太湖西岸沉積物中典型揮發性硫化物的分布特征研究

黃鶴勇, 劉憲圣, 許曉光, 趙艷萍, 王國祥*

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太湖西岸沉積物中典型揮發性硫化物的分布特征研究

黃鶴勇1,3, 劉憲圣1, 許曉光2, 趙艷萍2, 王國祥2*

1. 南京師范大學地理科學學院, 南京 210023 2. 南京師范大學環境學院, 南京 210023 3. 南京師范大學分析測試中心, 南京 210023

揮發性硫化物是微囊藻死亡分解產生的主要藻源性嗅味污染物, 伴隨微囊藻水華的暴發而大量產生, 不僅嚴重影響了水體的水質狀況, 也給沿湖居民以及水生生物帶來危害。本研究分析了夏季太湖西岸近岸帶上覆水以及沉積物中三種典型揮發性硫化物二甲硫醚(DMS)、二甲二硫醚(DMDS)、二甲三硫醚(DMTS)的分布特征及其與營養鹽之間的關系。結果表明, 揮發性硫化物(VSCs)在沉積物表層含量最高, 其中DMDS濃度最高達262.25 ng·g–1, DMTS濃度最高達50.90 ng·g–1。空間分布上: 在近岸帶, 表層沉積物(0 cm—4 cm)自然蘆葦帶內揮發性硫化物的含量低于人工挖掘的漕溝內; 近岸帶嗅味物質明顯高于湖區內。研究認為, 藻類大量聚集死亡沉積至湖泊底部, 降低沉積物的氧化還原電位, 促進了致嗅物質的產生, 為湖泛的暴發留下隱患。建議在近岸帶藍藻聚集區適時打撈, 底泥疏浚等生態治理措施, 降低湖泛風險。

太湖; 沉積物; 揮發性硫化物

1 前言

20 世紀80 年代以來, 太湖流域藍藻水華現象頻繁發生, 尤其在夏季湖泛暴發異常, 產生嚴重的異味。富營養化湖水、飲用水源水及河水中檢測到的水體嗅味物質主要是有機物腐爛、分解、發酵而產生的無機物及小分子有機物[1-12]。其中, 無機還原性氣體有H2S、NH3[1-3]等, 有機氣體有甲硫醇[4]、甲硫醚[5]、二甲基二硫醚[4,6]、甲基丙基二硫醚、二甲基三硫醚[6]、二甲基異茨醇[7-10]、β-紫羅蘭酮[11]、異佛爾酮[11]、β-環檸檬醛[11-13]、土臭素[12]等。目前國內外研究大部分關注江河湖泊的水體[1-21]、飲用水源地、沉積物水體微界面[2], 以及污水處理廠產生的氣味[22], 而對沉積物中異味物質的研究甚少[23-24], 尤其在沉積物中的垂直分布更是鮮有報道。

湖泊富營養化水體在藻類大量暴發、積聚和死亡后, 在適宜的氣象、水文條件下, 與底泥中的有機物在缺氧和厭氧條件下發生生化反應, 釋放硫化氫、甲烷和二甲基三硫等硫醚類物質, 形成褐黑色伴有惡臭的黑水團, 從而導致水體水質迅速惡化、生態系統受到嚴重的破壞[25,26]。對于淺水湖泊而言, 沉積物-水界面存在著自然擾動過程(風浪、潮汐、底棲生物活動等)和人為擾動過程(淤泥疏浚與處置、拖網捕撈、船舶行駛等), 當外力擾動達到一定程度時便可導致沉積物再懸浮[27], 因此研究沉積物中致嗅物質的種類和含量十分必要。

沉積物及湖水中積累的大量有機質, 尤其是含硫氨基酸或含硫有機物質是VSCs 的主要來源。由于太湖產生嗅味物質的直接原因是藍藻水華, 藍藻的生物物質組成以蛋白質為主, 其含量達 40%以上, 其中僅含硫氨基酸含量就高達1 %左右[28,29], 可見在藍藻大量堆積的湖泛易發水域, 水體中必然存在大量的含硫前驅物。在合適的環境條件下, 這些前驅物厭氧分解釋放出大量的揮發性硫化物, 使水體發黑發臭。然而, 除了含硫化合物之外, 藻體降解同時還產生其他類型的有機物質, 表層沉積物也積聚著含硫有機物, 因此水體及沉積物中的揮發性硫化物應該同時考慮。

