相干彩虹的形成機制?

孫天嬌錢軒尚雅軒劉劍王開友姬揚

1)(中國科學院半導體研究所,半導體超晶格國家重點實驗室,北京 100083)

2)(中國科學院大學,材料科學與光電技術學院,物理科學學院,北京 100049)

1 引 言

“赤橙黃綠青藍紫,誰持彩練當空舞.”雨后彩虹是自然界中常見的現象,太陽光因為空氣中的水滴而發生折射和反射,不同波長的光其折射率不同,從而形成彩色的半圓環,也就是虹和霓.在合適的天氣條件下,大氣中的冰晶也可以形成彩虹甚至幻日.這些現象只涉及光的折射和反射,它們是非相干的光學現象,而牛頓環則是一種相干的光學現象.凸透鏡和玻璃平面接觸,二者之間會形成空氣膜,在白光的照射下,經過球面和平面之間所形成的空氣膜上、下表面反射的兩束光發生干渉,從而出現中間疏、邊緣密的彩色同心圓環[1].

用單色激光聚焦照射液晶[2]、茶水[3]、染料[4?6]、納米材料的懸濁液[7?17]、醇類溶劑[18],都觀察到了干涉環.此外在固體材料如聚合物薄膜[19?21]中也觀察到了類似的干涉環.最近,我們使用白光脈沖光纖激光器發出的高強度的、高定向性的白光激光,在多種液體純溶劑中觀察到了彩色干涉環(相干彩虹)[22],同時在多種固體中也觀察到了同樣的現象[23].本文詳細報道了這些相干彩虹現象,闡明其形成機制.高強度白光的加熱改變了材料的密度(以及折射性質)、產生了光程差,由此導致的干涉效應形成了彩色干涉環,也就是相干彩虹.在此過程中,液體中的對流過程和微氣泡扮演了重要角色.在反射模式下,有色玻璃表面輪廓因加熱而發生變化,從而導致了干涉形成相干彩虹所需要的光程差.在這種情況下,無參數擬合的結果定量地符合觀測到的干涉圖案,證明了我們提出的物理機制.

2 實驗系統與結果

實驗裝置如圖1(a)所示,聚焦后的激光照射在待測樣品上(固體材料或者是放在比色皿中的液體),透射光照射在成像屏IS1上,而反射光照射在IS2上.大多數實驗采用了白光脈沖光纖激光器,其光譜范圍為400—2400 nm,重復頻率在0.1—25 MHz連續可調(在本文報道的實驗中,主要采用的重復頻率是1—2 MHz),脈寬約為100 ps,聚焦后的光斑大小約為30μm,最大平均功率約為2 W.有些實驗采用了He-Ne激光器或者半導體綠光激光器.

透射模式下,我們以多種凝聚態物質為樣品,都觀察到了多級的同心彩色環(相干彩虹),例如:水、丙酮、無水乙醇甚至汽水等液體;冰、有色玻璃、塑料以及彩色蠟等固體.在反射模式下,有色玻璃很容易出現很好的干涉圖案,而其他樣品尚未觀察到干涉圖案.

一些典型結果如圖1所示.這些相干彩虹都是多級的環形結構,而且是中心密、外圍疏.液體的相干彩虹往往會顯著地偏離圓對稱(水,圖1(b);丙酮,圖1(c);無水乙醇,圖1(d);汽水,圖1(e)).而固體材料就要圓得多(冰,圖1(f);透明塑料棒,圖1(g);透明固體蠟,圖1(h);反射模式下的有色玻璃,圖1(i)).這些干涉圖案有些像牛頓環,但是也有顯著不同的地方.牛頓環是非常對稱的一組同心圓,但這里觀察到的相干彩虹并非完美的同心圓,而是存在一定的畸變.白光照明下,牛頓環的中心處是暗的圓斑,其周圍為一些彩色圓環,從中心向外,不同單色光各自形成的環錯開得越來越大[1],但是環間距越來越密;相干彩虹的中心處可明可暗,形狀接近于圓形,而環間距從中心向外越來越疏.所以,相干彩虹雖然和牛頓環有類似之處,但并不是牛頓環.

