重復激光脈沖對熔石英損傷的演化機制

郭洪巖,劉全喜

(1.濱州學院航空工程學院,山東 濱州 256600；2.西南技術物理研究所,四川 成都 610041)

1 引 言

由于熔石英具有帶隙寬,透過光譜范圍較大(紫外到近紅外),耐高溫以及化學熱穩定性好等優點,已成為了高能激光系統中不可缺少的光學元件之一[1-3]。但是隨著高能激光系統的廣泛應用,其損傷問題已成為了各研究者關注的一大重點[4]。由于在不同的激光作用位置下,樣品損傷形貌差距較大,研究激光作用區域對熔石英樣品損傷形貌的影響,可以為激光加工中分析熔石英成因提供指導。

很多學者已通過改變各類激光參數,對光學元件的損傷特性進行了大量的理論和實驗研究。趙建君通過重復激光脈沖輻照K9玻璃,研究了其損傷特性[5]；羅福通過1064 nm連續脈沖作用K9玻璃,研究了其破壞機理[6]；邱榮等人通過使用不同激光脈沖數輻照熔石英,研究了其損傷增長特性[7]。王金舵等人理論研究了150 fs～10 ps脈寬下熔石英激光損傷特性[8]。但鮮有涉及激光聚焦位置對樣品損傷形貌特性的研究。而精準控制激光聚焦位置,一直是激光工業過程中的一大難題,本文通過改變激光作用位置,分析了激光作用位置對熔石英樣品損傷形貌的影響,為指導激光系統精準聚焦提供了參考。

2 實驗裝置

實驗采用納秒激光脈沖對熔石英進行輻照損傷實驗,實驗所用裝置如圖1所示。實驗平臺通過He-Ne激光準直,再通過分光鏡(透射能量∶射能量=8∶2)反射,分出光線經衰減片衰減后到達能量計,用凸透鏡將激光光束聚焦,為避免擊穿空氣對實驗造成的影響,本實驗將激光聚焦在石英光學元件內部且靠近拋光前表面處,測得在單脈沖作用下,樣品損傷概率為50%時,測得的激光輸出能量為18.26 mJ。實驗所用FellesPhotonic型固體脈沖激光器,輸出頻率在1 Hz,3 Hz,5 Hz,10 Hz可調,輸出波長為1064 nm和532 nm,1064 nm激光輸出脈寬為12.8 ns,輸出脈沖強度在時間和空間上呈高斯型；本次實驗采用的輸出波長為1064 nm,衰減片能量透過率為10%,能量計測量精度可達±3%,凸聚焦鏡焦距為20 cm,聚焦半徑為0.07 mm。實驗樣品為定制的六面拋光熔石英玻璃樣品,樣品規格為50 mm×20 mm×3 mm。

圖1 實驗裝置圖Fig.1 The experiment set-up

3 損傷特性

選用能量為10.63 mJ,頻率為1 Hz的1064 nm激光作用熔石英內部,且靠近樣品前表面處,使用s-on-1模型,當s=33時,得到樣品典型的初始損傷圖如2所示。

圖2 樣品初始損傷形貌圖Fig.2 Initial damage morphology of the sample

保持激光參量不變,繼續增加激光作用脈沖數目,當s=50,s=60,s=80時,得到石英玻璃樣品損傷圖，如圖3所示。

圖3 典型的熔石英樣品損傷圖Fig.3 Typical fused glass sample damage chart

當激光作用熔石英樣品表面時,樣品無明顯損傷特性(s<33),增大激光作用脈沖數,如圖2所示,當s=33時,樣品產生初始損傷,繼續增加激光作用脈沖數目,如圖3所示,在重復激光脈沖作用下,樣品損傷區域由中間向外擴展,且中間區域損傷程度明顯強于外延處；隨著激光作用脈沖數目增加,樣品損傷區域逐漸由內部向外表面擴展。圖3(a)中,損傷區域集中在樣品內部,且損傷中心處呈霧化狀斷裂區(A區),在斷裂區外延,霧化狀斷裂形貌減小,出現明顯的直線型裂紋(B區),且裂紋周邊出現明顯的融化現象(C區)。如圖3(b)所示,加大脈沖作用數目,發現樣品斷裂區域具有由內向外擴展趨勢,且樣品外表面出現環狀斷裂帶(D區)。當使用f=10 Hz的重復脈沖持續作用樣品5 s后,發現樣品外表面出現明顯的損傷區域,在損傷區域中心處,出現明顯與圖3(a)A區中相似的霧化狀斷裂區(E區),在E區外延,出現大范圍的直線狀裂紋與融化區共存的損傷區(F區)。對比圖3(a)與圖3(c),發現在霧化狀斷裂區外延處,外表面損傷區中融化區域范圍明顯大于內表面損傷區,直線狀裂紋明顯少于內表面損傷區。

