區(qū)域土壤Cd和Cr空間分布的影響因素研究①

張 慧，馬鑫鵬，史曉磊，隋虹均，蘇 航，楊 歡

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區(qū)域土壤Cd和Cr空間分布的影響因素研究①

張 慧，馬鑫鵬*，史曉磊，隋虹均，蘇 航，楊 歡

(東北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，哈爾濱 150030)

以種糧大縣肇源為研究區(qū)，對(duì)土壤表層Cd、Cr兩種元素水平空間變異及分布特征的影響因素進(jìn)行深入探討。結(jié)果表明：①肇源縣土壤表層重金屬Cd和Cr的平均含量分別為0.078、46.006 mg/kg，略高于松嫩平原土壤背景值。表層土壤Cd的塊金效應(yīng)為0.432，具有中等程度的空間自相關(guān)性；表層土壤Cr的塊金效應(yīng)為0.227，存在強(qiáng)烈的空間自相關(guān)性。Cd、Cr元素的空間自相關(guān)表現(xiàn)出較為明顯的各向異性，均在45°(東北-西南)和135°(東南-西北) 方向上空間自相關(guān)最強(qiáng)烈。②表層土壤和成土母質(zhì)中Cd和Cr元素含量相關(guān)分析結(jié)果顯示，相關(guān)系數(shù)分別為0.167、0.639，在＜0.01水平上顯著相關(guān)；不同成土母質(zhì)類型區(qū)域表層土壤中Cd和Cr元素含量的方差分析結(jié)果顯示，方差齊性檢驗(yàn)顯著性分別為0.627和0.975，表明成土母質(zhì)是表層土壤重金屬元素Cd和Cr水平空間分布的主要影響因素。③研究區(qū)內(nèi)表層土壤Cd和Cr元素的空間分布還受土壤類型、pH、土地利用及覆被類型的影響。

重金屬；Cd；Cr；空間分布；影響因素

土壤重金屬是一種隱蔽性強(qiáng)、危害持久的污染物。土壤重金屬以不同的方式影響人類健康。農(nóng)田重金屬污染可以通過(guò)農(nóng)作物間接危害人體健康，而建設(shè)用地重金屬污染可通過(guò)大氣、水文等途徑危害人居環(huán)境。因此，土壤污染問(wèn)題日益受到學(xué)者和管理者的關(guān)注。目前，國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)重金屬來(lái)源辨析、分布格局、污染評(píng)價(jià)、遷移擴(kuò)散、修復(fù)技術(shù)以及管理法規(guī)等方面進(jìn)行了研究[1-6]，主要以解決污染問(wèn)題為目標(biāo)，側(cè)重于對(duì)已受重金屬污染的區(qū)域開(kāi)展研究而對(duì)于重金屬污染預(yù)防的相關(guān)研究較少，尤其是對(duì)重金屬潛在污染或未受污染區(qū)域的研究較為匱乏。當(dāng)前國(guó)家高度重視污染預(yù)防工作，國(guó)務(wù)院已于2018年開(kāi)展了第二次全國(guó)污染源普查試點(diǎn)工作，重金屬污染源普查是其重要的組成部分。由此可見(jiàn)，重金屬污染預(yù)防意義重大，而對(duì)重金屬的空間分布特征以及影響因素研究是重金屬污染預(yù)防的重要前提，值得進(jìn)行深入研究。

當(dāng)前國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)表層重金屬的空間分布特征及影響因素研究多見(jiàn)于典型農(nóng)田、城市、菜地、礦區(qū)、公路、灌區(qū)等[7-12]，通常以單一的地類、地塊或者特定的污染源為主。這些研究主要分析特定的因素對(duì)表層重金屬空間分布特征的影響，但由于區(qū)域土壤表層重金屬含量受多種復(fù)雜因素的影響，自然因素(成土母質(zhì)、成土過(guò)程)[13]、重金屬遷移(地形因子、土壤有機(jī)質(zhì)及土壤pH)[14]、人為干擾(交通因素、生活垃圾以及工業(yè)排放)[15-16]等都能改變重金屬含量的分布格局，因此，考慮單一因素對(duì)區(qū)域(尤其是縣級(jí)以上尺度的區(qū)域)表層重金屬空間分布的影響是不夠全面的，不能真實(shí)地反映出區(qū)域表層重金屬的空間分布特征。考慮以上各方面存在的問(wèn)題，在對(duì)區(qū)域表層重金屬空間分布特征進(jìn)行研究時(shí)，需要綜合、全面地考慮各類影響因素，才能為政府部門(mén)進(jìn)行針對(duì)性的重金屬防治以及治理工作提供指導(dǎo)。

