陳堅 劉志強 郭恒 李和平 姜東君 周明勝
1)(清華大學工程物理系,北京 100084)
2)(華北理工大學機械工程學院,唐山 063210)
相比于傳統的電磁法、氣體擴散法以及離心分離法,原子蒸氣激光同位素分離法作為一種新的同位素分離方法日益受到學術界和產業界的廣泛關注.如圖1所示,原子蒸氣激光同位素分離過程的基本原理是利用線寬極窄的激光選擇性激發、光電離金屬蒸氣中的目標同位素原子,隨后利用外加電磁場引出目標同位素離子至收集板,從而實現對目標同位素的分離與富集[1].受限于激光器的脈寬以及光電離后金屬等離子體自身的衰亡,是否能夠實現快速、高效地引出所需的目標同位素離子將在很大程度上決定整個原子蒸氣激光同位素分離過程的效率.因此,系統研究光電離后不同參數對離子引出過程的影響機制及其引出特性,對于提高整個原子蒸氣激光同位素分離技術的性能具有重要的意義.

圖1 原子蒸氣激光同位素分離過程示意圖Fig.1.Schematic of the atomic vapor laser isotope separation process.
目前的理論與實驗研究結果均表明,離子引出過程中的諸多因素均會對離子引出特性(引出時間、引出效率、引出電流以及引出離子入射能量等)產生顯著的影響,這些因素包括等離子體中心區的電子數密度以及電子溫度[2?7]、外加引出電壓的幅值與類型[8?11]、引出極板的位型[12,13]、目標同位素離子與非目標同位素原子間的共振電荷轉移過程以及離子在極板表面發生的濺射效應[14?16]等.在實際的離子引出過程中需要依靠光電離金屬原子的方式產生等離子體,因此,實際的離子引出實驗裝置需要配備特定的激光器,這不僅導致整個系統結構復雜、建造成本高,而且影響離子引出特性的某些關鍵參數(如等離子體初始密度和電子溫度等)的可變范圍小.為了解決上述問題,國內外研究者開始發展利用電離氣體或光電離低沸點、易電離金屬蒸氣的方法產生等離子體來代替實際應用的激光光電離等離子體進行離子引出過程的模擬實驗研究.比如,Matsui等[17]采用電感耦合等離子體(inductively coupled plasma,ICP)模擬光電離等離子體源,采用氙(Xe)作為工作介質,在真空腔壓強為4×10?4Torr(約為5.3×10?2Pa)、射流區電子溫度和數密度分別為7—12 eV和(0.2—1.4)×1010cm?3、離子收集段磁場強度為5×10?3T的條件下,研究了射頻共振條件下的離子引出特性;文獻[18]采用光電離空氣的方法,在真空腔壓強為1 Pa的條件下產生了電子數密度在108—109cm?3的等離子體,研究了離子引出過程中等離子體的擴散效應以及收集板上的電荷分布;而文獻[8,19]則采用光電離鋇(Ba)金屬蒸氣的方法產生了金屬等離子體,但所產生的等離子體由于受到激光器功率的限制,其電子數密度相對較低(鋇等離子體密度均低于109cm?3).
本文采用低氣壓千赫茲高壓交流放電等離子體射流源,建立了離子引出模擬實驗平臺-2015(ion extraction simulation experimental platform-2015,IEX?2015),獲得了低氣壓下穩定放電的氬等離子體射流源,開發了用于診斷氬等離子體射流參數的“碰撞-輻射”模型以及相應的計算機軟件,開展了等離子體射流特性的實驗測量.在此基礎上,進行了離子引出特性的初步實驗研究,獲得了不同等離子體參數和引出參數對離子引出特性的影響規律,驗證了該實驗平臺用于模擬離子引出特性研究的可行性,為后續深入研究離子引出過程的影響機制以及發展新的離子引出方法奠定了良好的條件.本文首先討論模擬離子引出實驗平臺的設計思路、主要組成部分和基本結構以及等離子體射流氣體溫度、電子溫度和數密度等關鍵參數的實驗診斷方法和診斷系統;然后,分別給出等離子體射流特性的實驗測量結果以及不同參數下的離子引出特性;最后,給出本文研究得到的主要結論,并簡要討論后續研究需要解決的主要問題.
IEX-2015設計的基本思路是:第一,采用氣體放電的方式產生穩定的等離子體射流作為模擬離子引出的等離子體源,通過改變等離子體發生器的幾何結構設計、電源驅動頻率、波形和幅值、工作氣體化學成分和流量以及真空腔壓強等參數來調節等離子體射流區氣體溫度、電子溫度和數密度等關鍵參數;第二,通過在離子引出區域設計不同的引出極板幾何構型、加載不同頻率和幅值的引出電壓以及引入外加磁場等方式,在較大的等離子體參數范圍和引出參數條件下系統地研究引出極板附近等離子體鞘層的時空演化特性,以及帶電粒子的非平衡輸運特性,進而為優化現有離子引出方法的工作參數、甚至發展新的離子引出方法提供理論上的指導.
IEX-2015的整體結構如圖2所示,該平臺主要由真空系統、等離子體發生器、離子引出系統以及測量系統等組成.首先,等離子體工作氣體(本文研究采用氬氣)在發生器內被電離,形成等離子體射流進入離子引出區域;然后,在外加電磁場的作用下等離子體射流區的離子被引出至收集板,形成引出電流信號,由霍爾型電流探頭(Tektronix TCP0030A)測量并送入示波器(Tektronix DPO4034)記錄.如圖2所示,真空系統主要包括真空腔、真空泵組以及真空規管;主腔室設計為圓筒形結構,腔室側壁布置有連接等離子體發生器、離子引出極板、薄膜規、電離規以及步進電機等多個設備的法蘭接口,亥姆霍茲線圈沿支架纏繞于主腔室外壁,線圈內通入直流電時可在腔體中心(引出區域)產生0—3×10?3T的均勻磁場.副腔室為長方形結構,其上部與主腔室相連,下部則通過兩個KF250法蘭與兩套真空泵組相連.每套真空泵組包括1臺抽速為18 L/s的TRP-60型前級機械泵與1臺抽速為1600 L/s的JTFB-1600型分子泵,主腔體外壁安裝4套真空規管測量裝置,包括:一臺CDG025D型薄膜規真空計(INFICON),其量程為1.0×10?4—13.3 Pa;一臺ZJ-27型電離規真空計(成都睿寶電子科技有限公司),其量程為1.0×10?5—4 Pa;兩臺ZJ-52T型電阻規真空計(成都睿寶電子科技有限公司),量程均為0.1—105Pa.真空系統所能達到的極限真空度為8.0×10?4Pa,在進氣放電條件下的真空度可達10?2Pa.

