氣溶膠樣品中總β與總α的比值及其變化特征分析

文-王家玥 楊 琳 黃苑君 廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心

廣東省是核電大省，核電廠的輻射環(huán)境監(jiān)測是監(jiān)督核電廠是否正常運行的重要基礎(chǔ)手段，也是核電廠運行對環(huán)境影響程度的判斷依據(jù)。

總α、總β放射性水平是指環(huán)境介質(zhì)中各種核素的α或β放射性活度等效值的總和，是環(huán)境介質(zhì)中放射性總體活度水平的反映。總α、總β放射性測量給出的結(jié)果快、成本低，對大量放射性監(jiān)測樣品能起到快速篩選的作用。總α、總β放射性監(jiān)測可以給輻射環(huán)境污染狀況評估、輻射行動決策提供必要的信息和依據(jù)。

按照我國《輻射監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》的要求，需要對核電廠周圍氣溶膠樣品中的總α、總β進(jìn)行監(jiān)測。而如何對測得的總α、總β數(shù)據(jù)進(jìn)行評估和分析，快速準(zhǔn)確識別出異常情況并進(jìn)行事故預(yù)警是一個值得研究的課題。本文對2016-2017年廣東省內(nèi)各核電基地周圍以及河源對照點氣溶膠樣品中的總β/總α比值進(jìn)行了分析，為核電廠周圍以及環(huán)境氣溶膠樣品中的總α、總β數(shù)據(jù)分析和評估以及事故預(yù)警提供依據(jù)和參考。

1 樣品采集及測量

1.1 采樣布點

根據(jù)《輻射監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》中壓水堆核電廠輻射環(huán)境監(jiān)測方案的對氣溶膠布點原則的要求，在大亞灣/嶺澳核電廠區(qū)邊界5km范圍內(nèi)布設(shè)了大坑、鵬城采樣點；在陽江核電廠區(qū)邊界5km范圍內(nèi)布設(shè)了大澳、允泊采樣點；在臺山核電廠區(qū)邊界5km范圍內(nèi)布設(shè)了氣象站、欽頭村采樣點，廠區(qū)邊界10km范圍內(nèi)布設(shè)了新松水庫采樣點。

1.2 樣品采集

大亞灣/嶺澳核電廠、陽江核電廠周圍以及河源對照點采樣時段為2016—2017年，臺山核電廠周圍采樣點采樣時段為2017年，采樣頻次為每月一次，每次采集體積約為10000m3。

1.3 樣品測量

采集的樣品經(jīng)γ能譜分析后，置于已恒重稱量的150ml蒸發(fā)皿中在電爐上碳化，然后將蒸發(fā)皿置于馬福爐中，在450℃下灼燒1h，使樣品灰化，取出放入干燥器中冷卻至室溫。準(zhǔn)確稱量，算出殘渣總量。參考《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢測方法 放射性指標(biāo)》，用低本底α/β測量儀測量總α、總β放射性。

1.4 相關(guān)儀器設(shè)備和試劑

采樣設(shè)備： HH02-LS120 型大流量采樣器（北京華瑞核安科技有限公司），以及TH-1000C 型大流量氣溶膠采樣器（武漢市天虹儀器有限公司）。

測量儀器： MPC9604流氣式低本底α/β測量儀（美國ORTEC公司）。總α標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)： 241Am粉末標(biāo)準(zhǔn)源（中國原子能科學(xué)研究院）；總β粉末標(biāo)準(zhǔn)源：KCl粉末標(biāo)準(zhǔn)源（中國原子能科學(xué)研究院）。

2 質(zhì)量保證

每年用微電腦大流量校準(zhǔn)器對大流量采樣器流量進(jìn)行校準(zhǔn)，微電腦大流量校準(zhǔn)器每年送相關(guān)計量部門進(jìn)行檢定。低本底α/β測量儀每年進(jìn)行1次泊松分布檢驗，并定期（約15d）進(jìn)行本底測量和效率檢驗，繪制本底質(zhì)控圖和效率質(zhì)控圖，以確定測量裝置的長期穩(wěn)定性。

3 數(shù)據(jù)處理及統(tǒng)計

總α采用公式（1）進(jìn)行計算：

其中，Cα——氣溶膠的總α放射性，Bq/ m3；Kα——儀器的校正系數(shù), Bq.g-1.cpm-1； m——氣溶膠固體殘渣重量，g；nα——樣品源的計數(shù)率，cpm； ——測量儀器的本底計數(shù)率，cpm；V——氣溶膠采樣體積，m3；

總β采用公式（2）進(jìn)行計算：

其中：Cβ——氣溶膠的總β放射性，Bq/m3； ——樣品源β計數(shù)率，cpm；η——對應(yīng)質(zhì)量厚度處β探測效率；Wt——濾膜灼燒后的固體殘渣總重， mg； ——制備樣品源的固體殘渣重量，mg；V——氣溶膠的采樣體積，m3； ——測量裝置本底計數(shù)率，cpm。

