復合濾材的結構設計及其對PM2.5的防護性能

婁輝清 王利娜 閆新 陳增斌 邵丕健 李海偉 胡穎荷

摘要： 為獲得具有過濾效率高、防護性能好且制備成本低的PM2.5復合濾材，采用環保型黏合劑如明膠和羧甲基纖維素鈉（CMC）的復配溶液，對紡黏非織造布（S）和熔噴非織造布（M）進行層間點黏合復合。實驗結果表明，層間黏合方式和黏結點間距對復合濾材的過濾性能和透氣性有較大的影響；采用間隔3cm的點黏合方式制備的SMS型復合濾材，對NaCl氣溶膠的過濾效率可到達98%以上且阻力壓降在120Pa以下；所制備的SMS型復合濾材在不同污染天氣條件下對PM2.5的過濾效率均在95%以上，且容塵量隨污染程度增加而增大。

關鍵詞： 復合濾材；化學黏合；點黏合；PM2.5；過濾防護性能

中圖分類號： TS176.5 文獻標志碼： A 文章編號： 10017003（2018）07002807引用頁碼： 071105

Structural design of composite filter material and its protective performance to PM2.5

LOU Huiqing1a， 2， WANG Lina1b， YAN Xin1a， CHEN Zengbin1a， SHAO Pijian1a， LI Haiwei1a， HU Yinghe1a

（1a.School of Textiles； 1b. Department of Material and Chemical Engineering， Henan University of Engineering，

Zhengzhou 450007， China； 2.Collaborative Innovation Center of Textile and Garment Industry in Henan Province，

Zhengzhou 450007， China）

Abstract： In order to prepare PM2.5 composite filter material with high filtration efficiency， good protection performance and low preparation cost， the spunbonded nonwovens （S） and meltblown nonwovens （M） were bonded between layers by using compound solution of environmentally friendly adhesives such as gelatin and sodium carboxymethyl cellulose （CMC）. The experimental results show that interlayer bonding method and the space between bonding points greatly influence filtration performance and permeability of composite filter materials. The filtration efficiency of SMS composite materials prepared by point bonding method with the interval of 3cm for NaCl aerosol is above 98%， and the resistance pressure drop is below 120Pa. Moreover， the filtration efficiency of the SMS composite filter material to PM2.5 is above 95% under different polluted weather， and the dust holding capacity increases with the increase of pollution degree.

Key words： composite filter material； chemical bonding process； point bonding method； Particulate Matter 2.5； filtration and protection performance

收稿日期： 20180109； 修回日期： 20180510

基金項目： 河南省科技攻關計劃項目（162102310401）；河南工程學院博士基金項目（D2017004）

作者簡介： 婁輝清（1985），女，講師，博士，主要從事產業用和功能服裝用纖維及紡織品的研究。隨著中國工業化和城市化進程的加快，空氣污染問題日益突出，尤其是近年來中國持續發生的大面積霧霾事件，對環境安全和人體健康造成了嚴重的威脅。目前，細顆粒物已成為中國許多大中城市的首要污染物。細顆粒物是指懸浮在環境空氣中空氣動力學直徑≤2.5μm的顆粒物，又稱PM2.5，其中PM是“Particulate Matter”的英文縮寫，中文稱“顆粒物”。由于這個范圍內的顆粒具有粒徑小、面積大、活性強、易附帶有毒有害物質、在大氣中的停留時間長、輸送距離遠等特性，更容易被吸入人體內，所以也稱為可入肺顆粒物。已有研究表明，PM2.5對人體呼吸系統及心血管系統有較大的影響，會誘發急性呼吸系統感染、哮喘、支氣管炎、心血管疾病，以及生殖系統疾病和癌癥等多種疾病[13]。