圖2 (a)IEX-2015示意圖,(b)真空腔內部及(c)實驗平臺實物照片Fig.2.(a)Schematic of the IEX-2015,(b)pictures of the chamber interior,and(c)experimental platform.
離子引出系統主要包括離子引出電極、控制極板位型的支撐板、導軌、步進電機和控制系統.如圖2(b)所示,平板型引出電極板面尺寸為250 mm×150 mm,支撐板用于支撐與控制兩塊平板電極位型,兩極板間夾角的調節范圍為0?—60?.支撐板下端與導軌相連,通過步進電機運動控制系統在引出過程中控制兩極板之間的間距(間距可調范圍為0—140 mm).
在實際的離子引出過程中,激光光電離所產生的金屬等離子體具有尺寸和電子數密度變化范圍大以及電子溫度偏低等特點,且整個引出系統在高真空度的環境下工作.因此,氣體放電等離子體源的設計需考慮以下兩方面:第一,能夠實現在低氣壓、小流量進氣條件下的穩定放電;第二,能夠通過調節發生器電極間距、工作氣體流量和電源輸入功率等參數,實現在相對較寬的參數范圍內對等離子體電子溫度和數密度等關鍵參數的調節.基于此,本文采用同軸型等離子體發生器結構設計(見圖3),其中圓錐型內電極為功率電極,內外電極間的軸向距離可根據不同的實驗條件在0—7 mm之間調節;采用千赫茲交流電源作為激勵源,采用高純氬氣(純度為99.999%)作為等離子體工作氣體;將氬氣沿切向注入等離子體發生器內部,當其流經內外電極間的環形縫隙時,在外加高壓交流電場的作用下電離形成等離子體,并從發生器噴口噴出形成等離子體射流;通過調節電源驅動頻率和輸入功率以及工作氣體流量,從而獲得穩定的氣體放電等離子體射流.