圖1 相干彩虹 (a)實驗裝置示意圖,白光脈沖激光器(WL)發出的一束白光經焦距約為5 cm的透鏡(L)聚焦照射到樣品(S)上,透射光照射在成像屏IS1上,反射光照射在IS2上;(b)—(i)不同材料里出現的相干彩虹:(b)水,(c)丙酮,(d)無水乙醇,(e)汽水,(f)冰,(g)透明塑料棒,(h)固體蠟,(i)有色玻璃(反射模式);圖中的標尺給出了出射光束的張角大小Fig.1.Coherent rainbows.(a)Schematics of the experimental setup.A pulsed white laser(WL)is focused into the sample(S)by a lens with focal length about 5 cm,the transmitted light shines on the image screen IS1,while the reflected light shines on the IS2.(b)–(i)Coherent rainbows from different materials:(b)water,(c)acetone,(d)absolute ethyl alcohol,(e)soft drink,(f)ice,(g)plastics,(h)wax,(i)colored glass(in reflection mode).Scale bar shows the size of the outgoing beam.

圖2 從零開始逐漸增大白光光強再逐漸減小光強(箭頭方向為光強增大方向)情況下干涉環的變化 (a)樣品為水;(b)樣品為有色玻璃Fig.2.Coherent rainbows changes when the power of the white light laser is increased from zero to maximum and then is reduced from maximum to zero,as indicated by the direction of arrow:(a)The sample is water;(b)the sample is colored glass.

對于液體樣品,從零開始逐漸增大白光光強,成像屏上起初是一個光斑,隨著光強的增大逐漸變大,出現越來越多的圓環;在減小白光光強時,干涉環隨著光強的減小而逐漸減小直到變為光斑并消失,整個變化過程與增大光強時相反,是可逆的,如圖2(a)所示[22](參見video-1(online)).

對于不同的固體樣品,干涉環隨著白光光強的變化過程并不總是可逆的.以有色玻璃為例,在反射模式下,讓白光功率從零慢慢逐漸增大,起初沒有干涉環出現,當功率增大到約1.4 W時,開始出現干涉環,且隨著白光功率的增大而不斷增大.隨后減小白光功率,干涉環隨之變小,當功率減小到1.6 W時,圓環大小不再變化,而是隨著功率的減小而變暗直至消失.具體結果如圖2(b)所示[23](參見video-2(online)).

3 理論分析

這里先利用實驗觀察排除了幾種可能的模型,這些模型此前被用來解釋液體中出現的類似干涉環.然后給出相干彩虹的形成機制,并對反射模式里有色玻璃出現的相干彩虹進行定量研究,無參數擬合的結果定量地符合觀測到的干涉圖案.

3.1 相關模型

關于液體(特別是納米材料懸濁液)中出現的類似干涉環,此前有幾種不同的解釋,包括光學非線性效應[4]、空間自相位調制[8]和熱透鏡效應[13].通過分析觀察到的實驗現象,我們認為這些都不是相干彩虹的形成機制.

通過綠光激光與白光激光共線的實驗(圖3(a)),我們發現,當一束532 nm綠光與白光共線照射水時,綠光也能出現單色環.在樣品后方放置一個532 nm的濾光片,可以發現,與白光的干涉環相比,綠光的干涉環成環效果較差,邊緣較為模糊(圖3(b)).擋住白光,僅用綠光照射樣品則不會出現干涉環(圖3(c)),擋住綠光,白光的單色環會整體變暗(圖3(d)),具體可見video-3(online).在合適的樣品里(如綠色透明蠟),單獨用綠光激光也可以看到干涉圓環,與白光激光器的結果相差不大,而這兩者的最大瞬時功率相差好幾個數量級.根據這兩個觀察結果,我們認為相干彩虹不是來自于光學非線性效應.

圖3 雙激光共線實驗 (a)實驗裝置示意圖,白光脈沖激光器(WL)發出的一束白光與半導體綠光激光器(GL)發出的一束綠光共線(M為半透半反鏡)經焦距約為5 cm的透鏡(L)聚焦照射到樣品(S)上,樣品后方放置532 nm干涉濾光片(IF),在成像屏(IS)上出現綠色干涉環;(b)白光和綠光共線照射水得到的綠色干涉環;(c)擋住白光,僅用綠光照射水的結果;(d)擋住綠光,僅用白光照射水得到的綠色干涉環Fig.3.Collinear experiments with two lasers.(a)A white laser(WL)and a green laser(GL)are aligned co-linearly and focused into the sample(S)by a lens(L)with focal length about 5 cm.M is a half reflecting mirror.A 532 nm interference filter(IF)is placed behind the sample.Single color rings are observed on the image screen IS.(b)Green rings appear when a white laser and a green laser are aligned co-linearly and focused into the water.(c)No rings appear when the white light is blocked.(d)Green rings appear darker when the green laser is blocked.