隨著霧霾天氣在中國日益頻繁出現，PM2.5防護口罩已經逐漸成為人們日常生活的必需品，PM2.5防護口罩市場規模由2014年的9.9億元發展到2015年的13.2億元，增長了33.3%[45]。目前市場上各種材質和結構的PM2.5防護口罩種類繁多，防護水平參差不齊。據國家權威檢測機構分析結果顯示，市售的PM2.5防護口罩整體防護水平較低，過濾效率超過90%的產品僅占50%，16.7%的產品過濾效率低于40%；中國消費者協會公布的比較試驗結果表明，市售PM2.5防護口罩防護水平合格率僅為24.3%，無法讓使用者在霧霾天氣下得到有效防護[67]。因此，發展具有過濾效率高、防護性能好且制備成本低的PM2.5過濾材料是提高PM2.5防護口罩防護效果的關鍵。

非織造材料具有較高的容塵量和過濾精度，是目前主要的過濾材料之一。這是由于其內部纖維集合體結構中纖維錯綜排列，形成三維空間通道，增加了含塵氣流的過濾路徑，有助于提高過濾效率；同時，纖維無序堆積形成了大量的微小孔隙，為氣流提供了輸運通道，有利于降低壓阻。目前對過濾材料種類和附加功能方面的研究取得了重要進展，如將納米纖維材料、抗菌材料等引入到傳統非織造布過濾材料體系中[810]；在不同過濾材料的復合方面，如層合結構、黏合方式等對復合濾材過濾性能影響也有一定的研究成果[1114]，但對如何將同質或不同質的過濾材料進行有效復合，使其在厚度方向形成多層不同孔隙度的結構，構造具有容塵梯度的過濾材料，達到協同增效目的等方面的研究較少[15]。目前，將兩種或兩種以上的材料疊層復合在一起的方法很多，常用的有化學黏合法、熱黏合法、機械復合法等。在熱黏合法中，點黏合法是通過對纖網局部黏合而達到加固纖網的目的，由于纖網是局部加熱黏合，未黏合部分的透氣性和孔徑不會被破壞，對提高過濾材料的透氣性有很大幫助。但是采用熱黏合時通常需要纖網中含有熱熔材料，限制了其在過濾行業更廣泛領域的應用。若能將熱黏合法中的點黏合方式與化學黏合方法相結合，將化學黏合劑通過點黏合的方式施加到非織造布上，即可構造化學黏合劑點黏合非織造布，以獲得過濾性能和透氣性能良好的非織造復合濾材。

在常用的非織造過濾材料中，熔噴非織造布和紡黏非織造布因具有各自不同的物理力學性能特點，而被廣泛用于構造復合濾材。本文通過采用環保型黏合劑將熔噴非織造布和紡黏非織造布進行層間點黏合復合，構造具有良好容塵梯度、過濾效率高、防護性能好且制備成本低的PM2.5復合濾材。

1材料與方法

1.1材料和儀器

PP紡黏非織造布（直徑15～25μm，平方米質量41.14g/m2，厚度0.363mm，孔隙率83.5%）、PP熔噴非織造布（直徑2～5μm，平方米質量18.23g/m2，厚度0.196mm，孔隙率72.4%）（浙江某無紡布有限公司），明膠（化學純，黏度≥15.0mm2/s，相對分子質量15000～250000Da，國藥集團化學試劑有限公司），羧甲基纖維素（CMC）（含量≥99.0%，相對分子質量240.2078，任丘市鑫光化工產品有限公司）。

TSI8130自動濾料測試儀（美國TSI集團中國公司），2030型嶗應中流量智能TSP采樣器（青島嶗山應用技術研究所），YG461L織物透氣性能測試儀（萊州市電子儀器有限公司），YG026HB電子織物強力機（常州市天祥紡織儀器有限公司），HJ3恒溫磁力攪拌機（上海龍躍儀器設備有限公司），DGF30022B電熱鼓風干燥箱（重慶銀河實驗儀器公司），XPF550C偏光顯微鏡（上海蔡康光學儀器有限公司）。