基于此, 本研究主要探討太湖西岸沉積物及上覆水中DMS、DMDS和DMTS的含量, 以及三種揮發性硫化物的分布特點和規律。尤其在近岸帶高密度藍藻堆積區內, 對沉積物中揮發性硫化物的分布特征進行研究, 為預防“湖泛”的發生提供借鑒意義。

2 材料與方法

2.1 儀器與材料

水體、沉積物中揮發性硫化物的測定由頂空固相微萃取(HS-SPME)預濃縮系統和Agilent 7890 A/5973 GC-MS(安捷倫公司,美國)系統組合完成。色譜柱為HP-5毛細管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm), 頂空固相微萃取手柄和萃取頭均為Supelco公司產品, 萃取頭表面的吸附涂層為DVB-CAR on PDMS(30 /50 μm, NO.57348-U, USA)。其他儀器包括螺口棕色玻璃瓶和PTFE 涂層硅橡膠墊(安譜公司, 中國), DF-101 S 數顯恒溫磁力攪拌水浴鍋(中國, 上海)。

標準品: 二甲硫醚(DMS)、二甲二硫醚(DMDS)、二甲三硫醚(DMTS), 使用前溶解于色譜純甲醇(Fisher公司)中, 制得濃度為1 g·L–1的儲備液, 于–20 ℃避光保存, 使用時用Millipore超純水稀釋至1000 ng·L–1備用。NaCl為分析純試劑, 馬弗爐550 oC 烘6 h, 冷卻至室溫后置于干燥器中備用。

2.2 實驗方法

HS-SPME是一種集萃取、濃縮、解吸、進樣于一體的樣品前處理技術。它在保留固相萃取(SPE)全部優點的基礎上, 排除了需要柱填充物和使用有機溶劑進行解吸的缺點, 以涂漬在石英玻璃纖維上的固定相作為吸附介質, 對目標分析物進行萃取和濃縮, 并在氣相色譜儀進樣口中進行分析[30]。

頂空條件包括萃取頭的選擇、頂空時間、頂空溫度、鹽的種類、轉子轉速等。本研究參考文獻報道[5-9,24,30-33], 通過比較優化頂空條件,選擇DVB/ CAR on PDMS 萃取頭, 頂空30 min、頂空溫度65℃、使用6 g NaCl 增加離子強度、轉速為500 rpm。在此優化條件下, 所得標準曲線線性良好,標準曲線的濃度是2、10、50、100、500、1000 ng·g–1, DMS、DMDS和DMTS 對應的R 值分別是0.98、0.99、0.98, 檢出限均低于5ng·kg–1, 加標回收率分別為98%、102%和104%。

2.3 樣品采集

2015年7月在太湖毛瀆港一帶, 依據調查區域岸邊生境及黑臭底泥淤積的變化情況, 布設了人工蘆葦帶和自然蘆葦帶2條斷面(圖1), 具體每個采樣點位置跟據黑臭底泥淤積變化來布設。其中A-1, A-2在自然蘆葦群中; B-1, B-2在人工挖掘的漕溝內; B-3一側靠近人工木樁, 一側靠近開闊湖區; A-3, A- 4, B-4均在開闊湖區內。現場測定上覆水和沉積物-水界面的水質指標。上覆水采集的深度為水面以下1m處。沉積物水界面的pH、DO(溶解氧)、ORP(氧化還原電位)指標均為現場通過多參數水質測定儀測定。沉積物樣品采用重力柱狀采泥器采集, 現場以2 cm進行分層, 收集分層沉積物樣品。

圖1 毛瀆港底泥調查區域示意圖

2.4 頂空固相萃取方法

在現場取適量沉積物5 g 左右, 放入50 mL 棕色萃取瓶中, 加入10 mL 超純水, 進行水封, 然后帶入實驗室立即制樣。向瓶中加入6 g 氯化鈉, 微型磁轉子, 并立即用帶PTFE 涂層硅橡膠墊的瓶蓋密封。插入固相微萃取手柄, 慢慢將萃取頭鏇出, 使其暴露于頂空中。然后將萃取瓶放入磁力恒溫攪拌器中, 水浴溫度65 ℃, 微型磁轉子轉速500 rpm(攪拌時勿將樣品飛濺到萃取頭), 頂空萃取30 min。