空間自相位調制效應需要利用光改變材料中的電子分布.但是,用白光照射多種純溶劑以及多種固體材料如塑料、蠟等,在這些液體和固體中并沒有可以自由移動的電子,卻仍然能觀察到相干彩虹.因此我們認為,相干彩虹也不是空間自相位調制的結果.

對于液體樣品,相干彩虹大多嚴重偏離軸對稱性,熱透鏡效應只涉及熱的傳導,應該保持軸對稱性.白光聚焦照射有色玻璃時,讓光強從零開始逐漸增大,起初并不會出現干涉環,當光強增大到一定程度,才開始出現相干彩虹.然后再逐步減小光強,干涉環慢慢變小,但是在到達一定閾值后就不再變小,而是變暗(參見video-2(online)).如果是熱透鏡效應,那么在激光的照射下,可以很快地在局部形成溫度梯度,從而產生干涉環.但是實驗觀測表明,情況并非如此.根據這兩個觀察結果,我們認為熱透鏡效應并不是相干彩虹的形成機制.

需要注意的是,我們在上面的這些定性討論并沒有涉及液體中因加熱引起的對流效應[4,6,12,24],這將在下文討論.

3.2 相干彩虹的形成機制(定性的模型)

無論是透射模式還是反射模式,相干彩虹的形成都是因為出現了光程差.在透射模式下,高強度白光的局部加熱改變了樣品的密度,因而改變了折射性質,產生光程差;而在反射模式下,高強度白光的局部加熱使得有色玻璃局部熔化,表面的形變導致了光程差.由于光程差的存在,各個波長的光都發生相互干渉,形成彩色干涉環.

樣品內局部加熱后,其密度的具體分布無法得知.雖然可以根據熱傳導方程和物質的熱學性質進行計算(也許還要考慮對流),但這些計算太繁瑣,而且需要人為地設定一些參數.為了定性地說明相干彩虹的形成機制,我們不妨假設白光透過樣品后的光程差可能呈現高斯狀分布,與激光光強的空間分布類似,如圖4(a)所示.最大光程差?l的大小決定了相干彩虹的環的數目,而光程差的徑向梯度決定了環的大小(也就是出射方向).相干彩虹的環數n=?l/λ.光程差的徑向梯度如圖4(b)所示,最高點對應最大出射角?max,這就決定了相干彩虹的最外環的大小.對于比這個更小的角度(如圖4(b)中所示的?1),總是有兩條不同的路徑使得兩個分光束出射(對應于圖中的r1和r′1),它們干涉的結果就是相干彩虹里較小的環.

在白光水平地照射液體時,由于白光局部加熱產生大量微小氣泡,同時液體會發生對流,氣泡不斷上升,氣泡的分布具有上下不對稱性[22],導致光程差梯度在這兩個方向上存在差異.因此,液體所產生的相干彩虹上下不對稱,上面環數較密(因為上方的氣泡更多,平均密度變化得更慢,所以出射角度就會小一些).而當白光自下而上地垂直照射液體時,雖然氣泡還是不斷上升,但是氣泡在以光傳播方向為軸的分布是對稱的,因此干涉環也就是對稱的.此前的一些工作也注意到了對流的作用,特別是Sarkisov小組[4]和Karimzadeh[6,24]的工作.