4 理論研究

納秒激光作用石英玻璃時,玻璃內的雜質、缺陷時沉積激光能量的主要原因,當樣品沉積了一定能量時,其內部雜質熔化汽化,產生等離子體,當等離子溫度達到一定臨界值時,會被點燃產生向外膨脹的等離子沖擊波,對石英玻璃產生強烈的沖擊作用[9]。

由于作用在吸收體上激光的能量呈高斯分布,材料內部不同區域能量不同,使石英玻璃存在一定的溫度梯度,從而使材料內部產生熱應力。為了研究樣品在重復激光脈沖作用下,內部和外表面損傷形貌差異成因,本文對樣品損傷時的熱力學過程進行了一系列模擬。激光能量密度作為樣品損傷的重要參量,其公式可以描述如下[10]:

其中,Q表示激光作用樣品能量;w為光斑尺寸,此處為0.07 mm,E0為激光作用樣品能量密度。在激光作用下,樣品隨激光作用時間,溫度變化如下[11]:

(n=1,2,3…)

其中,假設室溫為300 K,T表示激光作用溫升,t和z分別表示激光作用時間和激光作用樣品深度,此處的k,ρ,c,α,R,τ分別代表熱導率,密度,比熱容,吸收系數,反射率和激光脈寬。

由于激光聚焦半徑遠小于樣品尺寸,可以近似為無限邊界,則激光作用材料時熱應力公式可以表示如下[12]:

其中,E,υ,α分別表示樣品的楊氏模量、泊松比和線性熱膨脹系數。σθ表示激光作用面徑向熱應力,σr表示激光作用面環向熱應力,σz表示沿激光作用深度向熱應力。其中石英玻璃參數如表1所示。

表1 石英玻璃參數Tab.1 Quartz glass parameters

通過模擬仿真,可以計算出使用22 mJ激光能量作用熔石英樣品時的熱力學變化過程，如圖4和圖5所示。

圖4 激光作用區域熱應力分布Fig.4 Thermal stress distribution of the focal region

圖5 激光作用區域溫度分布Fig.5 Temperature distribution of the focal region

由于石英玻璃的抗壓強度約3 GPa,抗拉強度約0.5 GPa,抗沖擊強度約為8 GPa,軟化點在1100 ℃左右,但由于石英玻璃樣品表面缺陷的存在,其實際抗壓強度僅有數十兆帕,從圖4可知,當使用22 mJ激光能量作用熔石英樣品時,其受到的熱應力僅有數百兆帕,遠小于樣品斷裂閾值；由圖5可知,激光作用區升溫遠低于樣品軟化點。因此激光作用樣品過程中產生的溫升和熱應力不足以使樣品產生斷裂。

當樣品內部雜質吸收激光能量汽化時,會形成高溫高壓等離子沖擊波,對樣品產生作用,其中等離子沖擊波壓強表達式為[13]:

P(kbar)=BI(GW/cm2)0.7×λ(μm)-0.3τ(ns)-0.15

(6)

式中,P代表壓強,其中1 bar=0.1 MPa,I表示入射光強,λ為入射波長,τ為脈寬,B為一常量,玻璃中B=21。

圖6為等離子沖擊波壓強隨激光作用半徑的變化。由圖6可以看出,激光輻照范圍在50 μm以內且激光能量大于13 mJ時,等離子沖擊波可以對樣品造成損傷,這表明等離子沖擊波是樣品損傷主要原因。

圖6 等離子沖擊波壓強隨激光作用半徑分布Fig.6 The distribution of the plasma shock wave pressure with the laser action radius

當重復激光脈沖作用熔石英樣品時,滿足多脈沖損傷模型[14-15]。樣品吸收激光能量,增加損傷前體,在后續激光能量作用下,損傷前體進一步增加,并沉積大量能量,當積累的能量大于樣品損傷閾值時,樣品產生損傷。其具體表達式如下[14]:

P(E)=1-(E/Eth(N))-dSG/2

(7)

其中,P為樣品損傷概率;E為激光輸出能量;Eth為樣品損傷閾值;N為激光作用樣品脈沖數;SG為激光作用樣品高斯光斑面積。由式(7)可知損傷閾值與激光作用樣品表面脈沖數N和激光作用能量密切相關。當激光作用頻率為10時,其損傷概率曲線如圖7所示。

圖7 N=1和N=10時樣品 損傷率數據與擬合曲線Fig.7 The sample damage rate data and the fitting curve of 1 shot and 10 shots