圖3 同軸型等離子體發生器結構 (a)示意圖;(b)實物照片Fig.3.(a)Schematic and(b)picture of the co-axial-type plasma generator structure.
2.3.1 氬等離子體“碰撞-輻射”模型
一個等離子體體系,其中發生著多種化學反應動力學過程,而且這些化學反應動力學過程中存在多種碰撞與輻射躍遷過程[20].考慮多種躍遷過程,并通過求解粒子數平衡方程,就可以得到等離子體中各能態粒子數密度的分布,這一模型稱為“碰撞-輻射”模型,其中每種粒子的數密度均滿足粒子數平衡方程[21],即

式中下標i和j代表能級序號;N為粒子數密度;t為時間;Rij為由i能態躍遷至j能態的速率常數.對于低氣壓放電等離子體而言,化學反應達到平衡的特征時間與等離子體特征時間相比較短,因此,可以認為在測量過程中等離子體粒子數密度達到穩態,此時

由于:第一,氬等離子體中處于1s能級的氬原子數密度較高,且參與多種化學反應;第二,2p能級到1s能級的輻射躍遷強度較大,即2p能級對氬等離子體的輻射性質影響較大;第三,雖然存在3p能級向其他能級的躍遷,但在背景氣壓較低(<1 Pa)時,鑒于處于3p以上能級的氬原子影響較小[22],可將其合并為一體進行研究.因此,本文研究氬等離子體“碰撞-輻射”模型所需考慮的粒子種類以及相應的化學反應動力學過程分別如表1和表2所列.

表1 氬等離子體“碰撞-輻射”模型中所考慮的粒子種類Table 1. Species considered in collisional-radiative model for argon plasmas.
根據表2的化學反應動力學過程,結合方程(2),可以給出各粒子的質量守恒方程,即在表2及方程(3)中,為電子碰撞激發(i

表2 氬等離子體“碰撞-輻射”模型中所考慮的化學反應動力學過程Table 2.Reaction pathways considered in collisional-radiative model for argon plasmas.

從實驗測量的角度來看,一方面,當氬原子從i能級躍遷到j能級并發出波長為λij的光時,其譜線強度Iij∝NiAijηij;若假定激發態的粒子躍遷速率(Aij)與等離子體光子發射逃逸系數(ηij)均為常數,則兩條不同譜線的強度比正比于不同激發態粒子數密度(Ni).另一方面,N2的譜線帶系(C3Πu→B3Πg)與等離子體的轉動能級有關,因此,本文采用SPECAIR軟件將5%N2-Ar混合氣體放電波長λ=337 nm附近的譜線進行擬合[23],可近似獲得等離子體射流區的氣體溫度(Tg).基于此,在已知氣體溫度(Tg)的條件下,通過求解方程(3)即可獲得不同譜線強度比在ne和Te空間的等值線分布;通過將實驗測量得到的等離子體發射光譜的譜線強度比與上述理論計算得到的譜線強度比在ne和Te空間的等值線分布進行對比,即可反推得到對應的電子溫度(Te)和電子數密度(ne).
2.3.2 實驗測量方法
本文采用八通道光纖光譜儀(Avantes Ava Spec-3648)測量等離子體的發射光譜.為了獲得射流區等離子體參數的空間分布,在等離子體射流和光纖探頭之間放置了焦距f為250 mm的凸透鏡,并將光纖探頭固定在定位精度為0.01 mm的二維精密平移臺上(GCD-202100M和GCD-203100M,大恒新紀元科技股份有限公司),對應的光譜測量的空間分辨率為3.0 mm(見圖4).

