源頭提質的可燃固體廢物流化床氣化實驗

李延吉，于夢竹，李潤東，池涌

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源頭提質的可燃固體廢物流化床氣化實驗

李延吉1, 2，于夢竹1，李潤東1，池涌2

(1．沈陽航空航天大學 清潔能源遼寧省重點實驗室，遼寧 沈陽，110136； 2．浙江大學 能源清潔利用國家重點實驗室，浙江 杭州，310027)

采用流化床對源頭提質的可燃固體廢物進行氣化實驗研究，研究反應溫度和空氣當量比(ER)對燃氣組分變化和氣化反應特性的影響。研究結果表明：隨著氣化溫度升高，H2和CO體積分數也隨之升高，而CO2和CH4體積分數隨著氣化溫度升高而降低；隨著空氣當量比增大，CO2體積分數也隨之增加，而H2和CH4體積分數隨著空氣當量比增大而減少；氣化氣可燃成分中的CO體積分數最高，H2和CH4體積分數次之；氣化氣低位熱值隨著氣化溫度升高和空氣當量比增大而降低，而氣化效率隨著氣化溫度升高和空氣當量比增大而降低；氣化氣產率隨著溫度升高而增大，隨著空氣當量比增大而增大。典型組分氣化的最優工況如下：空氣當量比為0.4，溫度為700 ℃。

源頭分類提質；可燃固體廢物；流化床；氣化

針對目前石化能源短缺以及其應用所帶來的環境污染問題，人們越來越重視清潔能源即氫能的開發和利用。對城市生活垃圾采用氣化處理工藝不僅可以解決城市日益嚴重的環境問題，而且可以制得含CO和H2較高的低熱值燃料氣。我國城市垃圾組分復雜，灰分質量分數高，氣化燃氣熱值變化范圍為3.35~ 5.02 MJ/m3，對生活垃圾采用源頭提質方式制備衍生燃料(RDF)后進行氣化處理可以得到高熱值的代用天然氣(SNG)，可實現對城市生活垃圾的廢物—能源轉換。近年來，歐美、日本等國家和地區相繼開發用于垃圾處理的氣化熔融技術[1?2]。我國在這一領域研究起步較晚，沈陽航空航天大學在源頭提質生活垃圾制備衍生燃料(RDF)及燃料化利用技術研究方面展開了大量的基礎研究，氣化技術逐漸成熟，應用領域比較廣泛[3?6]。張立靜等[7]研究氣化熔融技術對國內城市生活垃圾的適應性，結果表明過量當空氣系數為0.3~0.4時，氣化產物熱值最高；隨著垃圾含水率升高，氣化和熔融溫度降低；NILSSON等[8]利用流化床，研究橄欖枝在760~900 ℃下加入不同的氣化劑對其氣化實驗的影響，測定其氣化反應速率，并利用動力學模型對以水蒸氣和CO2作為氣化劑的氣化反應速率進行估算；金余其等[9]研究塑料和橡膠的流化床氣化特性，其結果表明聚乙烯(PE)氣化對溫度不敏感，在較低溫度(即550 ℃時)即可達到很好的氣化效果，能量轉化率達到80%以上；而溫度對橡膠的氣化有顯著的影響，在較高溫度即750 ℃時氣化效果較好，能量轉化率為78.76%。還有一些學者就垃圾組分、催化劑、反應工況控制等方面開展了大量基礎研究以及中試試驗研究[10?13]。針對源頭生活垃圾有機組分中含有大量的碳氫化合物，高熱值組分如塑料、廢紙及生物質類等體積分數越來越高，實現垃圾干濕分類收集并高效利用成為研究熱點，濕類可降解垃圾用于發酵處理，干類高熱值組分進行高附加燃料RDF制備利用[14?17]。本文作者以提質后垃圾組分為實驗材料，在中試流化床反應器內進行空氣氣化反應，研究氣化溫度和空氣當量比等因素對可燃固體廢物氣化產氣特性影響，以期為進一步研究城市生活垃圾RDF燃料化高效能源化利用提供參考。

1 實驗材料及方法

實驗材料選用分揀出的典型組分，有紙類和鋸末類2種，混合組分采用源頭提質垃圾，破碎后物料粒徑均小于10 mm，并分別保存在密閉容器以備實驗所需。混合垃圾的組成見表1，物料的元素分析及工業分析結果對比見表2。

