高健 桑田李俊浪 王啦
1)(江南大學理學院光電信息科學與工程系,無錫 214122)
2)(江南大學,江蘇省輕工光電工程技術研究中心,無錫 214122)
石墨烯作為一種由單層碳原子構成的二維材料,其獨特的光電性質受到人們廣泛關注[1].在可見光至近紅外波段.由于石墨烯自身不能支持表面等離子體激元(surface plasmon polariton,SPP)的傳輸,單層石墨烯的光吸收由其精細結構常數α決定,對應頻率無關的本征光吸收率僅為A=πα≈2.3%[2],極大地制約了石墨烯在光電探測等領域的應用.為此,人們提出將石墨烯與微納結構相結合來增強石墨烯的光吸收率,涉及的增強吸收機理包括干涉效應[3]、介電常數近零效應[4]、導模共振[5?7]、法布里-珀羅(Fabry-Pérot,FP)共振[8,9],SPP共振[10,11]、磁偶極共振[12,13]、法諾(Fano)共振[14,15]等.
近年來,隨著研究的深入,石墨烯增強吸收的功能開發與特性調控備受人們重視,包括寬帶吸收特性[4,11,16,17]、可調諧吸收特性[5,13,18,19]、角度選擇吸收特性[4,6,7,20]、角度不敏感吸收特性[4,17,21,22]、消偏振吸收特性[23,24]等.多通道吸收特性作為一種重要吸收特性盡管也被廣泛研究,但均集中在紅外至太赫茲波段[12,16,17,22,24?29].2017年,Liu等[30]利用二維銀納米盤微結構陣列在可見光波段實現石墨烯的雙通道吸收增強,并指出雙通道的吸收增強分別源于結構中SPP共振和磁偶極共振.然而,目前可見光波段有關石墨烯增強吸收的研究,涉及多個吸收通道及其增強吸收機理的研究還非常少.
本文提出利用窄刻槽金屬光柵在可見光波段實現石墨烯雙通道吸收增強的設計,在共振波長為462和768 nm處,單層石墨烯的光吸收率分別為35.6%和40.1%,相比石墨烯本征光吸收率的增強均高于15.5倍.研究發現,短波長和長波長的增強吸收分別源于金屬光柵激發的SPP共振和窄光柵刻槽支持的FP共振,采用簡化模型可估算出雙吸收通道所在位置.此外,研究參數變化對吸收特性的影響發現,由于短波處吸收增強源于Au光柵激發的SPP共振,其吸收特性受覆蓋層厚度、刻槽深度和寬度變化的影響較小;而長波處的吸收增強基于Au光柵刻槽中的FP共振,因而該吸收通道具有良好的角度不敏感特征.
圖1為窄刻槽金屬光柵實現石墨烯雙通道吸收增強的結構示意圖,刻槽深度和寬度分別為d和w的Au光柵位于SiO2基底之上,Au光柵被SiO2填充并在上方形成厚度為t的覆蓋層,石墨烯位于SiO2覆蓋層上方,橫磁(transverse magnetic,TM)偏振光波(磁場沿y方向)以入射角θc從空氣一側入射,Au光柵的周期及膜層厚度分別為Λ和D.在設計中,為了保證石墨烯對入射光波的高吸收效率Au光柵采用亞波長結構.此時光柵周期滿足Λ<λ/(1+sinθc);Au膜層厚度D=100 nm,大于其在可見光波段的趨膚深度.因此沒有透射光,此時結構的光吸收效率可簡化為A=1?R,其中R為結構的光譜反射率.

圖1 窄刻槽金屬光柵實現單層石墨烯雙通道吸收增強示意圖Fig.1.Schematic of metal grating with narrow grooves for dual-band absorption enhancement of monolayer graphene.
采用基于時域有限差分法的仿真軟件FDTD Solutions,對窄刻槽金屬光柵石墨烯增強吸收特性進行仿真計算. 在可見光波段,SiO2的介電常數εSiO2=2.16;石墨烯的介電常數為其中,t0=0.34 nm為單層石墨烯的厚度,ω為入射光的角頻率,ε0為真空介電常數,σg為石墨烯電導率.σg是帶內躍遷和帶間躍遷的電導率之和,即σg=σintra+σinter,相應的表達式分別為[31]


式中,~為約化普朗克常數,T為開爾文溫度,e為電子電荷量,kB為玻爾茲曼常數,Γ=1/(2τ)為載流子的散射率,τ=0.5 ps為動量弛豫時間,μc=0.15 eV為石墨烯的化學勢[7].
Au材料介電常數可用Drude模型表達為