松嫩平原是我國(guó)重要的商品糧生產(chǎn)基地，土壤健康狀況對(duì)我國(guó)的糧食生產(chǎn)和食品安全有著重大影響，對(duì)該區(qū)域內(nèi)表層土壤重金屬空間分布的主控因素研究顯得非常重要。重金屬Cd和Cr易于在水稻中遷移[17]，對(duì)糧食安全的威脅更大，因此，對(duì)這兩種重金屬元素空間分布的影響因素進(jìn)行研究備受重視。

本文綜合運(yùn)用地統(tǒng)計(jì)和多元統(tǒng)計(jì)相結(jié)合的方法，對(duì)松嫩低平原農(nóng)業(yè)大縣—— 肇源縣表層土壤重金屬Cd和Cr的空間變異特征進(jìn)行深入分析，并結(jié)合深層土壤Cd和Cr含量，對(duì)比分析表層兩種元素空間分布格局的主要影響因素，同時(shí)嘗試?yán)帽砩顚覥d和Cr含量差值及空間分布格局與土壤類型、土地利用類型、地形指標(biāo)、土壤有機(jī)質(zhì)、土壤pH、交通以及居民點(diǎn)等的關(guān)系進(jìn)行定性和定量分析，從整體到局部全面分析影響表層Cd和Cr分布格局的相關(guān)因素，以期為研究區(qū)土壤重金屬污染的防治提供理論基礎(chǔ)，為產(chǎn)糧大縣的糧食安全、土壤保護(hù)、作物合理種植及農(nóng)業(yè)區(qū)域規(guī)劃提供指導(dǎo)。

1 研究區(qū)概況

肇源縣隸屬于黑龍江省大慶市，地處45°23′ ~45°59′ N，123°47′ ~ 125°45′ E，位于松嫩平原南部、松花江北岸，總面積4 198 km2，下轄8個(gè)鎮(zhèn)、8個(gè)鄉(xiāng)。研究區(qū)成土母質(zhì)主要以第四紀(jì)泥砂質(zhì)湖積物和泥砂質(zhì)河谷沉積物為主(圖1)。土壤類型復(fù)雜，主要包括黑鈣土、鹽土、沼澤土、草甸沼澤土、草甸黑鈣土、草甸土等。氣候類型屬于溫帶大陸性氣候，四季分明，光照條件良好，冬季寒冷干燥，溫差懸殊，年均降水量在600 mm左右，水源豐沛。地勢(shì)低平，西北高東南低，北部高南部低。土地利用類型主要以耕地、水域及水利設(shè)施用地、草地、其他土地為主，約占研究區(qū)面積的77%。肇源是全國(guó)商品糧基地縣，第一產(chǎn)業(yè)占全縣比重較大，區(qū)內(nèi)交通便利，鐵路和高速路(通讓線和大廣高速)從縣域南北穿過(guò)，高速G201、G203橫穿東西，第三產(chǎn)業(yè)發(fā)展迅速，但同時(shí)也在一定程度上造成了局部區(qū)域生態(tài)環(huán)境的污染。

圖1 肇源縣成土母質(zhì)、土壤類型分布圖

2 數(shù)據(jù)來(lái)源與研究方法

2.1 土壤樣品采集及測(cè)定

在進(jìn)行土壤樣品采集時(shí)，用4 km2的標(biāo)準(zhǔn)格網(wǎng)對(duì)研究區(qū)進(jìn)行劃分，采樣點(diǎn)位于格網(wǎng)中心。表層土壤按每4 km2采集4個(gè)土樣，將4個(gè)土樣混合為1個(gè)土壤樣本，表層土壤樣本采集深度為0 ~ 20 cm，共采集土壤樣品1 031個(gè)；深層土壤樣品按每16 km2采集1個(gè)土壤樣本，采樣深度為180 ~ 200 cm，共采集土壤樣品259個(gè)(圖2)。

土壤重金屬Cr元素采用原子光譜吸收法測(cè)定；Cd元素采用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)定[18]。土壤有機(jī)質(zhì)和pH的測(cè)定采用土壤農(nóng)化常規(guī)分析方法檢測(cè)[19]。采用SPSS19.0軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。地形數(shù)據(jù)從國(guó)際科學(xué)數(shù)據(jù)共享平臺(tái)提供的30 m×30 m 的DEM數(shù)據(jù)(圖3)中獲取，其他數(shù)據(jù)來(lái)源于政府相關(guān)部門(mén)。

2.2 研究方法

2.2.1 地統(tǒng)計(jì)模型 地統(tǒng)計(jì)學(xué)中的半方差函數(shù)是土壤屬性空間變異特征研究中最有效的方法之一，也是進(jìn)行土壤屬性空間插值的基礎(chǔ)[20]。本研究在 GS+9.0 軟件中主要對(duì)土壤重金屬Cd、Cr含量進(jìn)行半方差函數(shù)擬合，半方差函數(shù)模型的公式為