表1 源頭提質垃圾中各類組分質量分數

試循環流化床氣化反應器結構示意圖見圖1，最大處理量為20 kg/h。氣化爐是一根內徑為0.108 m，高為4 m的2520管，最高耐溫為1 200 ℃。布風板(含18個蘑菇型風帽)向上設有60 kW的電加熱裝置，加熱高度為2.5 m，配置2個旋風除塵裝置用于收集飛灰以及冷凝焦油回收。實驗床料采用平均粒徑為180~250 μm的高鋁礬土，根據冷態實驗結果流化風速設定為8 m3/h。

氣化燃料氣采用在線監測手段，測定設備為Gasboard-3100紅外煙氣分析儀。

表2 物料元素分析結果和工業分析結果對比

注：Mad為空氣干燥基水分；Aad為空氣干燥基灰分；Vad為空氣干燥基揮發分；FCad為空氣干燥基固定碳。

1—溫度控制柜；2—螺旋加料器；3—料倉； 4—空氣預熱器；5—風機；6—轉子流量計；7—混風器； 8—保溫層；9—外護板；10—燃燒爐； 11—旋風分離器1；12—灰斗；13—旋風分離器2； 14—排渣管；15—布風板。

2 實驗結果與討論

2.1 空氣當量比對氣化產氣組分的影響

在氣化溫度為700 ℃，空氣當量比范圍為0.4~0.6的條件下，不同空氣當量比對不同組分產氣特性影響見圖2。空氣當量比增加導致反應溫度升高，將帶來雙重影響。一是促進氣化焦油的二次裂解程度加深，苯及其衍生物的分子內橋鍵斷裂，生成短鏈烴類，同時羧基、羰基等易斷鍵發生進一步裂解為小分子化合物，使燃氣中可燃組分體積分數有所提高，但必有部分可燃組分參與過多氧源的燃燒氧化反應而降低燃氣中可燃組分體積分數。通過實驗發現，隨著空氣當量比增大，紙類組分H2體積分數呈明顯下降趨勢，空氣量增多有利于H2與O2氧化反應的進行，導致氣化氣中H2體積分數減少。而鋸末中H2體積分數略呈上升趨勢，鋸末中揮發出大量H2，與O2發生氧化反應生成H2O。由于鋸末中水分和H元素質量分數均比紙類中的高，所以生成了一定量H2O，發生CO變換反應生成CO2和H2；紙類和鋸末組分中的CO和CH4體積分數均呈下降趨勢，CO2體積分數呈升高趨勢，一方面是由于反應器內氧濃度增大，有利于CO在碳粒表面發生氧化反應生成CO2，另一方面是由于CO與H2O發生反應，同時還有甲烷化反應產生的CH4進一步氧化，導致CO和CH4體積分數減少，CO2體積分數增多。而源頭提質垃圾中紙類組分所占比例比鋸末類的高得多，所以，源頭提質垃圾的氣化產氣體積分數變化趨勢基本與紙類組分的一致。因此，當空氣當量比大于最佳當量比時，將為氣化和燃燒提供多余氧源，必將使氣化燃氣中的可燃組分(H2，CO和CH4)產率減少，特別是H2和CO產率衰減較快，CO2產率增加。若要取得合適的氣化氣組成，則必須選擇合適的當 量比。

1—紙；2—鋸末；3—源頭提質垃圾。

當空氣當量比為0.4時，紙類組分氣化H2所占體積分數最高，其次為鋸末，最后為源頭提質垃圾。當空氣當量比增大到一定程度時，鋸末氣化，其中CO與H2O反應起主要作用，導致鋸末產H2所占體積分數最高，然后是紙，最后是源頭提質垃圾；各組分含C質量分數從大到小依次為源頭提質垃圾、鋸末、紙，因此源頭提質垃圾生成的CO體積分數最高，而當空氣當量比低時，鋸末中CO變換反應不是很明顯，因此，CO體積分數比紙類的高，但當空氣當量比增大到0.6時，CO反應比較明顯，導致其下降幅度較大；由于CO體積分數變化，CO2體積分數隨之變化，當空氣當量比0.4時，紙類CO體積分數最少，因此，生成CO2較多，紙類氣化氣中CO2體積分數最高，其次是鋸末，最后是源頭提質垃圾。但當空氣當量比增大時，各組分CO2體積分數均增大。由于鋸末的CO變換反應開始起作用，因此，在空氣當量比0.5時，紙類組分的CO2體積分數與鋸末的幾乎相同。隨著空氣當量比增大，CO變換反應逐漸增強，因此，鋸末CO2體積分數比紙類組分的高。

