測污激光雷達(dá)探測氣溶膠消光特性和?ngstr?m指數(shù)

王 杰，陳亞峰，劉秋武，楊 杰，黃 見，胡順星

(1.中國科學(xué)院 安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所 中國科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，合肥 230031；2.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 研究生院科學(xué)島分院，合肥 230026)

引 言

大氣氣溶膠是大氣環(huán)境中組成復(fù)雜、危害較大的污染物之一,一直是當(dāng)今大氣科學(xué)和環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域的重要研究內(nèi)容[1-2]。激光雷達(dá)因?yàn)榫哂袝r(shí)空分辨率高以及測量精度高等特點(diǎn)，成為探測氣溶膠分布的一種重要的主動(dòng)遙感工具[3-5]。目前用于探測大氣氣溶膠的激光雷達(dá)主要是米散射激光雷達(dá)和偏振激光雷達(dá)，米散射激光雷達(dá)可以獲得氣溶膠粒子的空間相對分布[6-7]，偏振激光雷達(dá)可以獲得氣溶膠粒子的非球形特征[8-9]。而多波長的激光雷達(dá)系統(tǒng)不僅可以獲得不同波長的氣溶膠消光系數(shù)，并且可以依據(jù)不同波長的氣溶膠消光系數(shù)算出表征粒子特性的?ngstr?m指數(shù)等特性。

CHI等人用研制的532nm和1064nm的雙波長米散射激光雷達(dá)探測大氣氣溶膠消光特性[10]。DI等人利用多波長激光雷達(dá)(355nm,532nm,1064nm)探測多種天氣氣溶膠光學(xué)特性[11]。本文中所介紹的污染氣體探測激光雷達(dá)是中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所從2012年開始研發(fā)的新一代測污雷達(dá)[12-14]，利用該激光雷達(dá)對安徽淮南上空的大氣進(jìn)行探測，然后分析安徽淮南大氣的氣溶膠消光特性、能見度和?ngstr?m指數(shù)變化規(guī)律。

1 測污激光雷達(dá)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)

該測污激光雷達(dá)系統(tǒng)包含4個(gè)激光發(fā)射波長，分別是300.05nm,301.5nm,448.1nm和446.6nm，其中探測二氧化硫的波長對為λ1,on=300.05nm和λ1,off=301.5nm，探測二氧化氮的波長對為λ2,on=448.1nm和λ2,off=446.6nm。系統(tǒng)主要由激光發(fā)射、信號接收和信號采集及系統(tǒng)控制三大主要部分組成，其具體系統(tǒng)結(jié)構(gòu)框圖如圖1所示。圖中BBO(barium boron oxide)為偏硼酸鋇,PMT(photomultiplier)是光電倍增管。

Fig.1 Block diagram of monitoring pollutants lidar

系統(tǒng)采用2臺固體Nd∶YAG激光器抽運(yùn)4臺染料激光器方式產(chǎn)生所需波長，2臺Nd∶YAG激光器交替產(chǎn)生10Hz基頻1064nm激光束,基頻光1064nm激光束經(jīng)過倍頻晶體產(chǎn)生532nm的激光，然后，532nm激光與剩余的1064nm激光同時(shí)穿過三倍頻晶體產(chǎn)生355nm的激光，這樣，2臺固體Nd∶YAG激光器產(chǎn)生了4束激光。其中兩束交替出射的355nm激光分別去抽運(yùn)兩臺染料激光器，分別產(chǎn)生446.6nm作為弱吸收波長λ2,off和448.1nm作為強(qiáng)吸收波長λ2,on，用來測量邊界層大氣二氧化氮濃度的分布。另外兩束交替出射的532nm激光分別去抽運(yùn)兩臺染料激光器，分別產(chǎn)生600.1nm和603nm的激光束，600.1nm和603nm的激光束,再分別經(jīng)過BBO晶體進(jìn)行倍頻，產(chǎn)生300.05nm作為強(qiáng)吸收波長λ1,on和301.5nm作為弱吸收波長λ1,off，用來測量邊界層的大氣二氧化硫。這樣探測二氧化硫和二氧化氮的激光束已經(jīng)獲得。