圖4 實驗光路示意圖Fig.4.Schematic of experimental light path.
圖5為基于“碰撞-輻射”模型,利用譜線強度比法測量等離子體電子溫度與電子數密度的實驗流程圖. 以實驗工況(真空腔壓強p=6.0×10?2Pa,等離子體工作氣體總質量流量˙m=71.4 mg/min,高壓交流電源驅動頻率f=26 kHz以及電源輸入功率Pin=11.7 W,內外電極間距s=1.0 mm)為例,首先采用光纖光譜儀測量得到等離子體射流區距發生器噴嘴出口4.5 cm的射流幾何軸線上P點(見圖6(a),其中照片的曝光時間texp=1/30 s)的發射光譜圖(見圖6(b));然后,采用SPECAIR軟件對波長λ=337 nm附近的譜線進行擬合,可得射流區的氣體溫度為Tg=600 K(見圖6(c));將Tg=600 K,p=6.0×10?2Pa代入依據方程(3)所編寫的計算機程序,即可得到譜線強度比r1=I750.4/I912.3
和r2=I750.4/I738.4(其中I750.4,I912.3以及I738.4分別代表氬等離子體特征譜線λ=750.4,912.3以及738.4 nm的譜線強度,r1為譜線λ=750.4 nm與λ=912.3 nm的譜線強度比,而r2則為譜線λ=750.4 nm與λ=738.4 nm的強度比)在(Te,ne)空間的等值線分布圖.在圖6(d)中,每一組(ne,Te)都對應特定的譜線強度比r1和r2,這表征著當等離子體射流區的電子密度和電子溫度一定且其中各能態粒子數密度達到穩定時,不同能態的粒子間躍遷所對應的發射光譜的強度比也將保持恒定.根據圖6(b)的實驗測量結果可知r1=0.31和r2=3.85,于是,將r1=0.31和r2=3.85代入圖6(d)中進行插值,即可得到對應的等離子體電子溫度和電子數密度分別為Te=2.37 eV和ne=1.99×1011cm?3,如圖6(d)中的A點.本文在該工況下重復進行了3次實驗測量,所得到的等離子體電子溫度和電子數密度分別為Te=2.46±0.09 eV和ne=(1.98±0.1)×1011cm?3,所對應的標準偏差均小于3.6%.

圖5 譜線強度比法測量等離子體電子溫度和電子數密度流程圖Fig.5.Flow chart of electron temperature and number density measured by line intensity ratio method.

圖6 (a)等離子體射流照片與光譜測量點P位置示意圖;(b)P點等離子體射流發射光譜圖;(c)對應的射流區等離子體氣體溫度SPECAIR軟件擬合結果;(d)譜線強度比r1=I750.4/I912.3和r2=I750.4/I738.4在(Te,ne)空間的分布以及等離子體電子溫度和電子數密度的確定Fig.6.(a)Image of the plasma jet and schematic of the measurement point P;(b)emission spectrum of the plasma jet at point P;(c)derived plasma gas temperature using SPECAIR in jet region;(d)distributions of line intensity ratios r1=I750.4/I912.3and r2=I750.4/I738.4in the(Te,ne)space and the determined electron temperature and number density.
本節將系統地研究不同實驗工況(如等離子體工作氣體流量、電源輸入功率和驅動頻率等)對氬等離子體射流特性的影響規律,以期進一步驗證低氣壓千赫茲高壓交流放電等離子體射流源用于離子引出模擬實驗的可行性.在本節的射流特性測量中,如無特別說明,均將測量點固定在距等離子體發生器噴嘴出口4.5 cm的射流幾何軸線處(如圖6(a)所示的P點),發生器內外電極間距離固定為s=2.0 mm.
圖7給出了當˙m=71.4 mg/min,f=26 kHz,p=6.0×10?2Pa,texp=1/30 s時,等離子體射流區電子溫度與電子數密度隨輸入功率的變化規律.從圖7可以看出:當輸入功率Pin<9.0 W時,電源輸入功率對電子數密度與電子溫度的影響較小;隨著功率的進一步增大(Pin>9.0 W),射流區的電子數密度與電子溫度均隨著電源輸入功率的增加而顯著增大.一方面,這是由于隨著電源輸入功率的持續增大,電子的平動動能增大,電子溫度升高;而獲得更多能量的電子與中性原子之間的激發與電離過程也會更為劇烈,從而使得電子數密度亦隨之升高.另一方面,電子溫度與電子數密度隨電源輸入功率的快速增加可能與發生器內部放電模式的轉變有關.但在目前的實驗條件下,很難從真空腔外部觀察到等離子體發生器內部放電模式隨電源輸入功率的變化過程.我們將在今后的實驗中設計專門的裝置進行等離子體放電模式的實驗觀察和分析.