2.2 空氣當量比對氣化反應特性影響

下面研究當量比對氣化反應特性參數(氣化氣熱值、氣化氣產率和固定碳轉化率)影響。不同空氣當量比對各組分產氣熱值影響見圖3。由圖3可知：隨著空氣當量比增加，各組分氣化熱值均呈下降趨勢，其中紙類組分氣化熱值從4.387 MJ/m3下降到 0.946 MJ/m3，下降78.44%；鋸末組分氣化熱值從3.551 MJ/m3下降到1.451 MJ/m3，下降59.14%；源頭提質垃圾的氣化熱值從3.729 MJ/m3下降到 0.274 MJ/m3，下降92.65%。隨著空氣當量比增大，促進物料和可燃氣組分與氧氣的氣化反應，同時焦油的二次裂解等作用也增強，從而使氣化熱值有所提高；但由于底部存在燃燒反應，燃氣中CO2體積分數增加，同時由于空氣中N2的稀釋作用，氣化熱值降低。在競爭反應中熱值增加量要遠低于熱值減少量，因此，氣化熱值會隨空氣當量比增大而下降。各組分氣化熱值最高點均在空氣當量比為0.4處，此時紙、鋸末和源頭提質垃圾的氣化熱值分別為4.387，3.551和3.729 MJ/m3。不同空氣當量比對各組分產氣率影響見圖4。由圖4可知：紙類組分燃氣產率從1.306 m3/kg增至1.732 m3/kg，上升32.62%；鋸末組分燃氣產率從 1.638 m3/kg增至2.328 m3/kg，上升42.12%；源頭提質垃圾的氣化氣產率從2.086 m3/kg增至2.619 m3/kg，上升25.55%。隨著空氣當量比增大，氣化單元內氧量增加，反應強度增大從而導致氣化溫度升高，氣化溫度升高促進物料快速發生熱解氣化反應，促使生成更多燃氣，更有助于分解反應產物(焦油等)進一步裂解成小分子氣體，加上空氣中N2體積分數增加，導致燃氣產率隨著空氣當量比增大而增大。各組分產氣率最高點均在空氣當量比為0.6處，分別為1.732，2.328和2.619 m3/kg。

1—紙；2—鋸末；3—源頭提質垃圾。

1—紙；2—鋸末；3—源頭提質垃圾。

不同空氣當量比對各組分氣化效率與固定碳轉化率的影響分別見圖5和圖6。由圖5可知：紙和源頭提質垃圾的氣化效率均呈下降趨勢，當空氣當量比大于0.5后降幅明顯，紙類組分的氣化效率從53.47%減至50.08%再減至15.30%，下降38.17%，而源頭提質的氣化效率從37.03%減至25.16%再減至3.41%，下降34.62%；鋸末的氣化效率呈穩定下降趨勢，從32.67%減至27.58%再減至24.79%，下降7.88%。受空氣當量比的影響，燃氣熱值降幅較明顯，而燃氣產率的升幅遠低于燃氣熱值的降幅，從而導致氣化氣熱值和氣化氣產率均隨著空氣當量比增大而呈下降趨勢。各組分氣化效率最高點均在空氣當量比為0.4處，其值分別為53.49%，32.67%和37.03%。由此可見，空氣當量比增加導致氣化溫度明顯升高，反應中心產生大量活性碳分子，這些碳分子將與一次生成物發生激烈有效碰撞而加快氣化反應速率，導致碳轉化率逐漸升高，氣化產氣率上升。同時，也加快內在結合水及揮發分的深度析出，使反應物料產生更小微孔或者發生破碎，增加反應物料的表面積，氣體產率明顯提高。但由于超過最佳空氣當量比，導致產生過多的氧氣與氮氣，影響氣化熱值。

1—紙；2—鋸末；3—源頭提質垃圾。

1—紙；2—鋸末；3—源頭提質垃圾。

由圖6可知：紙類和鋸末固定碳轉化率均呈現出小幅上升趨勢，紙類固定碳轉化率從67.91%上升到74.40%，鋸末固定碳轉化率從69.68%上升到74.69%。當空氣當量比為0.6時，二者固定碳轉化率最高，其值分別為74.40%和74.69%。隨著空氣當量比增加，反應溫度升高，促進吸熱還原反應的進行，同時更多物料熱解后生成的殘炭通過燃燒反應生成CO與CO2進入氣相，使得碳轉化率隨空氣當量比增加而升高。而源頭提質垃圾固定碳轉化率呈現下降趨勢，從74.99%降到48.84%，最高點出現在空氣當量比為0.4處，其值為74.99%，這是源頭提質的垃圾中不僅僅含有紙類和鋸末這2種組分，還有橡塑類和紡織類存在，這些組分影響其固定碳轉化率。