總β/總α比值采用公式（3）進(jìn)行計算，

其中，總β—總β放射性，Bq/m3；總α—總α放射性，Bq/m3。

pearson相關(guān)性分析采用軟件SPSS 19.0。

4 結(jié)果與討論

4.1 氣溶膠總β/總α比值

2016-2017年大亞灣/嶺澳核電、陽江核電、臺山核電周圍以及河源對照點氣溶膠樣品的總β/總α比值列于表1。

表1 不同點位氣溶膠樣品的總β/總α比值

由表1可見，大坑、鵬城的總α平均值稍低于其他點位，河源對照點的總β平均值則較其他點位稍高。所以，相應(yīng)的大坑、鵬城以及河源對照點的總β/總α比值比其他幾個點位的稍高。從表1中還可以看出，相鄰點位的總α、總β以及總β/總α比值更為接近。整體而言，在運行的大亞灣／嶺澳核電和陽江核電周圍的采樣點，基本與還未運行的臺山核電周圍采樣點以及河源對照點的總α、總β、總β/總α比值處于同一水平。同一點位的總β/總α比值比總α和總β的值更穩(wěn)定，更具有點位特征。

4.2 不同點位氣溶膠樣品總β/總α比值之間的相關(guān)性

為了考察點位對總β/總α比值的影響，對不同點位總β/總α比值進(jìn)行了pearson相關(guān)性分析，結(jié)果見表2。從表2中可以看出，相鄰采樣點如大坑與鵬城、大澳與允泊、氣象站與欽頭村之間都存在顯著相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0.406（p＜0.05）、0.689（p ＜0.01）、0.818（p ＜0.01），主要原因可能是總β/總α比值主要受采樣點位的環(huán)境以及氣候等因素影響，相鄰采樣點降雨量、溫濕度以及土壤中所含天然放射性核素差別不大，所以總β/總α比值變化也基本一致；有些采樣點雖然相距較遠(yuǎn)，但也表現(xiàn)出顯著相關(guān)性，如大坑與河源、大坑與欽頭村、河源與欽頭村、大澳與氣象站，相關(guān)系數(shù)分別為 0.607（p ＜ 0.01）、0.675（p ＜ 0.05）、0.691（p ＜ 0.05）、0.651（p＜0.05）；當(dāng)然，有些采樣點相距雖然較近，卻未表現(xiàn)出顯著相關(guān)性，如氣象站、欽頭村與新松水庫之間。在實際工作中，可結(jié)合這些特征去對異常數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。

表2 不同點位氣溶膠樣品總β/總α比值之間的相關(guān)性

4.3 總β/總α比值、總β與Be-7的相關(guān)性

γ能譜分析氣溶膠樣品時，7Be是最容易測到的β放射性核素，為了考察7Be對總β和總β/總α比值的影響，對不同點位的7Be與總β、總β/總α比值進(jìn)行了pearson相關(guān)性分析，結(jié)果列于表3。由表3可見，除了氣象站、新松水庫外，其他點位的7Be與總β之間存在顯著的相關(guān)性，這說明對于大部分點位而言，7Be是氣溶膠樣品中總β的主要貢獻(xiàn)者，而氣象站、新松水庫等點位因為周圍環(huán)境以及土壤成分等因素的影響，還存在其他主要的β放射性核素，從而削弱了7Be對總β的影響。從表3還可以看出，鵬城和河源點位7Be與總β/總α比值之間存在顯著相關(guān)性，這說明鵬城、河源采樣點的總α變化較小，總β/總α比值主要受總β（或者說7Be）的影響。

表3 總β/總α比值、總β與Be-7之間的相關(guān)性

4.4 總α、總β及總β/總α比值的季節(jié)變化特征

表4列出了各個點位的總α、總β、總β/總α比值的季度平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差。可以看出，除了鵬城采樣點總α隨季節(jié)變化不大外，其他點位的各個點位的總α、總β、總β/總α比值都有明顯的季節(jié)變化規(guī)律。總α、總β的季節(jié)變化規(guī)律基本均為冬＞春＞秋＞夏，總β/總α比值季節(jié)變化規(guī)律則跟點位有關(guān)，不同點位表現(xiàn)出的規(guī)律也不一樣。大坑、鵬城和河源對照點的季節(jié)變化規(guī)律基本一致，為春＞冬＞秋＞夏，大澳、允泊采樣點則春＞夏秋＞冬，而臺山核電周圍的采樣點氣象站、新松水庫以及欽頭村則沒有明顯的統(tǒng)一規(guī)律，只是相對來說，春季的總β/總α比值稍高于其他季節(jié)。

5 總結(jié)

本文對2016-2017年廣東省內(nèi)各核電基地周圍以及河源對照點氣溶膠樣品中的總β/總α比值進(jìn)行了分析，相較于總α、總β，同一點位的總β/總α比值更穩(wěn)定，更具有點位特征。一般來說，相鄰點位的總β/總α比值變化趨勢基本一致，但有些點位也會出現(xiàn)自己獨特的變化特征。實際工作中，可以利用這些規(guī)律和特征對獲取的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析和判斷，從而提高異常數(shù)據(jù)識別的能力。當(dāng)然，本文的數(shù)據(jù)量仍偏少，特別是臺山核電周圍采樣點只有一年的數(shù)據(jù)，所以有些規(guī)律是否完全適用，還需要獲取更多的數(shù)據(jù)進(jìn)行檢驗。

表4 總α、總β、總β/總α比值季度平均值及標(biāo)準(zhǔn)偏差