1.2方法

1.2.1黏合劑種類及復配液的配置

取一定質量的明膠加入到100mL蒸餾水中，在70～80℃水浴條件下加熱攪拌，待明膠完全溶解后再加入一定質量的CMC，溶解后得到一定濃度的黏合劑復配液。

1.2.2過濾材料的層間復合

將單一種類黏合劑及其復配液分別采用面黏合和不同黏結點間距（1、3、5cm）黏合的方式，對裁剪好的一系列20cm×20cm的紡黏非織造布（S）和熔噴非織造布（M）的不同組合形式（SS、SM、SMS）進行層間黏合復合，并將其放在50℃的烘箱內干燥1h后取出。

1.2.3復合濾材對NaCl溶膠的過濾性能

依據GB2626—2006《呼吸防護用品——自吸過濾式防顆粒物呼吸器》中過濾效率的測定方法，采用TSI8130型自動濾料測試儀測試疊層復合非織造布的過濾性能，其中NaCl氣溶膠顆粒的質量中值直徑和數量中值直徑分別為0.26μm和0.075μm，氣體流速采用0～100L/min。考察不同氣體流量下復合濾材的過濾效率、阻力壓降等，每個試樣測試5次，取平均值。

1.2.4復合濾材的性能測試

依據GB/T5453—1997《紡織品 織物透氣性的測定》，采用YG461L織物透氣性能測試儀測試試樣的透氣率；依據GB/T3923.1—2013《紡織品 織物拉伸性能 第1部分 斷裂強力和斷裂伸長率的測定（條樣法）》，采用YG026HB型電子織物強力機測定試樣的斷裂強力、斷裂伸長率。

1.2.5復合濾材對空氣中PM2.5的過濾性能

分別在輕度污染、中度污染、重度污染、嚴重污染天氣條件下，實測不同類型的復合濾材對空氣中PM2.5的防護效果。用TSP采樣器采集一定量的空氣（流量100mL/min，采樣時間60min），以玻璃纖維濾膜全量收集PM2.5，測定空氣中PM2.5的質量分數；將待測過濾材料主體部分剪裁成直徑為90mm的圓形直接覆蓋在濾膜上，并在相同條件下同步測定經所制備過濾材料過濾后空氣中PM2.5的質量分數，并計算過濾材料對PM2.5的過濾效率及容塵量。

空氣中PM2.5的質量分數（P，μg/m3）、過濾材料對空氣中PM2.5的過濾效率（η，%）、過濾材料的容塵量（M，μg）分別按下式計算：

P=W2-W1V×1000（1）

η/%=P0-P1P0×100（2）

M=（P0-P1）×V（3）

式中：W1和W2分別為空白和采樣后濾膜的質量，mg；P0和P1分別為過濾前后空氣中PM2.5的質量分數，μg/m3；V為標準狀態（101.325kPa，273K）下的采樣體積，m3。

2結果與分析

2.1黏合劑配比的影響

前期預實驗結果表明，單獨使用明膠作為黏合劑，所制備復合濾材的層間黏合強度較高，但黏合后濾材質地較硬；單獨使用CMC作為黏合劑時，濾材黏合后柔軟性較好，但層間黏結作用力較小，黏結效果較差；而將CMC和明膠復配后既能夠達到所需的黏結強度，又能改善復合濾材的柔軟性。因此，實驗著重考察明膠和CMC的復配比例對非織造復合濾材層間黏結強度、柔軟性和透氣性等性能的影響。

研究發現，當固定明膠質量分數為6%時，隨著CMC質量分數從1%升高到3%，復合濾材的柔軟性能較好；但當CMC質量分數大于3%時，其層間結合牢固程度變差；且復合濾材的透氣性能隨著黏合劑中CMC質量分數的升高呈現先升高后降低的趨勢（圖1）。實驗結果表明，當黏合劑配比為3%的CMC和6%的明膠時，黏合后的效果最好。