446.6nm的激光經(jīng)過半波片后和448.1nm激光經(jīng)合束和伽利略式擴(kuò)束器6倍擴(kuò)束，導(dǎo)入45°轉(zhuǎn)向鏡。301.5nm的激光也經(jīng)過半波片后和300.05nm激光經(jīng)合束和伽利略式擴(kuò)束器6倍擴(kuò)束，也導(dǎo)入45°轉(zhuǎn)向鏡。然后這4束激光一起經(jīng)過3維掃描子系統(tǒng)的兩塊大口徑平面鏡射向大氣中，4束波長的光經(jīng)過傳輸路徑上的大氣分子和大氣氣溶膠所吸收和散射，大氣后向散射光被350mm的3維近牛頓式掃描望遠(yuǎn)鏡接收。通過計(jì)算機(jī)改變3維掃描系統(tǒng)的電機(jī)轉(zhuǎn)動(dòng)位置，可以改變激光發(fā)射的方向，從而實(shí)現(xiàn)對大氣的水平、垂直和不同角度空間的探測。為了減小大氣背景噪聲的干擾,在望遠(yuǎn)鏡后面采用小孔光闌限制視場角為0.2mrad～2mrad。然后通過一根芯徑為1.5mm的傳能光纖導(dǎo)入準(zhǔn)直透鏡進(jìn)行準(zhǔn)直，準(zhǔn)直后的光經(jīng)過分光系統(tǒng)將信號分成SO2通道和NO2通道，兩個(gè)通道上分別加有相對應(yīng)的濾光片和衰減片，兩通道的信號分別被對應(yīng)的PMT轉(zhuǎn)換為電信號，然后由模/數(shù)(analog/digital,A/D)數(shù)據(jù)采集卡記錄并將數(shù)據(jù)儲(chǔ)存在計(jì)算機(jī)中，最后由計(jì)算機(jī)進(jìn)行處理和顯示，系統(tǒng)的主要參量如表1所示。

Table 1 Specification of monitoring pollutants lidar

2 測污激光雷達(dá)數(shù)據(jù)處理與反演

激光脈沖經(jīng)過大氣傳輸后，接收到的散射信號Pz符合激光雷達(dá)方程，其一般形式如下所示：

(1)

式中，Pz(z,λ0)為激光雷達(dá)接收距離z處的大氣后向散射回波信號(W)；C為激光雷達(dá)系統(tǒng)常數(shù)(W·km3·sr)；α(z,λ0),β(z,λ0)分別為距離z處大氣總的消光系數(shù)(km-1)和后向散射系數(shù)(km-1·sr-1)，若將大氣中氣體分子和氣溶膠粒子分開加以考慮，則α(z,λ0)=αm(z,λ0)+αa(z,λ0)，β(z,λ0)=βm(z,λ0)+βa(z,λ0)，其中αm(z,λ0)和βm(z,λ0)分別為距離z處空氣分子的消光系數(shù)(km-1)和后向散射系數(shù)(km-1·sr-1)，αa(z,λ0)和βa(z,λ0)分別為z處大氣氣溶膠的消光系數(shù)(km-1)和后向散射系數(shù)(km-1·sr-1)。該測污激光雷達(dá)主要是探測大氣中的SO2和NO2，因此在測量大氣污染氣體的情況下，大氣的消光系數(shù)可寫成表達(dá)式α(z,λ0)=αg(z,λ0)+N(z)σ(λ0)，其中N(z)為待測氣體的分子數(shù)密度，σ(λ0)為待測氣體的吸收截面，N(z)σ(λ0)為待測氣體對激光的消光系數(shù)，αg(z,λ0)大氣中除待測氣體外的其它大氣成分對激光的消光系數(shù)。若N(z)σ(λ0)小于或遠(yuǎn)小于αg(z,λ0)，則大氣波動(dòng)帶來的影響就很大。在這種情況下，大氣的微小波動(dòng)就會(huì)引起污染物濃度的很大變化。但從另外一方面考慮，如果N(z)σ(λ0)≥αg(z,λ0)，則污染氣體的消光系數(shù)不能忽略。在該測污激光雷達(dá)中，假設(shè)3種氣體的體積分?jǐn)?shù)都為40×10-9，則二氧化硫和二氧化氮以及臭氧相對應(yīng)波長的吸收截面和消光系數(shù)如表2所示。

Table 2 Molecular extinction coefficient of three kinds of atmospheric pollutants at the corresponding wavelength

從表中可以看出,當(dāng)3種氣體體積分?jǐn)?shù)都為40×10-9時(shí)，SO2,NO2和O3對301.5nm的激光消光比較接近，而實(shí)際情況是SO2的體積分?jǐn)?shù)低于40×10-9，NO2的體積分?jǐn)?shù)接近40×10-9，O3的體積分?jǐn)?shù)高于40×10-9，因此在算氣溶膠消光系數(shù)時(shí)，SO2和NO2的影響可以忽略不計(jì)，而O3需要依據(jù)實(shí)際體積分?jǐn)?shù)去考慮其影響。

2.1 水平消光系數(shù)及能見度

由于該系統(tǒng)進(jìn)行水平探測時(shí)，氣溶膠的消光系數(shù)遠(yuǎn)大于其他分子的消光系數(shù)，在進(jìn)行數(shù)據(jù)處理的時(shí)候可以用斜率法，則消光系數(shù)可表示為[15]:

(2)

