreased from north to south. The annual frequency of O3pollution processes had decreased firstly but then increased temporally, which was more significantly in BTH compared to that in YRD and PRD. The correlation coefficients between O3_8h_maxand GSR in the three economic regions were all above 0.71, reflecting a strong positive correlation, while the correlation between PM2.5and GSR depicts regional differences. The correlation between O3_8h_maxand PM2.5under different GSR in different seasons in the three major economic regions was significantly different. In BTH, positive correlation could be found under strong GSR in spring, summer and autumn, while negative correlation was seen in winter. The correlation was weak in all four seasons in YRD. Last but not least, noticeable positive correlation could be found in the summer of PRD. The linear fitting effect of O3_8h_maxand GSR under different PM2.5concentrations in the three economic regions was well, reflecting a strong positive correlation. The fitting reaches maximum when PM2.5concentration was over 75 μg/m3. The tendency of the line fitting increases with the increase of PM2.5interval.

global solar radiation (GSR)；O3；PM2.5；relationship；China's three major economic region

X508

A

1000-6923(2018)08-2820-10

劉長煥(1992-),男,江蘇揚州人,南京信息工程大學碩士研究生,主要從事大氣化學與大氣環境方向的研究.發表論文1篇.

2017-11-15

廣東省科技計劃項目(2015A020215020);廣州市產學研協同創新重大專項(201604020028);國家自然科學基金資助項目(41475105, 41605105);國家重點研發計劃項目(2016YFC0202003);廣東省氣象局科技創新團隊計劃項目(201704)

* 責任作者, 鄧雪嬌, 研究員, dxj@grmc.gov.cn; 朱彬, 教授, binzhu@nuist.edu.cn