圖4 相干彩虹的形成機制示意圖 (a)白光激光垂直照射樣品后的光程差l在樣品徑向上的分布;(b)由圖4(a)得到的光程差梯度(左半部分),?為出射角(由光程差在R方向上的導數決定),?0為最大出射角,r1和位置處對應的兩束光出射方向相同,都是?1;(c)水平入射的白光照射水得到的相干彩虹,經過532 nm干涉濾光片濾光后的結果;(d)白光自下而上照射水得到的相干彩虹,經過532 nm干涉濾光片濾光后的結果Fig.4.Schematics of the formation mechanism of the coherent rainbows:(a)Optical path difference along the radial direction with the white laser focused into the sample;(b)derivative of the optical path difference along the radial direction(the left part),? is the outgoing angle which determined by the derivative and ?0is the maximum angle,two sub-beams at r1and have the same outgoing angle ?1;(c)coherent rainbows with an 532 nm interference filter,the white laser goes through the water sample horizontally;(d)coherent rainbows with an 532 nm interference filter,the white laser goes through the water sample from bottom to top.

我們認為,此前的工作用單色激光照射懸濁液看到干涉環的原因是:各種懸濁液更容易吸收單色激光的能量(很多納米材料對光的吸收率都很大),從而引起密度(以及折射率)的變化.在此過程中,甚至可以產生微小氣泡,而氣泡和液體的差別,要遠大于任何非線性效應帶來的差別.

在增大光強的過程中,材料內部的溫度升高,密度變小.對于液體而言,最大光程差?l總是隨著光強的變化而變化的,因為液體內部密度更多依賴于氣泡;而對于固體而言,光強越大內部更容易熔化,最大光程差?l隨之變大,所以環數變多.

在達到最大光強以后,逐漸減小光強.因為液體具有流動性,局部密度可以恢復到從前,所以相干彩虹就是可逆的;而局部熔化的固體在凝固過程中很難回到從前的狀態,相干彩虹就不一定是可逆的了.

3.3 相干彩虹的形成機制(定量的分析)

上述分析只能定性地說明相干彩虹的形成機制,下面利用反射模式進行更加詳細的定量研究.

白光照射到有色玻璃表面并被反射,在成像屏IS2上出現了相干彩虹(圖5(a)).通過顯微鏡可以觀察到,高強度白光的加熱使得有色玻璃發生了局部變形(圖5(b)),臺階儀的測量結果表明,玻璃表面形成了高斯狀凸起(圖5(c)).

當白光以入射角γ照射有色玻璃時,總會存在兩個分光束同時照射到有色玻璃表面凸起部分兩個斜率均為α的位置(r1,h1)和,如圖5(d)所示,這兩束光將朝著同一方向反射出去(出射張角即出射方向與入射方向的夾角為2α);切線1和切線1′平行,且距離為d,θ為入射光與切線的夾角,?h為兩個入射點的垂直高度差,?r為兩個入射點的徑向距離.類似于平行板干涉,當光程差是波長的整數倍即滿足2dsinθ=nλ時,來自平行平面的反射光就會發生相長干涉.易知,θ=γ?α,δ=α;根據臺階儀測量結果,可知斜率α?1,這個值也遠遠小于其他參數,可以近似地認為θ=γ.根據圖5(d)中關系,兩切線之間的距離d≈?h??r·α,因此光程差

光程差隨出射張角?(?=2α)的分布如圖5(e)所示.

圖5 相干彩虹的形成機制 (a)反射模式下的相干彩虹,經過532 nm濾光片后呈現出清晰的環狀結構;(b)顯微鏡里看到的經由白光照射后的樣品表面;(c)臺階儀測量結果,樣品表面呈現出高斯狀突起;(d)光以入射角γ照射到有色玻璃表面,兩個分束光同時照射到有色玻璃表面上兩個斜率均為α的位置(r1,h1)和θ為入射光與切線的夾角,d為切線1和切線1′之間的距離,?h為兩個入射點的垂直距離,?r為兩個入射點的徑向距離;(e)光程差隨出射角的分布;(f)光程差的徑向梯度(左半部分),?為出射角,?0為最大出射角,r1和位置處對應的兩束光出射方向相同,即三點之間區域的面積Fig.5.Formation mechanism of the coherent rainbows:(a)Coherent rainbows from a colored glass in the reflection mode;(b)the morphology of the colored glass illuminated by the white laser,as viewed under a microscope;(c)the surface topography of the colored glass along the dash line in(b),which is Gaussian as measured by a step pro filer;(d)two sub-beams at(r1,h1)and(),with the incident angle γ,illuminate on the surface of colored glass,where they have the same slope α,θ is the angle between the incident light and the tangent line,d is the distance of these two tangent lines,?h and?r are the height difference and the radial distance between(r1,h1)and()respectively;(e)optical path difference along the outgoing angle;(f)the derivative of the surface pro file fig.4(c)(the left part),? is the outgoing angle,?0is the maximum angle,two sub-beams at r1andhave the same emitting direction ?1,s is the area between