式中,X(z)=Pz(z,λ0)z2。斜率法忽略了激光雷達(dá)接收的回波信號中的小尺度的起伏，算出的是一段均勻大氣的消光系數(shù)。確定了水平大氣消光系數(shù)αh,則可以求得大氣水平能見度Vm。根據(jù)能見度理論，均勻大氣條件下的大氣能見度方程為：

(3)

式中，q是系數(shù)，其取值取決于不同的能見度Vm，常用的是KRUSE等人給出的值。當(dāng)能見度良好時(shí),q=1.6;當(dāng)能見度一般時(shí),q=1.3;當(dāng)能見度較差時(shí);q=0.585Vm1/3。

2.2 垂直氣溶膠消光系數(shù)

對于垂直的大氣消光系數(shù)的探測，由于不同高度上氣溶膠的消光系數(shù)變化很大，當(dāng)達(dá)到一定高度后，氣溶膠消光系數(shù)和大氣空氣分子的消光系數(shù)在同一個(gè)數(shù)量級上，此時(shí)氣溶膠和空氣分子的后向散射系數(shù)、消光系數(shù)要分開處理，可以使用Fernald積分法處理數(shù)據(jù)。Fernald積分法是激光雷達(dá)方程各種反演方法中具有代表性也是最常用的一種方法。

在激光雷達(dá)方程(1)式中，空氣分子的后向散射系數(shù)βm(z，λ0)和消光系數(shù)αm(z,λ0)可由標(biāo)準(zhǔn)大氣模式通過瑞利散射理論計(jì)算得到。在利用Fernald方法反演大氣氣溶膠后向散射系數(shù)時(shí)，需要假設(shè)空氣分子消光后向散射比為S2和氣溶膠消光后向散射比S1, 其S2=αm(z,λ0)/βm(z,λ0)=8π/3[16]，氣溶膠消光后向散射比S1=αa(z,λ0)/βa(z,λ0)，假設(shè)S1為一不隨高度變化的常數(shù)，中國大氣氣溶膠雷達(dá)比在40～55[17]間變化，這里取S1=50sr。

由于Fernald方法的前向積分比較發(fā)散，一般使用后向積分，其后向積分分解式如下式所示[14]，對于標(biāo)定高度zc的選取，一般在對流層頂附近，可通過選取近乎不含氣溶膠的清潔大氣層所在的高度來確定。

(4)

2.3 氣溶膠?ngstr?m指數(shù)

?ngstr?m指數(shù)是最常用的大氣污染指數(shù)，其與大氣氣溶膠的平均半徑有著密切的關(guān)系。一般情況下，?ngstr?m指數(shù)在0～4.0之間變化，當(dāng)?ngstr?m指數(shù)接近于4時(shí)，氣溶膠粒子半徑很小，激光與氣溶膠作用接近分子散射的情況；當(dāng)?ngstr?m指數(shù)接近于0時(shí)，氣溶膠粒子半徑很大，此時(shí)氣溶膠粒子的半徑遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于入射的激光波長。對于多波長系統(tǒng)，依據(jù)算出的不同波長的后向散射系數(shù)可以算出?ngstr?m指數(shù)，其表達(dá)式如下所示：

(5)

式中,βa,λ1(z)和βa,λ2(z)分別表示不同波長λ1,λ2對應(yīng)的氣溶膠的后向散射系數(shù)。

3 數(shù)據(jù)處理與分析

該測污激光雷達(dá)目前位于安徽淮南大氣科學(xué)研究院內(nèi)，自建成以來，長期堅(jiān)持對污染氣體的常規(guī)監(jiān)測，積累了大量的數(shù)據(jù)，利用該激光雷達(dá)在同一天既進(jìn)行水平測量又進(jìn)行垂直測量。對于獲取的信號，為了提高信噪比，每組信號各6000個(gè)脈沖(對應(yīng)的采集時(shí)間為10min)平均而成。對采集的數(shù)據(jù)進(jìn)行處理可以得到水平大氣消光系數(shù)及大氣能見度，同時(shí)也可得到垂直氣溶膠消光系數(shù)及?ngstr?m指數(shù)的分布。

3.1 水平數(shù)據(jù)處理與分析

2016-11-01T19:47～20：36利用該激光雷達(dá)對安徽淮南大氣研究院內(nèi)的大氣進(jìn)行了水平觀測實(shí)驗(yàn)。圖2中給出了2016-11-01T19:47，測污激光雷達(dá)測量的大氣水平后向散射回波信號ln[P(z)z2]和距離z的關(guān)系曲線。從圖2中可以看出，在0.8km到2.4km的范圍內(nèi),ln[P(z)z2]與z呈現(xiàn)很好的線性關(guān)系。由于300.05nm和448.1nm分別對應(yīng)二氧化硫和二氧化氮的強(qiáng)吸收線，為了盡量減小二氧化氮和二氧化硫的影響，因此選擇301.5nm和446.6nm來反演水平的大氣消光系數(shù)。從圖3中的擬合曲線可以看出，在0.8km～2.4km的范圍內(nèi),ln[P(z)z2]與z呈現(xiàn)很好的線性關(guān)系，擬合直線斜率的一半即為301.5nm和446.6nm波長對應(yīng)的大氣水平消光系數(shù)α301.5=0.520km-1和α446.6=0.383km-1。通過計(jì)算得到301.5nm和446.6nm兩波長對應(yīng)的大氣水平能見度Rv分別為16.47km和13.39km。