2.5 GC-MS分析條件

載氣: 高純He, 恒壓1.2×105Pa; 進樣口溫度: 250 ℃; 進樣方式: 不分流進樣; 程序升溫: 60 ℃(1 min), 以10 ℃·min–1速率升溫至220 ℃(1 min); 傳輸線溫度280 ℃; 離子源溫度230 ℃; 四級桿溫度150 ℃。采用質譜全掃描(Scan)方式結合標樣出鋒時間來定性測定樣品中的嗅味物質, 離子掃描范圍m/z為40—350 amu, 掃描時間為2—30 min; 采用選擇離子(SIM)方式, 使用外表法定量測定嗅味物質含量。表2為目標嗅味物質的基本性質。

表1 A、B斷面理化指標

表2 揮發性硫化物基本特性

3 結果與討論

3.1 揮發性硫化物在上覆水與表層沉積物的分布

圖2顯示了DMS、DMDS和DMTS在不同采樣地點上覆水和表層沉積物中的空間分布特征。上覆水中DMS、DMDS和DMTS的濃度, 平均值分別為26.17, 28.01和 16.86 ng·L–1。表層沉積物表層2 cm內DMDS和DMTS的濃度平均值分別為336.71和15.70 ng·g–1, 沉積物中較高的硫醚濃度可能是由于沉積物的吸附作用[34]。因此, 該區域的環湖居民可能更容易受到氣味影響。同時, 研究發現, 魚、蝦等水生動物可以吸收氣味[35], 如果人們在誤食到這些水生動物后會受到間接影響。

比較研究結果, 近岸帶藍藻聚積區揮發性硫化物的含量顯著大于湖區, 主要是由于藍藻的大量積累衰亡分解引起。本研究中的分布特征與前人[36,37]研究相一致, 這是受風力以及炎熱干燥天氣的影響, 大量新鮮藍藻積累于此, 且在一定條件下逐步沉積衰亡, 從而大量的有機物質和揮發性硫化物被釋放到大氣、水體和沉積物中。因此, 防止藍藻的積累和分解可以降低湖泊水體嗅味物質污染。同時, 利用斯皮爾曼相關分析得到表面沉積物和上覆水之間的相關性, 結果表明揮發性硫化物的變化特征在表層沉積物和上覆水中表現出極強的相關性。特別是DMDS, 其相關性達0.897(P<0.05); DMTS, 其相關性達0.849(P<0.05)。Guttman等2009年發現嗅味物質可以從沉積物向上覆水擴散[38], 因此沉積物不僅僅是揮發性硫化物的匯, 還可能是揮發性硫化物的源。

3.2 揮發性硫化物在沉積物中的分布特征

為弄清藍藻聚積區藍藻衰亡分解后, 嗅味物質在沉積物中的分布情況, 現場采集該區域柱狀樣, 分層測定沉積物嗅味物質濃度, 結果如圖3所示。該圖顯示了兩種揮發性硫化物在采樣點位沉積物中垂直和水平方向上的分布特征。

水平方向上, 由岸邊向湖區延伸, A、B斷面的嗅味物質濃度逐漸降低。沉積物表層2 cm, A斷面DMDS濃度由163.30 ng·g–1下降至ND ng·g–1, DMTS濃度由5.81 ng·g–1下降至ND ng·g–1; B斷面, DMDS濃度由262.25 ng·g–1下降至88.62 ng·g–1, DMTS濃度由50.90 ng·g–1下降至ND ng·g–1。因此, 自然蘆葦帶內的兩種揮發性硫化物的含量明顯低于人工漕溝內, 可能由于蘆葦帶以及漕溝的截留作用使得藻類在此聚積, 加之外源污染物匯聚到此, 導致污染嚴重, 嗅味物質濃度較高。