單層紡黏非織造布和單層熔噴非織造布過濾效率較差，而四層及以上紡黏非織造布、熔噴非織造布及二者的組合形式盡管具有較高的過濾效率，但透氣性能較差，限制了其實際應用[1112，15]。本實驗選擇紡黏非織造布和熔噴非織造布的三種組合形式（SS、SM、SMS），并將優選出的明膠/CMC復配黏合劑分別采用面黏合和點黏合的方式對上述三種復合材料進行層間黏合，實驗及測試過程中保持濾材的形狀及面積均一致，考察不同層間黏合復合方式下過濾材料的過濾效率、阻力壓降和透氣性，結果如圖2所示。

根據GB/T32610—2016《日常防護型口罩技術規范》、TAJ1001—2015《PM2.5防護口罩》等相關標準，防護效果為A級的過濾材料過濾性能應滿足過濾效率≥95%、阻力壓降≤125Pa、透氣性≥150mm/s的要求。從圖2可以看出，對于不同組合形式的復合濾材，雖然SS型阻力壓降最小和透氣性能最好，但兩種黏合方式下SS型濾材的過濾效率均在85%以下；SM型在點黏合方式下過濾效率達不到95%的圖2不同層間黏合方式下過濾材料的性能

Fig.2The performance of filter materials under different bonding methods要求，面黏合方式下阻力壓降和透氣性不能滿足要求；SMS型在兩種黏合方式下的過濾效率均在98%以上，且在點黏合方式下的阻力壓降和透氣性能也均能滿足相關標準的要求。

從圖2還可以看出，在不同復合方式下，點黏合材料的過濾效率均低于相應面黏合的材料，但阻力壓降和透氣性等方面優于面黏合方式。這是因為點黏合方式下，除黏結點外，復合濾材其他部分未被黏合劑覆蓋，仍存在較多的空隙（圖3（a））；而面黏合方式下復合濾材表面均被黏結劑覆蓋，纖維與纖維之間的空隙充滿黏結劑（圖3（b）），導致其阻力壓降較大，透氣性較差。綜合考慮各方面的因素，后續實驗采用點黏合層間復合的SMS復合濾材作為研究對象。圖3不同黏合方式下復合濾材的表面形貌

Fig.3The morphology of filter materials under different bonding methods2.3黏結點間距對濾材綜合性能的影響

為了進一步優化層間黏合方式，分別按照縱橫向間隔1、3、5cm在非織造布上均勻撒點涂布明膠/CMC復配黏合劑，考察黏結點間距對SMS型復合濾材性能的影響，實驗結果如表1所示。

從表1可以看出，在實驗條件范圍內，隨黏結點間距的減小，復合濾材的過濾效率增加，但阻力壓降升高，透氣性能變差。這是由于黏結點間距減小，相當于單位面積上的黏合點數增加，即黏合劑的用量和黏合面積增加，復合濾材黏結性能越強，整體致密性越大；黏合劑用量增多時，在層間黏合過程中，黏合劑越容易進入非織造布內部，造成纖維之間原有孔徑的堵塞，導致復合濾材的平均孔徑減小，進而使復合濾材的透氣性能變差、阻力壓降升高，同時過濾效率也相應增加[11]。從表1還可以看出，當黏結點間距由5cm減小至3cm時，阻力壓降和透氣性能變化不明顯，但過濾效率由89.75%增加至98.61%；當黏結點間距進一步由3cm減小至1cm時，過濾效率僅增加了0.91%，但阻力壓降增加了22%，透氣性能降低了62.7%。

在此基礎上，對上述采用黏結點間隔3cm的SMS的復合濾材的力學性能進行了測試，發現其斷裂強力為213N、斷裂伸長率為63.3%，可以滿足作為個體防護用途的要求。

綜合上述分析可知，當黏結點間隔為3cm時，SMS復合濾材的過濾效率、透氣性和力學性能均可滿足使用要求。

2.4氣體流量對過濾性能的影響

調整氣體流量在0～100L/min時，分別對應平靜狀態（0～30L/min）、輕度活動狀態（35～65L/min）和平緩跑步狀態（75～100L/min）三個呼吸量等級，考察不同氣體流量下SMS型復合濾材的過濾性能，實驗結果如圖4所示。