2.3 溫度對氣化產氣組分變化作用

當空氣當量比為0.4，氣化溫度(600~900 ℃)對不同組分氣化燃料氣成分(H2，CO，CO2和CH4)體積分數的影響見圖7。由圖7可知：紙類組分H2體積分數呈增大趨勢，由于氣化溫度升高，紙類的一次產物(芳香結構)發生脫氫反應，物料中的揮發分逐漸析出H2；在高溫階段，由于焦油的二次裂解反應以及水煤氣反應的發生，促進大分子裂解生成大量H2，同時由于氣化溫度升高，促進紙類組分中碳氫化合物吸熱重整反應，加劇了CH4的裂解反應，CH4裂解生成C和H2，使H2體積提高以及CH4和C2烴類氣體體積降低，導致CH4體積分數隨著氣化溫度升高而快速下降，因此，紙類的H2體積分數隨著氣化溫度升高而增大，而CH4體積分數卻隨之減少。而鋸末組分的H2體積分數呈現波動趨勢，先上升后下降，這是因為鋸末中纖維素和木質素的熱解溫度失重范圍都比紙類組分的要低。在低溫區，隨著溫度逐漸升高，H2體積分數先升高，而當溫度升高到900 ℃，雖然溫度升高促進了一部分大分子裂解產生H2，但也加強了H2氧化反應，因此鋸末的H2體積分數先上升后下降。

1—紙；2—鋸末。

2C+O2=2CO+246 kJ (1)

C+O2=CO2+408 kJ (2)

C+CO2=2CO?172 kJ (3)

CH4+H2O=CO+3H2?206 kJ (4)

CH4+2H2O=CO2+4H2?165 kJ (5)

C+H2O=CO+H2?131 kJ (6)

紙和鋸末兩者的CO體積分數均呈現上升趨勢，CO2體積分數呈下降趨勢。這可能是由于在低溫區，物料受熱后揮發分大量析出，物料中的羧基、碳基等裂解生成大量CO和CO2(式(1)是低溫下CO生成的主導反應)，隨著溫度升高，促進揮發分的二次裂解反應，同時物料中羧基、羰基裂解生成的CO加劇了碳的還原反應，使大量CO2還原為CO(式(3)與式(6)是高溫下CO生成的主導反應)，導致CO體積分數隨氣化溫度升高而增大，而CO2體積分數隨氣化溫度升高而減少。

氣化溫度升高為反應物料和焦油等一次產物的二次裂解以及反應提供充足熱量，燃氣組分比例有了較大改善，適宜的溫度條件是其達到良好氣化效果的先決條件，也是決定氣化工藝經濟型的主要因素。

2.4 溫度對氣化反應特性的影響

當空氣當量比為0.4，氣化溫度為600~900 ℃時，探討氣化溫度對不同組分流化床氣化特性參數(氣化熱值、氣化氣產率、固定碳轉化率)的影響。溫度對不同組分產氣熱值的影響見圖8。由圖8可知：兩單組分的燃氣熱值均呈先上升后下降的趨勢。在高溫區，由于燃氣中CH4體積分數隨著氣化溫度升高而大幅下降，導致高溫區燃氣熱值隨氣化溫度升高而明顯下降。在氣化溫度為700 ℃處，兩組分的氣化氣熱值最高，分別為4.422 MJ/m3和3.549 MJ/m3。

氣化溫度對產氣率的影響見圖9。由圖9可知：紙類的燃氣產率呈升高趨勢。根據阿累尼烏斯定律可知氣化溫度升高有利于加快反應速率，利于熱解氣化反應的快速進行，反應向燃料氣生成方向移動，因此，燃氣產率呈上升趨勢。當氣化溫度為900 ℃時，燃氣產率最高為1.363 m3/kg。而鋸末組分的氣化氣產率呈現升高后緩慢下降趨勢，可能是由于鋸末組分在低溫裂解生成的氣化氣，在溫度升高后有少量成分又被氧化，從而導致氣化氣產率略有下降。當氣化溫度為700 ℃時，鋸末的燃氣產率最高點，其值為1.638 m3/kg。