圖2 研究區(qū)樣點(diǎn)分布圖

式中：為變異函數(shù)；N(h)是分割距離為h時(shí)的樣本點(diǎn)對(duì)總數(shù)；Z(xi)為Z(x)在空間位置xi處的實(shí)測(cè)值； Z(xi+h)是Z(x)在xi處距離偏離h的實(shí)測(cè)值。

2.2.2 克里格插值法 克里格插值法借助空間插值算法，可實(shí)現(xiàn)重金屬含量從點(diǎn)狀數(shù)據(jù)到面源信息的表達(dá)。普通克里格插值法從變量自身特點(diǎn)出發(fā)，考慮觀測(cè)點(diǎn)的整體空間分布情況、樣本點(diǎn)的空間相互位置關(guān)系及與待估計(jì)點(diǎn)的空間位置關(guān)系，是對(duì)待估點(diǎn)進(jìn)行的一種無(wú)偏最優(yōu)估計(jì)，并且能給出估計(jì)精度。本研究利用ArcGIS 10.0軟件分別對(duì)肇源縣表、深層土壤Cd、Cr兩種重金屬元素含量以及含量差值進(jìn)行普通克里格插值，得到表、深層重金屬元素含量和含量差值在研究區(qū)范圍內(nèi)的空間分布圖。

2.2.3 多元統(tǒng)計(jì)方法 相關(guān)分析就是對(duì)總體中確實(shí)具有聯(lián)系的指標(biāo)進(jìn)行分析，其主體是對(duì)總體中具有因果關(guān)系指標(biāo)的分析，描述的是客觀事物相互間關(guān)系的密切程度。單因素方差分析是用來(lái)研究一個(gè)控制變量的不同水平是否對(duì)觀測(cè)變量產(chǎn)生了顯著影響。兩種統(tǒng)計(jì)方法都能很好地說(shuō)明兩種事物之間是否存在聯(lián)系。本研究利用上述方法對(duì)表層Cd、Cr含量和相關(guān)的影響因素進(jìn)行分析。

3 結(jié)果與分析

3.1 表層土壤重金屬含量描述性統(tǒng)計(jì)

統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果(表1)表明，肇源縣表層土壤Cd和Cr平均含量略高于松嫩平原土壤背景值，說(shuō)明該研究區(qū)在整個(gè)松嫩平原屬于Cd和Cr相對(duì)清潔的區(qū)域。與深層土壤重金屬含量相比，Cd和Cr均表現(xiàn)出表層含量的升高，分別是對(duì)應(yīng)深層含量的1.2倍、1.14倍，表明該區(qū)域表層Cd和Cr都受到外界因素的干擾，且Cd元素受到的干擾大于Cr元素。變異系數(shù)反映總體樣本中各采樣點(diǎn)平均變異程度，結(jié)合一般變異程度分類評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)，兩種元素變異系數(shù)分別為0.282和0.288，都屬于中等變異程度，表明自然因素、重金屬遷移及人為干擾可能影響了表層土壤兩種重金屬的水平空間分布。

表1 研究區(qū)表層土壤重金屬描述性統(tǒng)計(jì)分析

3.2 表層土壤重金屬空間分異特征

地統(tǒng)計(jì)學(xué)中的半方差函數(shù)既能夠描述區(qū)域化變量的結(jié)構(gòu)性變化，又能描述其隨機(jī)性變化。通過(guò) GS+9.0軟件對(duì)研究區(qū)表層土壤兩種重金屬含量進(jìn)行地統(tǒng)計(jì)分析，得到兩種元素?cái)M合的半方差函數(shù)模型及其參數(shù)(表2)。研究區(qū)表層土壤Cd、Cr元素的半方差函數(shù)模型擬合結(jié)果分別為指數(shù)模型和球狀模型；決定系數(shù)(2) 表示理論模型的擬合精度，兩種元素的決定系數(shù)都超過(guò)0.9，說(shuō)明理論模型的選取是恰當(dāng)?shù)摹K金值(C0) 代表隨機(jī)性的可能程度，肇源縣表層土壤兩種元素含量塊金值分別為0.000 353、55.7，表明該區(qū)域存在不可忽略的生態(tài)過(guò)程或人為因素對(duì)表層土壤重金屬的空間分布產(chǎn)生影響。結(jié)構(gòu)方差(C)代表系統(tǒng)因素，即本研究中代表土壤母質(zhì)、地形地貌、土壤類型等自然因素引起的變異，基臺(tái)值(C0+C) 通常表示系統(tǒng)的總變異，是隨機(jī)性變異與結(jié)構(gòu)性變異之和。塊金效應(yīng)(C0/(C0+C)) 代表空間自相關(guān)性，揭示系統(tǒng)的空間異質(zhì)性，可以反映影響因素中區(qū)域因素 (自然因素) 和非區(qū)域因素 (人為因素) 的作用。研究區(qū)表層土壤Cr元素的塊金效應(yīng)＜0.25，說(shuō)明它具有強(qiáng)烈的空間自相關(guān)性，即主要受到土壤母質(zhì)、地形地貌、土壤類型等自然因素控制，而受人類干擾影響較小；Cd元素的塊金效應(yīng)在0.25 ~ 0.75，具有中等程度的空間自相關(guān)性，說(shuō)明其不僅受到成土母質(zhì)等自然因素的影響，還受到人為因素的干擾。變程表示半方差達(dá)到基臺(tái)值時(shí)的樣本距離，又稱空間最大相關(guān)有效距離，研究區(qū)中兩種元素的變程分別為37.7、83.0 km，說(shuō)明表層土壤Cd和Cr元素分別在不同尺度內(nèi)存在較強(qiáng)的連續(xù)性。