圖7 等離子體射流區P點電子溫度和電子數密度隨輸入功率的變化Fig.7.Variations of electron temperature and number density with power input at point P in plasma jet region.
圖9給出了當Pin=10.0 W,f=26 kHz,p=0.3 Pa,texp=1 s時,等離子體射流區電子溫度與數密度隨氬氣質量流量的變化規律.本文通過改變與分子泵入口相連的擋板閥的開合程度,實現對不同氣體流量下真空腔壓強的控制.從圖9可以看出,隨著氬氣質量流量從35.7 mg/min升高至160.6 mg/min,電子數密度從2.06×1010cm?3增加至5.05×1010cm?3,增長幅度較小,而電子溫度略有下降.這是因為當氬氣質量流量升高時,氬原子密度將會上升,與電子之間發生碰撞電離的概率增大,從而引起電子數密度的升高.整體而言,氬氣質量流量對于射流特性的影響較小.另外,對比圖8和圖9可以看到,真空腔的環境壓強對等離子體射流特性的影響并不十分明顯,這可能與從發生器噴嘴噴出的等離子體射流受到兩平行放置的收集板的約束作用,從而使得不同環境氣壓下兩極板間等離子體射流的發散程度基本相同有很大的關系.在今后的研究中,我們將通過實驗與數值模擬相結合的手段進一步對該現象進行深入的分析;在本項目后續的實驗研究中,將通過調節氬氣質量流量的方法來調控離子引出系統的壓強水平.

圖8 等離子體射流區P點電子溫度和電子數密度隨電源驅動頻率的變化Fig.8.Variations of electron temperature and number density with power supply driving frequency at point P in plasma jet region.

圖9 等離子體射流區P點電子溫度和電子數密度隨氬氣質量流量的變化Fig.9.Variations of electron temperature and number density with argon mass flow rate at point P in plasma jet region.
為了進一步研究引出區域等離子體參數空間分布的均勻性,圖10給出了在=71.4 mg/min,Pin=10.0 W,p=6.0×10?2Pa,f=26 kHz條件下,z=1.5,3.0和4.5 cm處(此處定義z軸正方向為沿等離子體發生器幾何軸線且指向射流流動的方向;z=0對應于等離子體發生器噴嘴出口處),等離子體電子溫度和電子數密度沿垂直于引出極板方向(y方向)的分布曲線.從圖10可以看出以下兩點:第一,等離子體射流中心區的電子數密度隨著距離發生器出口軸向距離的增加而顯著降低,由z=1.5 cm處的7.73×1010cm?3減小至z=4.5 cm處的3.10×1010cm?3,降幅達60%;同時,電子溫度也會有所下降,但下降幅度相對較小,由2.63 eV下降至2.45 eV,降幅約為7%;第二,在同一軸向位置處,從等離子體射流中心沿垂直于引出極板的方向,越靠近引出極板,電子數密度也越低,最大下降幅度達到75%,且電子數密度分布關于通過射流幾何軸線的對稱面呈現對稱分布;同時,電子溫度亦隨著靠近引出極板而降低,但下降幅度較小,整體分布比較均勻.
表3列出了IEX-2015與其他公開報道的離子引出模擬實驗平臺之間的參數對比.從表3可以看出:目前采用氣體放電方式的離子引出模擬實驗裝置相對較少,相比ICP型放電實驗裝置[17],IEX-2015所產生的等離子體射流電子溫度和電子數密度均與真實的離子引出過程所產生的等離子體參數更為接近,且等離子體參數的變化范圍也比較寬;IEX-2015所產生的等離子體射流的電子數密度范圍基本覆蓋了常見的光電離空氣[18]和金屬原子蒸氣[8,19]所產生的等離子體密度范圍;但IEX-2015所產生的等離子體射流的電子溫度較真實離子引出過程中的等離子體電子溫度偏高,而且產生等離子體的真空腔壓強也同樣偏高,而光電離模擬離子引出裝置[19]在這兩方面的參數則相對好一點,這也是本文后續仍需深入開展的工作.