根據臺階儀測量結果得到的光程差的徑向梯度,可以得到光的出射張角如圖5(f)所示.?0為最大出射角,假設?1和分別為(r1,h1)和兩處的出射張角,而且?1=.由圖5(f)中可知,?0,?1和之間的面積

當相長干涉時,每一對相同出射角對應的面積s均為波長的整數倍除以2sinγ.也就是說,相鄰兩個干涉極大值的出射角?n?1和?n之間的面積(圖5(f)中陰影區域)正好是λ/(2sinγ).

3.4 實驗結果模擬

利用(1)式和臺階儀測量的結果(圖5(c)),模擬了干涉極大值的分布,如圖6(a)所示.可以發現,中心處的環很密,隨著出射角的增大,環越來越稀疏,這很好地符合了實驗中觀測到的干涉環內密外疏的特征,而且環的總數與觀測結果相同.通過圖5(c)和圖5(e)模擬得到了相干彩虹經過600 nm濾光片濾光后的單色環(圖6(b)),與實驗中觀察到的單色環(圖6(c))較為接近.實驗觀測的相干彩虹不是完全的圓對稱圖案,因為正如臺階儀測量的結果表明的那樣(數據沒給出),有色玻璃表面的凸起并不是完全圓對稱的.

圖6 相干彩虹的模擬結果(波長選擇為600 nm) (a)模擬得到的干涉圖案的徑向分布;(b)模擬得到的干涉圖案;(c)有色玻璃實驗中觀察到的相干彩虹(經過600 nm干涉濾光片濾光后的結果)Fig.6.Simulation results(wavelength is set to be 600 nm):(a)Simulated interference pattern along the radial direction;(b)simulated interference pattern;(c)observed coherent rainbows from colored glass.

有色玻璃能很好地吸收光熱而熔化,從而產生光程差,而同樣條件下實驗室里常見的光學玻璃如反射鏡、透鏡等,卻不能出現相干彩虹,這是因為這些光學元件純度都較高,對光的吸收少,大部分光直接透過無法使其融化,所以無法形成相干彩虹.

在增大白光功率的過程中,有色玻璃被持續加熱,局部不斷熔化,表面形變增大,因而光程差隨之增大,相干彩虹的環數增多.而在減小白光功率的過程中,有色玻璃逐漸冷卻,表面凸起變小,因而干涉環縮小,隨后有色玻璃局部開始凝固,表面形變不再變化,繼續減小光強就不再引起光程差的變化,干涉環的環數和大小也不會發生變化,只是亮度變暗,直至看不見.

由此可見,我們不需要引入任何參數,完全利用實驗測量的結果,就很好地模擬了觀測到的干涉環.這進一步說明了本文理論解釋是正確的.

4 結 論

我們在多種液體和固體材料中觀測到了相干彩虹,無論是透射模式還是反射模式,相干彩虹的形成機制都在于光程差帶來的干涉效應:透射模式下,光程差的出現源于白光局部的加熱改變了液體(固體)的密度以及折射性質;反射模式下,光程差來自于有色玻璃表面的形變.光程差的存在使得不同波長的光都發生干渉,形成了彩色的干涉環.最大光程差?l決定了相干彩虹環的數目,光程差的徑向梯度(出射方向)決定了干涉環的大小.液體中相干彩虹的顯著不對稱性的原因在于液體中氣泡因對流導致的不對稱分布.改變光強時,液體樣品和固體樣品的變化趨勢有所不同是因為液體中密度的改變依賴于氣泡,氣泡隨著光強的改變近似呈線性;而固體中密度的改變源于材料的相變,并不總是隨著光強而線性變化.我們以有色玻璃為樣品在反射模式下詳細研究了相干彩虹的形成機制,而且定量的擬合結果與實驗現象符合得很好.

感謝與中國科學院半導體研究所孫寶權研究員、中國科學院物理研究所趙繼民研究員和翁羽翔研究員進行的有益討論.