表層土壤Cd元素具有中等程度的空間自相關(guān)性，而Cr元素具有強(qiáng)烈的空間自相關(guān)性，二者受自然因素影響均較大，因此有必要對(duì)研究區(qū)表層兩種重金屬進(jìn)行更加深入的各向異性分析。在0°(北-南)、45°(東北-西南) 、90°(東-西)和135°(東南-西北) 方向上的半方差函數(shù)圖(圖4)表明：表層土壤Cd含量在間隔距離＜25 000 m時(shí)，各個(gè)方向的變異近似各向同性；在135°(東南-西北) 方向上，隨著間隔距離的增加，變異程度的變化幅度增大；在45°(東北-西南)方向上，間隔距離約在60 000 m處出現(xiàn)拐點(diǎn)，之后變異程度出現(xiàn)大幅度的減小；其他方向上的變異程度相對(duì)較小。

表2 研究區(qū)表層土壤重金屬含量的半方差函數(shù)理論模型及相關(guān)參數(shù)

表層土壤Cr含量在間隔距離12 500 m處，各個(gè)方向變異程度和變化趨勢(shì)接近，近似成各向同性；在0°(北-南)方向上，變異程度隨間隔距離增加變化幅度較為平緩，變異值在100左右起伏；在45°(東北-西南)方向上，變異值變化較大，間隔距離約在60 000 m處，出現(xiàn)拐點(diǎn)，之后出現(xiàn)急劇減小的趨勢(shì)；在90°(東-西)方向上，間隔距離約在35 000 m處，變異值達(dá)到最大，隨后變異值不再隨著間隔距離的增大而改變；在135°(東南-西北) 方向上，變異值隨著間隔距離的增加而不斷增加。

綜合分析表層兩種元素的各向異性，可以發(fā)現(xiàn)兩種元素分別在對(duì)應(yīng)方向上的變化特征有相似的趨勢(shì)，在90°(東-西)和135°(東南-西北) 方向上，和研究區(qū)的成土母質(zhì)(東南部主要為泥砂質(zhì)河谷沉積物，西北部主要為泥砂質(zhì)湖積物)有關(guān)；在0°(北-南) 和45°(東北-西南)方向上，主要和地勢(shì)變化相對(duì)較大、土壤類型豐富以及人口居住的疏密程度有關(guān)。

圖4 表層土壤重金屬Cd和Cr的各向異性半方差函數(shù)模型

3.3 表層土壤重金屬水平空間分布的影響因素

表層土壤重金屬水平空間分布主要受自然因素、重金屬遷移、人為干擾等因素的影響。其中在自然因素中成土母質(zhì)起主導(dǎo)作用，而土壤類型是成土過(guò)程作用的結(jié)果，對(duì)重金屬的分布可能有一定的影響；重金屬遷移通常受地形地貌、土壤有機(jī)質(zhì)、土壤pH、河流及氣候等因素的影響；在人為干擾中，人類活動(dòng)范圍對(duì)局部重金屬分布產(chǎn)生一定的影響。考慮到縣域氣候的相對(duì)一致性以及數(shù)據(jù)的可獲取性，本研究選取成土母質(zhì)與表層兩種元素含量進(jìn)行分析。為了提高分析的精確性，排除不同成土母質(zhì)的干擾，利用表、深層Cr和Cd元素含量的差值(表示為Cr_cz和Cd_cz)與土壤類型、土地利用類型、地形、土壤有機(jī)質(zhì)、pH、人類活動(dòng)、交通干擾等因素的關(guān)系進(jìn)行分析。

3.3.1 主控因素 成土母質(zhì)是表層土壤主要的物質(zhì)基礎(chǔ)，其類型差異會(huì)直接影響表層重金屬含量。本研究取深度180 ~ 200 cm的土壤作為成土母質(zhì)，通過(guò)分析表層和深層樣點(diǎn)的重金屬含量，能更準(zhǔn)確地判定影響研究區(qū)表層土壤重金屬空間分布的主控因素是否為成土母質(zhì)。