式中,ωp為等離子體頻率,γ為阻尼系數. 對于本文研究波段,Au的ωp=1.32×1016rad/s,γ=1.2×1014rad/s[32].當TM偏振光從空氣一側入射至Au光柵并激發SPP共振,對應的波矢匹配條件滿足:

式中,c為真空中光速;kSPP為SPP波矢,kSPP=m為光柵衍射級次. 對于由±1級衍射級次激發的SPP模式,正入射條件對應的SPP共振波長可簡化為λSPP=
此外,石墨烯的光吸收可以從結構對應的全部光吸收中區分出來,相應單層石墨烯的光吸收率表述為[10]

式中,Pin是波長為λ的入射光功率,Pup(λ)和Pdown(λ)分別是經過石墨烯層上方和下方平面對應的光功率,上述功率參數可通過時域有限差分場分布計算獲得.
圖2為窄刻槽金屬光柵石墨烯結構的增強吸收光譜和峰值位置處的磁場分布,結構參數為:Λ=450 nm,D=100 nm,w=35 nm,d=70 nm,t=10 nm,TM偏振光波正入射.從圖2(a)可以看到,結構在波長分別為λ1=462 nm和λ2=768 nm位置處產生雙通道吸收增強,結構和石墨烯的光吸收率均達到最大值,其中石墨烯在短波和長波位置處的光吸收效率分別為35.6%和40.1%,相比石墨烯本征光吸收率的吸收增強均超過15.5倍.從圖2(b)可以看到,短波位置處λ1的吸收峰光場能量主要集中在金屬光柵表面,具有明顯的SPP模式特征;采用本文簡化模型估算的共振波長λSPP=476 nm,與短波長的吸收峰位置λ1=462 nm基本符合,這進一步證實短波處的增強吸收峰源于SPP共振.

圖2 (a)窄刻槽金屬光柵石墨烯結構的全部吸收光譜和結構中石墨烯的吸收光譜;(b)峰值波長λ=462 nm處結構的磁場分布;(c)峰值波長λ=768 nm處結構的磁場分布Fig.2.(a)Absorption spectrum of total absorption of the structure containing substrate/narrow groove metal grating/covering layer/graphene,and absorption spectrum of graphene in the structure;(b)magnetic field distribution of the structure at peak wavelength of λ=462 nm;(c)magnetic field distribution of the structure at peak wavelength of λ=768 nm.
對于長波處λ2=768 nm的吸收峰,從圖2(c)可以看到,結構中光場能量主要局域在金屬刻槽中,具有顯著的腔共振特征.由于SPP共振在金屬刻槽中產生強烈的電磁耦合,光場能量被光柵刻槽所束縛,局域的光場能量逐漸泄漏并被刻槽上方石墨烯層吸收,引起單層石墨烯光吸收效率的顯著增強.根據FP腔共振模型,此時共振位置取決于刻槽深度d和刻槽的有效折射率,可以表示為[33]

式中,N為正整數;neff為刻槽的有效折射率,可等效為金屬-介質-金屬(MIM)波導的模式折射率,其大小與SiO2和Au材料介電常數有關,也與Au刻槽寬度w有關,由于本文的光柵刻槽寬度極小,結構中僅支持TM0模式,對應的neff可通過MIM波導的偶模式色散關系確定[34],

其中,k0為入射光波矢,β為MIM波導模的傳播常數,有效折射率neff=β/k0.在圖2的結構參數下,估算得到的FP共振位置為658 nm,與實際吸收峰位置λ2=768 nm偏差較大.這是由于類FP腔的長度受到光柵上方SiO2覆蓋層的影響,這層SiO2覆蓋層的存在會使類FP腔的長度變長[35].假如計入t=10 nm這一SiO2覆蓋層的厚度,估算得到的FP共振位置為743 nm,與實際吸收峰位置非常接近.此外,研究發現,進一步增加刻槽深度d的大小,SiO2覆蓋層厚度對類FP腔長的影響所占比重將下降,直接采用刻槽深度d估算得到的FP共振位置與實際吸收峰位置的符合程度將隨d的增大而不斷提高;但d的增加會減弱刻槽中磁場增強效應,導致結構和石墨烯的光吸收效率均下降
圖3為不同刻槽寬度w對應的石墨烯吸收光譜,其他結構參數與圖2相同.從圖3可以看到,當刻槽深度w在15—55 nm范圍內變化時,短波長的吸收特性對刻槽寬度的變化不敏感,w偏離設計值使得短波長的光吸收效率略有降低,但吸收峰位置幾乎不變;由(4)式可知波矢匹配條件與刻槽寬度無關,SPP共振波長位置幾乎不受刻槽寬度影響,因而短波長的吸收特性受刻槽寬度變化的影響甚小.而對于長波處的吸收峰,刻槽寬度的變化不僅改變吸收效率和吸收帶寬大小,吸收峰位置也變化顯著;由(6)式計算發現,增加刻槽寬度將減小MIM模式的有效折射率neff,因而吸收峰位置將隨w增加發生藍移.
圖4為不同刻槽深度d對應的石墨烯吸收光譜,d由60 nm增加到80 nm,其他參數與圖2相同.從圖4可見,當光柵深度d變化時,情況與圖3類似,由于短波長對應的光吸收增強源于SPP共振,光場能量主要局域在Au光柵表面,因而d的變化對石墨烯的吸收特性幾乎沒有影響.與之不同的是,由于長波處的吸收增強效應源于FP共振,因此吸收峰的峰值吸收率、吸收帶寬和峰值位置受d的變化影響較顯著;由(5)式可知,由于增加d將增大FP腔的腔長,FP諧振腔的腔長越長,諧振頻率越低,因此長波處吸收峰位置隨d的增加而紅移.可見,由于FP共振與刻槽寬度w和深度d密切相關,通過選擇不同的w和d,可以調控石墨烯在長波處吸收峰的峰值位置,這在實際應用中具有一定價值.