從圖4可以看出，在實驗范圍內，隨著氣體流量的增加，過濾效率呈現降低的趨勢，而阻力壓降逐漸增加。這是因為當氣流量較小時，粉塵顆粒的擴散運動占優勢，其在過濾介質中滯留的時間相對較長，導致其碰撞纖維的機會增多，被纖維攔截捕捉的機會也增多；且較小的氣流量導致推動顆粒脫離捕捉纖維的能力降低，所以此時過濾效率較高。隨著氣流量增大，顆粒跟隨氣流運動的慣性作用明顯，且氣溶膠粒子在濾料內停留時間較短，攔截效應減弱，從而導致過濾效率減低[16]。另外，隨氣體流量增加，其通過濾材時與纖維的摩擦力也越大，壓力損失越大，而阻力壓降與壓力損失成正比，導致阻力壓降呈增大趨勢[17]。此外，從圖4還可以看出，在0～100L/min的流量內，SMS型復合濾材的過濾效率均在98%以上，阻力壓降也在120Pa以下。上述實驗結果表明，在不同等級人體呼吸量條件下，采用復配黏合劑通過點黏合加固的SMS型復合濾材均能滿足個體防護的要求。

2.5的防護效果

對2017年河南省鄭州市金水區分別在輕度污染、中度污染、重度污染、嚴重污染天氣條件下，測試不同類型的復合濾材對空氣中PM2.5的過濾效率，考察SMS型復合濾材對空氣中PM2.5的防護效果，結果如表2和圖5所示。

從表2可以看出，所制備的SMS型復合濾材在不同污染天氣條件下對PM2.5的過濾效率均在95%以上，且容塵量隨污染程度增大而大幅增加；從圖5可以直觀地看出，過濾后的SMS型復合濾材（a）顏色較過濾前明顯加深（b），且經復合濾材防護的濾膜過濾后的（d）顏色與潔凈濾膜（e）基本一致，而未經防護的濾膜（c）過濾后顏色較深，這說明SMS型復合濾材對空氣中PM2.5具有較好的防護效果。

2.5的防護效果

2.5于紡黏非織造布纖維直徑和孔徑都較大，而熔噴非織造布具有纖維細、孔隙多且孔徑尺寸小的特點，過濾材料在厚度方向形成多層不同的孔隙度的結構，構造一個良好的容塵梯度[15]，因此具有較高的過濾效率和容塵量，在各種污染天氣條件下均可達到理想的防護效果。

隨著污染程度的增加，復合濾材對空氣中PM2.5的過濾效率有所降低，這主要是因為當空氣中PM2.5濃度較低時，顆粒物較容易深入到濾材內部，與濾材纖維表面結合較為牢固，不易發生穿透和二次飛散現象；當空氣中PM2.5濃度較高時，顆粒物之間的凝聚作用加強，平均粒徑增大，動能增加，顆粒物與濾材纖維碰撞后容易發生反彈，進而導致穿透或反彈后飛散的幾率增加，因此過濾效率呈下降趨勢[18]。

3結論

1）層間黏合方式對紡黏非織造布和熔噴非織造布復合濾材的過濾性能有較大的影響，采用點黏合方式制備SMS型復合濾材是較為理想的過濾材料，對質量中值直徑為0.26μm（數量中值直徑為0.075μm）的NaCl氣溶膠的過濾效率可到達98%以上。

2）SMS型復合濾材的過濾效率隨黏結點間距的增加而降低，當黏結點間距為3cm時，復合濾材的過濾效率、透氣性和力學性能均可滿足使用要求。

3）在不同等級人體呼吸量條件下（0～100L/min），SMS型復合濾材的過濾效率均在98%以上，阻力壓降在120Pa以下，可滿足個體防護及透氣性等方面的要求。

4）SMS型復合濾材在各種污染天氣條件下對PM2.5的過濾效率均在95%以上，且容塵量隨污染程度增大而增加，對空氣中的PM2.5可以起到良好的防護作用。

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