1)表層土壤和成土母質(zhì)中重金屬空間分布格局的定性分析。研究區(qū)內(nèi)兩種重金屬在表層和深層土壤中的空間分布均表現(xiàn)為明顯的空間自相關(guān)性，因此利用GS+9.0 軟件對(duì)表、深層兩種元素進(jìn)行空間分布模型擬合，并根據(jù)不同的擬合結(jié)果利用ArcGIS 10.0 軟件進(jìn)行插值分析。利用普通克里格插值對(duì)Cd、Cr兩種元素在表、深層土壤中的水平分異特征進(jìn)行模擬，普通克里格插值結(jié)果的平均值分別為–0.000 03 (表層Cd)、0.000 14(深層Cd)、0.027 3(表層Cr)、0.067 3(深層Cr)，均接近于0；標(biāo)準(zhǔn)均方根誤差分別為1.001 3(表層Cd)、0.974 2(深層Cd)、0.892 1(表層Cr)、0.953 1(深層Cr)，均比較接近于1，表明普通克里格插值效果較好。由圖5可知，表層Cd元素的水平空間分布格局與成土母質(zhì)中Cd元素的水平空間分布格局總體上較為相似，Cd含量在泥砂質(zhì)湖積物母質(zhì)區(qū)域明顯低于泥砂質(zhì)河谷沉積物母質(zhì)區(qū)域；但表層和成土母質(zhì)中Cd含量的空間分異強(qiáng)度存在差異，與深層成土母質(zhì)中Cd空間分布相比，表層Cd含量空間分布圖中圖斑面積較小，并且相對(duì)零散，表現(xiàn)出相對(duì)顯著的小尺度變異，說(shuō)明表層土壤中Cd空間分布受到了一定的外在因素影響。Cr在表層土壤中的水平分布格局與在成土母質(zhì)中的水平分布格局相似度較高，進(jìn)一步說(shuō)明了Cr元素主要受成土母質(zhì)的影響。

2) 表層土壤與成土母質(zhì)中重金屬含量的定量分析。為了對(duì)表層土壤和成土母質(zhì)中土壤重金屬含量進(jìn)行相關(guān)性分析，本研究利用ArcGIS10.0軟件對(duì)深層兩種元素的柵格圖進(jìn)行提取分析，得到對(duì)應(yīng)表層采樣點(diǎn)位置的深層重金屬含量數(shù)據(jù)。表3相關(guān)系數(shù)表明兩種重金屬元素的表層與成土母質(zhì)中的重金屬含量均表現(xiàn)為在＜0.01水平上顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.167(Cd )、0.639(Cr )。說(shuō)明表層兩種元素含量都受到成土母質(zhì)的影響，但Cd元素較Cr元素受成土母質(zhì)影響相對(duì)較小。此外，表層兩種元素含量均值在泥砂質(zhì)湖積物母質(zhì)區(qū)域明顯低于泥砂質(zhì)河谷沉積物母質(zhì)區(qū)域，和上文表層、深層土壤重金屬空間分布格局對(duì)比分析結(jié)果相一致。單因素方差分析中Sig.(方差齊性檢驗(yàn))＞0.05，通過(guò)了方差齊性檢驗(yàn)，表明可以進(jìn)入下一步分析；Sig.(單因素方差分析)＜0.05，表明觀測(cè)變量和控制變量之間存在顯著關(guān)系。本研究中表層兩種元素Sig.(方差齊性檢驗(yàn)顯著性)分別為0.627和0.975，Sig.(單因素方差分析顯著性)均為0.00，說(shuō)明不同成土母質(zhì)對(duì)表層兩種重金屬含量產(chǎn)生了顯著的影響。總體而言，相關(guān)性分析和單因素方差分析從縱向和橫向的角度分別闡明了表層兩種重金屬含量主要受成土母質(zhì)的影響，其中成土母質(zhì)對(duì)表層Cr元素影響更大。

3.3.2 其他相關(guān)因素 1) 土壤類型。利用SPSS19.0軟件進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)分析，得到肇源縣不同土壤類型中表、深層重金屬含量差均值(表4)，Cd_cz在各種土類中的均值大小順序?yàn)椋蝴}土＞沼澤土＞草甸土＞堿土＞黑鈣土＞新積土＞風(fēng)沙土，除了新積土和風(fēng)沙土中Cd_cz均值較低，其他土類Cd_cz均值比較相近。由于新積土樣點(diǎn)較少，偶然性可能較大，在此不做探討。Cr_cz在不同土壤類型中的均值大小順序?yàn)椋赫訚赏粒静莸橥粒拘路e土＞黑鈣土＞風(fēng)沙土＞鹽土＞堿土。其中沼澤土和草甸土中的Cr_cz均值較高，草甸土中Cr_cz均值較高可能與受到外部其他因素的影響有關(guān)，而沼澤土中Cr_cz均值可能與表層Cr易遷移匯集于江河和地勢(shì)低洼區(qū)域有關(guān)。