在不同溫度作用下，各組分氣化效率與固定碳轉化率的變化分別見圖10和圖11。由圖10可知：紙的氣化效率呈先上升后下降趨勢，最大值出現在700 ℃處，其值為54.09%。而鋸末氣化效率的變化趨勢也受氣化熱值和氣化氣產率二者共同影響，由于這二者的變化趨勢都是先升高后下降，因此，鋸末的氣化效率也呈現先升高后下降的趨勢。氣化效率的最大值也出現在氣化溫度為700 ℃處，其值為32.65%。由圖11可知：氣化和鋸末的固定碳轉化率均呈現先上升后下降的趨勢。在低溫區，溫度逐漸升高有利于CO生成，促進C進入氣相反應，而在高溫區，由于CO2和CH4體積分數均隨著氣化溫度升高而大幅度下降，從而導致固定碳轉化率隨著氣化溫度升高而大幅度下降。兩者的固定碳轉化率最大值均出現在氣化溫度為700 ℃處，其值分別為95.53%和69.67%。通過以上分析可知，溫度對碳水化合物氣化反應的影響很難由經驗判斷。雖然溫度升高可促進氣化反應以及裂解反應進行，但是在較高溫度下，有可能發生燃氣組分內部的相互作用而導致品質發生變化；同時，對于高揮發分物質而言，在空氣氣化條件下，氣化溫度升高對產氣品質的影響并不明顯。從經濟角度考慮，這對氣化工藝優化具有一定指導意義。

1—紙；2—鋸末。

1—紙；2—鋸末。

1—紙；2—鋸末。

1—紙；2—鋸末。

3 結論

1) 隨著空氣當量比增大，CO2體積分數也增加，而H2，CO和CH4體積分數減少；燃氣低位熱值降低，紙類組分氣化熱值下降78.44%，鋸末組分氣化熱值下降59.14%，源頭提質垃圾組分氣化熱值下降92.65%；產氣率增大，紙類組分產氣率上升32.62%，鋸末組分產氣率上升42.12%，源頭提質垃圾組分的產氣率上升25.55%；氣化效率降低，紙類組分的氣化效率下降38.17%，鋸末組分的氣化效率下降7.88%，源頭提質垃圾組分的氣化效率下降34.62%。

2) 隨著氣化溫度升高，H2和CO體積分數也隨之升高；而CO2和CH4體積分數隨之降低。燃氣熱值先升高后降低，產氣率增大，氣化效率降低，固定碳轉化率先升高后降低。

3) 氣化燃氣組分中CO體積分數最高，達到16.38%，H2和CH4體積分數次之，H2可達6.95%，CH4可達10.10%。典型組分氣化的最優工況為空氣當量比為0.4，溫度為700 ℃。

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(編輯 伍錦花)

Experimental study on gasification based on source-collected combustible solid waste

LI Yanji1,2, YU Mengzhu1, LI Rundong1, CHI Yong2

(1. Clean Energy Key Laboratory of Liaoning, shenyang Aerospace University, Shenyang 110136, China; 2. State Key Laboratory Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China)

The effects of temperature and air equivalence ratio (ER) on gasification characteristics of combustible solid waste were studied based on the source-classified garbage in a fluidized bed gasifier. The main studied factors were the composition variation of syngas and the characteristics of gasification. The results show that with the increase of gasification temperature, the volume fractions of H2and CO also increase while the volume fractions of CO2and CH4decrease. With the increase of ER, CO2volume fraction also increases while H2and CH4volume fractions reduce. The CO volume fraction of the gas products is the highest, H2and CH4volume fractions are second highest. Low calorific value of syngas decreases with the increase of gasification temperature and air equivalence ratio(ER), and gasification efficiency decreases when gasification temperature and air equivalence ratio(ER) increase. Gasification gas yield increases with the increase of gasification temperature and air equivalence ratio(ER). The optimal condition for gasification typical components is as follows: air equivalence ratio is 0.4 and gasification temperature is 700 ℃.

source classification; combustible solid waste; fluidized bed; gasification

TK6

A

1672?7207(2018)08?2091?08

10.11817/j.issn.1672?7207.2018.08.032

2017?08?22；

2017?09?26

遼寧省教育廳資助項目(L201707)；遼寧省科學技術計劃項目(2013230001))(Project(L201707) supported by the Department of Education of Liaoning Province; Projects(2013230001) supported by the Science and Technology Program of Liaoning Province)

池涌，博士，教授，從事廢棄物資源化清潔利用研究；E-mail：chiyong@zju.edu.cn