圖10 等離子體射流區電子溫度和電子數密度的空間分布Fig.10.Spatial distributions of electron temperature and number density in plasma jet region.

表3 不同離子引出模擬實驗平臺上等離子體關鍵參數的對比Table 3.Comparisons of key plasma parameters on different ion extraction simulation experimental platforms.
圖11給出了ne=7.57×1010cm?3,Te=1.78 eV,p=8.8×10?2Pa,˙m=107.1 mg/min時離子引出電流(IE)隨引出電壓(U)和極板間距(d)的變化規律.從圖11可以看出:當極板間距一定時,離子引出電流隨著引出電壓的增大而增大;而當引出電壓一定時,離子引出電流則隨著極板間距的增大而減小.這是因為當極板間距一定時,隨著引出電壓的升高,束縛于兩引出極板間的等離子體中的帶電粒子所受到的電場力亦隨之增大,從而導致離子引出電流的增大;相反,當引出電壓一定、極板間距增大時,離子所受到的電場力會減小,從而使得離子引出電流隨之減小.

圖11 離子引出電流隨引出電壓和極板間距的變化Fig.11.Variations of ion extraction current with externally applied voltage and electrode gap spacing.
圖12給出了Te=1.78 eV,p=8.8×10?2Pa,˙m=107.1 mg/min,d=10 cm時,離子引出電流(IE)隨射流中心區電子數密度和引出電壓(U)的變化規律.從圖12可以看出:在引出電壓保持不變的條件下,隨著射流中心區等離子體電子數密度的升高,離子引出電流隨之增大.上述參數(包括引出電壓、引出極板間距和電子數密度)對于離子引出電流的影響規律與文獻中所報道的實際的激光光電離離子引出過程[6,7]定性一致,這也進一步驗證了本文建立的氣體放電等離子體射流源代替激光光電離等離子體源進行離子引出模擬實驗研究的可行性.

圖12 離子引出電流隨電子數密度的變化Fig.12.Variations of ion extraction current with electron number density.
本文以原子蒸氣同位素分離法中的離子引出過程為研究背景,建立了基于千赫茲高壓交流氣體放電等離子體射流源的IEX-2015;發展了用于診斷射流區電子溫度和數密度的氬等離子體“碰撞-輻射”模型,對不同工況下的等離子體射流特性進行了實驗研究;基于此,開展了離子引出特性的初步實驗.本文主要得到以下結論.
1)采用本文同軸型放電結構,可以在真空腔壓強約為10?2Pa下獲得均勻、穩定的等離子體射流;等離子體電子溫度和數密度等關鍵參數的變化范圍較ICP型氣體放電等離子體源更寬,且與實際的激光光電離等離子體源特性也更為接近.
2)電源輸入功率和驅動頻率以及等離子體工作氣體(本文為氬氣)質量流量均會對射流區電子溫度與數密度產生影響.其中,電子數密度相比于電子溫度隨上述參數變化的幅度更大.一方面,隨著電源輸入功率的逐漸增大,電子將首先從外電場獲得能量,使得電子溫度升高;同時,電子與中性原子間的碰撞也變得更為頻繁,從而導致電子數密度隨之升高.另一方面,隨著電源驅動頻率的升高,電子與中性原子間的碰撞變得更加劇烈,在使得電子數密度升高的同時,電子自身的能量損失增大,從而導致電子溫度降低.
3)初步的離子引出實驗所得到的引出電壓、極板間距以及等離子體密度對離子引出電流的影響規律與實際的激光光電離離子引出特性定性一致,從而驗證了IEX-2015實驗平臺用于研究離子引出過程的可行性.
本文開展了不同工況下氬氣放電等離子體射流區電子溫度和電子數密度等關鍵參數變化規律以及初步的靜電場離子引出實驗研究,著重驗證了IEX-2015實驗平臺用于離子引出模擬實驗的可行性.在今后的工作中,我們將繼續深入開展不同放電工質、不同環境壓強以及不同引出參數下的離子引出特性研究,從而為真實的激光光電離離子引出方案設計提供理論上的指導.