垂直方向上, A、B斷面均為表層DMDS和DMTS濃度較高, 最高濃度出現在B斷面的B-1和B-2點位, 其中DMDS濃度最高達262.25 ng·g–1, DMTS濃度最高達50.90 ng·g–1。B-1靠近岸邊, 受到土地污染和人類活動的雙重影響, 而B-2處由于受到人工木樁的攔截, 大量藍藻在此聚集并厭氧分解, 從而導致該處嗅味物質濃度異常。隨著深度的加深, 漕溝內(B-1, B-2)DMDS嗅味物質含量呈波動降低, 但含量仍然較高, 而蘆葦群叢內(A-1, A-2)兩種嗅味物質含量呈下降趨勢, 可能是由于蘆葦根部對兩種嗅味物質的吸收作用, 使得其濃度降低。而B-1, B-2, B-3處DMDS嗅味物質呈波動性變化趨勢, 可能是由于挖掘漕溝構建人工濕地, 種植蘆葦時人類活動破壞了沉積物原有的淤積狀態。隨沉積物深度的增加, 兩種嗅味物質呈現下降趨勢, 表明新鮮藍藻聚積衰亡過程中, 釋放大量的嗅味物質。研究報道, 藍藻腐爛會導致水體厭氧, 增加水體營養負荷, 同時向湖水中釋放大量甲硫醚、二甲二硫醚和二甲三硫醚等揮發性有機物, 引起水體異味, 為防止湖泊水體異味事件再次發生, 避免藍藻水華厭氧分解尤為重要。

在開闊水域(A-3、A-4和B-4), 揮發性硫化DMDS、DMTS的濃度在表面沉積物(<4 cm)均未檢出, 明顯低于低于近岸區。結合表3-1中的理化性質可知近岸區(A-1, A-2, B-1和B-2)的水深比湖區(A-3, A-4, B-3和B-4)的水深深度高, 而沉積物深度呈相反的趨勢。特別是A-1, A-2, B-1和B-2處上覆水和水土界面pH值、DO值和ORP值均低于A-3, A-4, B-4。結合采樣現場分析, 一方面這可能是由于藻類大量聚集、死亡、沉積至湖泊底部, 降低了沉積物的氧化還原電位, 促進了揮發性硫化物的產生; 另一方面, 研究表明當體系為“藍藻-湖水-底泥”時, 在靜態條件下, 當藻密度為1.0×108cells·L–1時, 底泥會使得黑臭水體提前發生, 促進大量嗅味物質的形成及進一步轉化。而湖區內底泥清淤過以后, 表層沉積物為硬質黃泥, 因此大大降低了藍藻殘體與黑臭底泥的接觸, 從而降低了嗅味物質的濃度。因此底泥清淤工程不能僅僅局限在湖區內, 近岸帶200米范圍內的底泥也應重點考慮。當然, 這種差異也與不同的環境條件和藍藻的聚積量有關。據報道, 在盛行風的影響下藍藻很容易地聚集在太湖的西部地區, 尤其是在竺山灣沿岸和梅梁灣沿岸。

圖2 上覆水與表層沉積物中DMS、DMDS和DMTS的分布特征

圖3 毛瀆港A、B斷面沉積物中DMDS和DMTS的垂向分布特征

表3 本研究與其他研究區域嗅味物質

根據前人研究(表3), 結合氣候環境等因素, 該區域處于太湖西岸, 水域水生植被呈間斷分布, 水生高等植被單一, 主要優勢種是蘆葦。由于強烈的風浪作用, 大量藍藻向岸邊淤積, 且人工挖掘構建的漕溝以及蘆葦群叢對藍藻的攔截作用, 使得大量藻類殘體堆積于沉積物表面, 從而導致該區域內沉積物嗅味物質含量異常。且該區域大堤類型為間歇露灘-大堤型和無灘地-大堤型[42], 該類型可能影響藻類的聚集。而向湖區延伸, 由于底泥已經清淤過, 嗅味物質含量下降很快, 說明清淤對控制嗅味物質起著很大作用。因此湖濱帶區域內也應納入清淤范圍內。同時結合其他研究[43], 內源引發的嗅味物質的釋放嚴重超標, 進一步開展沉積物中的嗅味物質的遷移轉化研究十分必要。

3.3 沉積物中揮發性硫化物與環境因子的關系

研究表明, 當沉積物碳氮比4-5和6-7時, 沉積物有機質主要來自浮游生物和細菌; 當沉積物碳氮比大于20時, 有機質主要來自高等植物[44], 因此碳氮比被廣泛地用于確定有機質的來源[45]。在近岸區A-1、A-2、B-1、B-2和B-3的表面沉積物C/N比值分別為34.63、39.86、7.64、8.01和5.77。B-1和B-2的碳氮比值均低于A-1和A-2, 同時結合表3-1, 各采樣點藍藻聚積厚度, 以及圖2-1采樣現場, 可表明大量的浮游生物和細菌在漕溝內衰亡分解。表3-3列出了上覆水和表層沉積物中三種嗅味物質與碳氮比的相關關系。