圖7可知,實驗數據與擬合曲線吻合度較好,但與單脈沖作用相比,使用重復脈沖激光作用樣品時,樣品損傷閾值明顯減少,可能的原因是多脈沖激光作用樣品時,樣品每次吸收激光能量產生的損傷前體降低了樣品透過率,增加了樣品光學吸收。使用E=13.26 mJ,f=10 Hz激光脈沖作用樣品7次,但確保樣品無明顯損傷形貌,探測樣品激光作用區和未作用區透過光譜如圖8所示。

圖8 激光未作用區和激光作用7次 時樣品透過率曲線Fig.8 The transmittance curve of the sample without the laser acts and the laser shot 7 times

圖8可知,在激光作用7次后,樣品透過率減小,一定程度上增加了樣品對激光的吸收?？梢酝ㄟ^樣品透過光譜,得到樣品光學帶隙如圖9所示。

圖9 激光未作用區和激光作用7次時樣品光學帶隙Fig.9 The optical bandgap of laser does not function and the laser acts 7 times

由于熔石英為直接帶隙[16],其帶隙計算公式遵循Tauc公式[17-18]:

αhv=A(hv-Eg)1/2

(8)

其中,Eg為樣品帶隙;A為態密度常數,品材質有關;α為樣品吸收系數;d為樣品厚度;T為樣品透過率。由圖9可知,樣品通過激光連續作用7次后,光學帶隙微弱減小,表面損傷前體的增加不僅增加了樣品的吸光性,而且加大了樣品導電性能。但增加的幅度不明顯。對圖3中(a)、(b)、(c)樣品進行透射光譜測試,并計算其光學帶隙。

樣品損傷后,其光學性質發生明顯變化。由圖10可知,樣品損傷后透過率與光學帶隙明顯下降,且隨著激光作用脈沖數增加,其透過率與光學帶隙呈逐漸減小趨勢。其主要的原因是樣品損傷后,內部結合的O-Si-O鍵發生斷裂,增加了游離態離子鍵,加大了樣品導電性能,降低樣品帶隙[14],隨著激光作用樣品脈沖數增多,游離的離子鍵也逐步增多,最終導致樣品a、b、c透過率和光學帶隙依次減小。

在圖3中,重復激光脈沖等離子沖擊波對樣品產生沖擊壓力,使樣品出現如圖3所示直線型裂紋[19]。

如圖11所示,通過對激光作用熔石英樣品內部和空氣時壓強隨時間變化規律進行仿真,發現在激光作用樣品內部時,壓強變化速率較小。表明沖擊波損傷熔石英內部后,內部約束空間降低了沖擊波向四周擴展趨勢,使沖擊波能量長期聚集在一個較小的范圍內,損傷斷裂區持續吸收激光能量,出現如圖3(a)所示的大范圍霧化狀斷裂區(A區)；隨著等離子沖擊波作用半徑增大,在損傷區外延處,出現融化現象,但由于沖擊波范圍受到約束,融化區較小。使用重復脈沖持續作用樣品,樣品外表面受到反沖力[20],使樣品出現如圖3(b)所示環狀斷裂帶。當激光作用時間足夠長時,樣品由內至外發生損傷,等離子沖擊波不再受內部石英玻璃樣品約束,沖擊波壓強擴展范圍和變化速率加大[21],損傷形貌如圖3(c)所示,形成小范圍的霧化狀斷裂區(E區)和大范圍的融化區。

圖10 a、b、c樣品透射光譜圖和光學帶隙變化Fig.10 Spectral transmittance and andthe variation of optical band gap of quartz glass

圖11 激光作用石英玻璃樣品內部 和表面時壓強隨時間變化規律Fig.11 The Pressure change rule when laser irradiates the fused glass surface and inside

5 結 論

通過1064 ns重復脈沖持續作用熔石英樣品內部,對不同作用時間和不同作用位置時,樣品損傷形貌變化特性進行分析,得到結論如下:1064 ns激光作用熔石英玻璃時,其損傷主要來自于等離子沖擊波作用；隨著樣品損傷程度的增加,樣品斷裂離子鍵增加,其透過光譜和光學帶隙都逐漸下降,且在熔石英約束層內部,沖擊波作用范圍集中,持續時間較長,對損傷形貌進行觀測,發現由中心到外延,內部會形成大范圍的霧化狀斷裂區和小范圍的融化損傷區；加大激光作用時間,在等離子沖擊波作用下,激光損傷區逐漸由內部擴展到外表面,在外表面處,樣品對等離子沖擊波約束條件消失,等離子沖擊擴展范圍和壓力梯度急劇增大,對損傷形貌進行觀測,發現由中心到外延,外表面會形成小范圍的霧化狀斷裂區和大范圍的融化損傷區。