圖5 研究區(qū)表層土壤和成土母質(zhì)重金屬含量空間分布

表3 研究區(qū)表層土壤重金屬含量及其與成土母質(zhì)重金屬含量相關(guān)系數(shù)

注： *表示在＜0.05水平(單側(cè))顯著相關(guān)，**表示在＜0.01水平(單側(cè))顯著相關(guān)；下同。

雖然Cr_cz和Cd_cz均值在不同的土類中確實(shí)存在差異，但不能直接說(shuō)明Cr_cz和Cd_cz受土壤類型影響，為了深入探討土壤類型與Cr_cz、Cd_cz的關(guān)系，使研究更具精確性和科學(xué)性，本研究對(duì)Cr_cz、Cd_cz進(jìn)行插值后與土壤類型圖進(jìn)行疊加分析。普通克里格插值結(jié)果的平均值分別為0.031 6和0.000 007，均接近于0，標(biāo)準(zhǔn)均方根誤差分別為0.965 628 5和1.001 31，均較接近于1，說(shuō)明普通克里格插值效果比較好。從圖6A研究區(qū)中東部Cd_cz均值的空間分布圖與土壤類型圖疊加，發(fā)現(xiàn)二者在中東部區(qū)域具有較好的吻合性，中東部鹽土、沼澤土以及草甸土中Cd_cz均值較高，黑鈣土中Cd_cz均值較低，其分布與各種土類Cd_cz均值含量高低有較強(qiáng)的一致性，說(shuō)明中東部Cd_cz值的空間分布主要受土壤類型的影響，而西部以及西南部重金屬流失較為厲害，與土壤類型的關(guān)系不明顯；從圖6B研究區(qū)Cr_cz均值的空間分布圖與土壤類型圖疊加，發(fā)現(xiàn)二者在整個(gè)區(qū)域具有較好的吻合性，整體Cr_cz值較高的區(qū)域都在沼澤土和草甸土中，而黑鈣土和堿土中Cr_cz值較低，同時(shí)和整個(gè)區(qū)域Cr_cz均值有較強(qiáng)的一致性，說(shuō)明整個(gè)研究區(qū)Cr_cz均值的空間分布主要受土壤類型的影響。

圖6 研究區(qū)表層土壤和成土母質(zhì)重金屬差值空間分布

表4 研究區(qū)不同土壤類型表層與成土母質(zhì)重金屬含量差均值(mg/kg)

2) 土地利用類型。研究區(qū)主要土地利用類型表、深層重金屬含量差值統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)圖7。重金屬Cd、Cr表層、深層含量差值均在水域及水利設(shè)施用地中最大，在其他3種主要土地利用類型中，重金屬Cd表層、深層含量差值幾乎保持一致；在耕地和草地中，重金屬Cr表層、深層含量差值基本保持一致，但是略高于其他土地中的含量差值。因此，在土地利用類型中，只有水域及水利設(shè)施對(duì)重金屬含量產(chǎn)生了一定的影響，而另外3種土地利用類型對(duì)重金屬含量的影響相對(duì)較小。水域及水利設(shè)施用地在研究區(qū)內(nèi)主要是內(nèi)陸灘涂、河流水面和坑塘水面，這些水域及水利設(shè)施用地可能影響表層土壤重金屬Cd和Cr的累積。

3) 地形及土壤性質(zhì)。重金屬流失嚴(yán)重區(qū)域主要是由遷移導(dǎo)致的，為了更精確地分析重金屬流失嚴(yán)重區(qū)域表層重金屬的影響因素，選取上文Cd_cz、Cr_cz空間分布圖中重金屬流失嚴(yán)重區(qū)域的樣點(diǎn)(456個(gè))進(jìn)行研究。本研究通過(guò)ArcGIS10.0 軟件直接從研究區(qū)DEM數(shù)據(jù)中提取主要地形指標(biāo)因子，包括高程、坡度、坡向、曲率，利用SPSS19.0 軟件對(duì)Cd_cz、Cr_cz和主要的地形指標(biāo)、土壤有機(jī)質(zhì)、pH等指標(biāo)分別對(duì)整個(gè)研究區(qū)和重金屬流失嚴(yán)重區(qū)域進(jìn)行相關(guān)性分析。