2010年, Zuo等在熊河水庫研究發現土臭素和總氮, 有機物質以及葉綠素呈正相關[46]。因此, 營養鹽可以間接預測嗅味物質[47]。結合沉積物中營養鹽數據, 利用雙變量相關分析了營養鹽和兩種嗅味物質之間的關系(表3-3), 結果表明這兩種嗅味物質和TOC之間有著很強的相關性。Yang 等研究表明太湖散發惡臭物質的“黑水團”與氨氮含量相關性極高[48]。在本研究中DMDS和DMTS顯示與沉積物中TOC含量密切相關, 這一結果與Chen等研究相一致[12]。

表4 沉積物中揮發性硫化物與環境因子的相關關系

注: **表示在0.01水平上顯著相關,*表示在0.05水平上顯著相關

4 結論

本研究通過野外調查藍藻聚積區水體上覆水以及沉積物中揮發性硫化物的變化特征, 研究了其影響因子。主要結論如下:

(1)通過比較近岸帶藍藻聚積區(200 m范圍內)與湖區揮發性硫化物含量, 近岸帶含量遠大于湖區內, 這是由于太湖底泥清淤工程往往在湖區內, 進而降低了嗅味物質產生的風險, 因此今后近岸帶的底泥也應當重點考慮。

(2)揮發性硫化物的變化特征在表層沉積物和上覆水中表現出極強的相關性。因此沉積物-上覆水中的揮發性硫化物互為源-匯。

(3)多元線性回歸分析建立的DMDS和DMTS與營養鹽的關系表明, 沉積物中TOC與DMDS、DMTS這兩種揮發性硫化物分布趨勢一致。

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Distribution characteristics of typical volatile sulfides in sediments in west nearshore zone of Taihu

HUANG Heyong1,3, LIU Xiansheng1, XU Xiaoguang2, ZHAO Yanping2, WANG Guoxiang2,4*

1. School of Geography Science, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China 2. School of Environment, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China 3.Analysis and Testing Center, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China

The volatile sulfide is considered to be the main odor pollutants produced by decomposition ofspp. The outbreak ofspp. bloom can bring a large number of volatile sulfide compounds(VSCs), which will not only affect the water quality of the lake, but also do harm to aquatic organisms and residents. The concentration of DMS, DMDS and DMTS in overlying water and sediments along the west littoral zone of Taihu Lake were investigated. The results displayed that the highest contents of the DMDS and DMTS in the surface sediments around the Maodu River were 262.25 ng·g–1and 50.90 ng·g–1, respectively. In the spatial distribution, the contents of VSCs were higher in artificial reed zone than those of the natural reed ditch in the surface sediment (<4cm). Similarly, the concentration of VSCs was higher in the near shore than that in the open area. In Taihu Lake, the high-density cyanobacteria gathered, died and deposited in the bottom, which promoted the production of VSCs and the formation of black-bloom. Therefore, we propose to immediately remove the cyanobacteria and dredge the sediments in the littoral zone of Taihu Lake.

Taihu Lake;sediment;volatile sulfides

10.14108/j.cnki.1008-8873.2018.04.002

X131.2

A

1008-8873(2018)04-016-08

2017-08-13;

2017-09-26

國家自然科學基金(41573061); 江蘇省太湖水環境綜合治理科研項目(TH2014402); 江蘇省高校自然科學基金(15KJB610007)聯合資助

黃鶴勇(1986—), 男, 博士, 主要研究方向水環境生態修復及環境化學, Email: huangheyong@njnu.edu.cn.

王國祥, 男, 教授, 主要研究方向水環境生態修復及環境化學, E-mail: guoxiangwang@njnu.edu.cn.

黃鶴勇, 劉憲圣, 許曉光, 等. 太湖西岸沉積物中典型揮發性硫化物的分布特征研究[J]. 生態科學, 2018, 37(4): 16-23.

HUANG Heyong, LIU Xiansheng, XU Xiaoguang, et al. Distribution characteristics of typical volatile sulfides in sediments in west nearshore zone of Taihu[J]. Ecological Science, 2018, 37(4): 16-23.