圖3 刻槽寬度w變化對石墨烯吸收特性的影響Fig.3.In fluence of slit width w on the absorptionproperties of graphene.

圖4 刻槽深度d變化對石墨烯吸收特性的影響Fig.4.In fluence of slit depth d on the absorption properties of graphene.
圖5為不同SiO2覆蓋層厚度t對應的石墨烯吸收光譜,其他參數與圖2相同從圖5可見,當覆蓋層厚度t由10 nm增加到20 nm時,兩個吸收通道的光吸收率均有所下降,且長波處的吸收峰位置向長波方向發生較明顯的移動.分析對應的磁場分布發現,隨著覆蓋層厚度t的增加,處在Au光柵上方的石墨烯層逐漸遠離增強的光場,SiO2覆蓋層作為緩沖層在一定程度上減弱了光柵與石墨烯的電磁耦合,導致石墨烯雙吸收通道光吸收效率的降低.此外,由于t的增加在一定范圍內增大了類FP腔的長度,因此長波處的吸收峰位置隨t的增加紅移.

圖5 覆蓋層厚度t變化對石墨烯吸收特性的影響Fig.5.In fluence of thin- film thickness t on the absorption properties of graphene.
圖6為不同入射角θc對應的石墨烯吸收光譜,光柵參數與圖2相同.從圖6可見,對于長波處吸收峰,由于其磁場能量較多地局域在Au光柵刻槽中,θc的變化幾乎不影響刻槽的FP共振條件,因此吸收峰具有良好的角度不敏感特性;對于短波處吸收峰,由(4)式可知,入射角度變化將影響SPP共振的相位匹配條件,當入射光由正入射轉變為斜入射時,±1級衰減衍射級次激發的SPP共振的簡并性被破壞,導致+1級和?1級衍射級次對應的吸收峰分別向長波和短波方向移動,這一特性與導模共振光柵斜入射條件下反射峰劈裂現象類似[36].此外,隨著θc增大,劈裂的?1級吸收峰將移至非亞波長波段,光場能量被傳播的高級次衍射分配,因此對應?1級吸收峰的峰值光吸收效率較+1級低.

圖6 入射角θc變化對石墨烯吸收特性的影響Fig.6.In fluence of incidence angle θcon the absorption properties of graphene.
采用窄刻槽Au光柵在可見光波段實現石墨烯雙通道吸收增強,在462和768 nm波長處,單層石墨烯的光吸收率分別為35.6%和40.1%,相比其本征光吸收率的增強均高于15.5倍.研究發現短波處的吸收增強源于Au光柵激發的SPP共振,長波處的吸收增強源于Au光柵刻槽中的FP共振,采用簡化模型可以估算出雙吸收通道所在位置.此外,研究了參數變化對雙通道吸收特性的影響,結果表明,由于覆蓋層厚度、刻槽的深度和寬度與SPP共振的相位匹配條件無關,因此短波處的吸收特性幾乎不受上述參數變化影響,但受入射角變化影響顯著,偏離正入射將發生吸收峰劈裂現象;由于長波處吸收增強源于窄刻槽中的FP共振,因此它呈現出良好的角度不敏感吸收特性.基于窄刻槽Au光柵實現石墨烯雙通道吸收增強在光電探測、太陽能電池等領域具有一定應用價值.