表5數(shù)據(jù)顯示，從整個(gè)研究區(qū)來(lái)看，Cd_cz、Cr_cz與有機(jī)質(zhì)呈顯著正相關(guān)，與pH呈顯著負(fù)相關(guān)；在地形指標(biāo)因子中，坡向?qū)d_cz略有影響，而高程、坡度以及曲率對(duì)Cd_cz幾乎無(wú)影響；曲率對(duì)Cr_cz略有影響，其他地形因子對(duì)Cr_cz影響較小。重金屬流失嚴(yán)重區(qū)域較整個(gè)研究區(qū)而言，Cd_cz和有機(jī)質(zhì)、pH的相關(guān)性較低；在地形指標(biāo)中，高程和坡向的相關(guān)性增強(qiáng)；Cr_cz和有機(jī)質(zhì)、pH的相關(guān)性提高，而各類地形因子影響較小。綜上，不同尺度下的地形指標(biāo)、有機(jī)質(zhì)、pH與Cr_cz、Cd_cz相關(guān)性存在明顯的差異。重金屬流失嚴(yán)重區(qū)域，Cd_cz的影響因素復(fù)雜，該區(qū)域有機(jī)質(zhì)含量較低導(dǎo)致Cd_cz均值較低；地勢(shì)高的區(qū)段，Cd_cz均值明顯較低，可能和表層Cd元素向下遷移有關(guān)；而坡向可能是通過(guò)影響植被的生長(zhǎng)來(lái)影響Cd的遷移及累積(本研究區(qū)坡向超過(guò)180o，主要為背光坡，背光坡植被長(zhǎng)勢(shì)明顯低于向光坡)。Cr_cz受地形因素影響在下降，受有機(jī)質(zhì)和pH的影響在增強(qiáng)，說(shuō)明表層Cr的流失與地形的關(guān)系不大，主要與土壤有機(jī)質(zhì)和pH相關(guān)。經(jīng)測(cè)定，該區(qū)域的有機(jī)質(zhì)和pH分別是整個(gè)研究的0.82倍和1.06倍，因此可以認(rèn)為，表層Cr的流失主要受有機(jī)質(zhì)和pH的影響。

圖 7 主要土地利用類型表層土壤和成土母質(zhì)重金屬含量差值統(tǒng)計(jì)圖

表5 表層土壤重金屬含量差值與各類指標(biāo)的相關(guān)分析

4) 主干道。據(jù)相關(guān)研究可知，重金屬污染隨著與公路距離的增加而降低，污染集中在道路200 m范圍內(nèi)[21]。為分析主干道對(duì)重金屬含量的影響范圍，本研究對(duì)道路分別以50、100、200、300、400、500、1 500 m建立緩沖區(qū)，提取緩沖區(qū)范圍內(nèi)的樣點(diǎn)(共127個(gè))進(jìn)行分析。

為了排除樣點(diǎn)所受異常因素的影響，在相同緩沖區(qū)內(nèi)取相應(yīng)的樣點(diǎn)，計(jì)算數(shù)據(jù)的均值以及樣點(diǎn)到主干道的平均歐氏距離。在Orgin9.0 軟件中獲取表層重金屬Cd、Cr的含量以及Cd_cz、Cr_cz和距主干道距離的關(guān)系圖。如圖8A顯示，在緩沖區(qū)范圍內(nèi)，表層Cd含量的變化趨勢(shì)和Cd_cz均值的變化趨勢(shì)一致，說(shuō)明表層Cd含量的變化主要受主干道的影響，在距離主干道0 ~ 600 m內(nèi)，Cd含量和Cd_cz均值變化幅度較大，其中距離主干道150 m范圍內(nèi)，Cd含量隨距離逐步增加，之后Cd含量分別在240 m和360 m出現(xiàn)拐點(diǎn)，表明表層Cd的空間分布在局部受主干道的影響較大。如圖8B顯示，在緩沖區(qū)范圍內(nèi)，表層Cr含量在距主干道0 ~ 440 m波動(dòng)較大，但這不能說(shuō)明表層Cr含量受主干道的影響，可能還與該區(qū)域本底背景值波動(dòng)較大有關(guān)。為了進(jìn)一步分析Cr_cz均值隨著距主干道距離增大的變化趨勢(shì)，在距主干道<80 m時(shí)，Cr_cz均值逐步增加，距主干道距離>80 m后，Cr_cz值波動(dòng)較為平緩，說(shuō)明表層Cr含量分布在距主干道80 m范圍內(nèi)受到影響。總體而言，主干道對(duì)表層重金屬Cd和Cr的空間分布都產(chǎn)生了一定的影響，但在影響效應(yīng)上存在差別。同時(shí)，該結(jié)果為進(jìn)一步探究主干道對(duì)重金屬空間分布的影響提供了指導(dǎo)。

圖8 距主干道距離與表層土壤和成土母質(zhì)重金屬差值變化關(guān)系

5) 行政村點(diǎn)。行政村點(diǎn)分布較為廣泛，可能會(huì)對(duì)整個(gè)研究區(qū)重金屬含量空間分布產(chǎn)生影響。因此，本研究對(duì)所有采樣點(diǎn)到最近行政村點(diǎn)的距離做統(tǒng)計(jì)分析。由于樣點(diǎn)過(guò)多以及外部因素的干擾，難以找出對(duì)應(yīng)的函數(shù)關(guān)系，因此分別以距行政村100、200，…，2 500、3 000 m為劃分標(biāo)準(zhǔn)，取各個(gè)范圍內(nèi)的樣點(diǎn)，計(jì)算其含量均值以及到最近行政村的平均歐氏距離；然后，利用SPSS19.0 對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸分析，得出肇源縣重金屬Cd_cz和Cr_cz均值與距行政村距離的函數(shù)關(guān)系。結(jié)果顯示，它們的函數(shù)擬合值(2)都較低，分別是0.269 83和0.382 29。進(jìn)一步分析認(rèn)為，研究區(qū)的Cd_cz和Cr_cz均值和距行政村距離遠(yuǎn)近的規(guī)律性較差。Cd_cz和Cr_cz值總體上分別在0.0125和5上下波動(dòng)，說(shuō)明表層兩種重金屬都存在富集狀況，但富集程度較低，受外界因素干擾較小。其中，Cd_cz值較小且在距離行政村點(diǎn)0 ~ 280 m內(nèi)呈遞增趨勢(shì)(圖9A)，Cr_cz值在距行政村點(diǎn)不同距離的變化比較復(fù)雜，沒(méi)有明顯規(guī)律(圖9B)，說(shuō)明表層Cd的空間分布受到了人為干擾，但僅僅在一定距離下受到人為干擾的可能相對(duì)來(lái)說(shuō)較為顯著，而表層Cr的空間分布幾乎不受生活垃圾、污水排放、燃燒取暖等干擾。

圖9 距行政村距離與表層土壤和成土母質(zhì)重金屬差值函數(shù)關(guān)系

4 結(jié)論

1) 肇源縣表層土壤Cd和Cr含量略高于松嫩平原表層土壤背景值。表層土壤Cr元素的水平空間變異表現(xiàn)出較為明顯的結(jié)構(gòu)性，而Cd元素表現(xiàn)出較為明顯的隨機(jī)性；兩種元素的水平空間分布均表現(xiàn)出較為明顯的各向異性，均在45°(東北-西南)和135°(東南-西北)方向上表現(xiàn)出強(qiáng)烈的空間變異結(jié)構(gòu)性。

2) 表層土壤與成土母質(zhì)中Cd、Cr的空間分布格局及含量特征表明，成土母質(zhì)是表層土壤中兩種元素的最主要物質(zhì)來(lái)源，對(duì)兩種元素的水平空間分布影響最為顯著。

3) 在成土過(guò)程及土地利用過(guò)程中成土母質(zhì)類型、土壤類型、土地利用類型和pH也對(duì)表層土壤中Cd、Cr的含量及水平空間分布產(chǎn)生了一定程度的影響。表層Cd含量在主干道兩側(cè)800 m范圍內(nèi)，Cr含量在主干道兩側(cè)80 m內(nèi)表現(xiàn)出明顯的空間變異；在距農(nóng)村居民點(diǎn)280 m范圍內(nèi)，表層土壤Cd含量產(chǎn)生一定程度的富集；表層土壤Cr元素流失還受有機(jī)質(zhì)、pH等因素的影響。

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Influential Factors of Spatial Distribution of Cd and Cr in Regional Soils

ZHANG Hui, MA Xinpeng*, SHI Xiaolei, SUI Hongjun, SU Hang, YANG Huan

(College of Resources and Environmental Sciences, Northeast Agricultural University, Harbin 150030, China)

Influential factors of spatial variabilities and distributions of Cd and Cr were analyzed in topsoils of Zhaoyuan County, a major agricultural county. The results showed that the average concentrations of Cd and Cr in topsoils were 0.078 mg/kg and 46.006 mg/kg, respectively, slightly higher than those of the Songnen Plain; the ratios of nugget/sill were 0.432 for Cd and 0.227 for Cr, respectively, indicating a moderate spatial autocorrelation for Cd and a strong one for Cr. Anisotropy analyses suggested that the spatial autocorrelation of Cd and Cr were dependent on the direction, and there were the most obvious spatial autocorrelation in 45°(northeast-southwest) and 135°(southeast-northwest) direction. Correlation coefficients of Cd and Cr between topsoil and parental material were 0.167 and 0.639, respectively (<0.01). Variance analyses of Cd and Cr in topsoils under different parent materials showed thatvalues were 0.627 and 0.975, respectively, indicated that the spatial distributions of Cd and Cr were dominated by parent material, while also affected by soil type and pH value, land use type and cover type.

Heavy metals; Cd; Cr; Spatial distribution; Influential factors

黑龍江省博士后基金項(xiàng)目(LBH-Z12032)資助。

(xinpeng_ma@163.com)

張慧(1976—)，女，山東金鄉(xiāng)人，博士，副教授，研究方向?yàn)橥恋刭|(zhì)量和土地利用。E-mail: 2003zhanghui@163.com

10.13758/j.cnki.tr.2018.05.019

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