Fig.2 Relationship between echo signal ln[P(z)z2] and distancezof atmospheric horizontal

Fig.3 The fitting curve of echo signal ln[P(z)z2] and distancezof atmospheric horizontal at 301.5nm and 446.6nm

圖4中給出了2016-11-01T19:47～20:36用該激光雷達(dá)所測量的數(shù)據(jù)計(jì)算出的301.5nm和446.6nm兩個(gè)波長對應(yīng)的大氣水平能見度。從圖中可以看出，隨著大氣的波動(dòng)，雖然兩個(gè)波長對應(yīng)的大氣水平能見度變化幅度不一樣，但是兩個(gè)波長對應(yīng)的大氣水平能見度在一定程度上保持一致性。根據(jù)當(dāng)時(shí)氣象站發(fā)布的19:00和20:00兩個(gè)時(shí)刻能見度分別為14.8km和11.4km，說明反演結(jié)果的準(zhǔn)確性，本文中所介紹的激光雷達(dá)能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測能見度的變化。

Fig.4 The atmospheric level of visibility at 301.5nm and 446.6nm changes with time

3.2 垂直數(shù)據(jù)處理與分析

Fig.5 Spatial and temporal distribution of aerosol extinction profile and corresponding ?ngstr?m index

a—aerosol extinction profile at 446.6nm b—aerosol extinction profile at 301.5nm c—?ngstr?m index

2016-11-01T21:10～22:20利用該激光雷達(dá)對安徽淮南大氣研究院內(nèi)的大氣進(jìn)行了垂直觀測實(shí)驗(yàn)。圖5a為根據(jù)21:10～22:20所得數(shù)據(jù)反演出的301.5nm波長氣溶膠的垂直消光系數(shù)廓線，圖5b為根據(jù)21:10～22:20所得數(shù)據(jù)反演出的446.6nm波長氣溶膠的垂直消光系數(shù)廓線。從圖中可以看出，隨時(shí)間的變化，301.5nm和446.6nm分別反演出的氣溶膠垂直消光廓線變化趨勢基本一致，說明這段時(shí)間3km以下大氣趨于平穩(wěn)。另外，對于同一時(shí)刻，301.5nm和446.6nm相對應(yīng)的氣溶膠垂直消光廓線變化趨勢也基本相同，說明反演出的數(shù)據(jù)比較準(zhǔn)確。圖5c為根據(jù)21:10～22:20所得數(shù)據(jù)算出的?ngstr?m指數(shù)，從圖中可以看出?ngstr?m指數(shù)隨著時(shí)間的推移有所變化，但其空間變化趨勢相同。

圖6為2016-11-01T21:10所得數(shù)據(jù)反演出的301.5nm和446.6nm波長的氣溶膠消光系數(shù)和對應(yīng)的?ngstr?m指數(shù)。從圖中可以看出，兩波長的消光系數(shù)趨勢基本一致，用兩波長算出來的?ngstr?m指數(shù)在1.2km～2.8km的范圍內(nèi)波動(dòng)較大，從1.2km～1.5km之間?ngstr?m指數(shù)逐漸增大，氣溶膠粒子半徑逐漸減小，從1.5km～2.3km之間?ngstr?m指數(shù)比較穩(wěn)定在2附近波動(dòng)，氣溶膠粒子半徑在這一段區(qū)間內(nèi)比較穩(wěn)定。從2.3km～2.8km之間?ngstr?m指數(shù)逐漸減小，氣溶膠粒子變大，可能有兩個(gè)因素造成的，首先由于3km以下左右的近地面層，受人為源和自然源影響最大，以及風(fēng)的影響，活躍的對流層會(huì)使得部分氣溶膠粒子向更遠(yuǎn)的高度蔓延，另外隨著高度增加，激光雷達(dá)的回波信號信噪比減小，而?ngstr?m指數(shù)對于信噪比比較敏感，在高處會(huì)存在一定的誤差。

Fig.6 Aerosol extinction profile and corresponding ?ngstr?m index at 2016-11- 01T21:10

4 結(jié) 論

利用中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所研制的污染氣體探測激光雷達(dá)回波數(shù)據(jù)，以斜率法反演了301.5nm和446.6nm在水平方向上的大氣消光系數(shù)及能見度，以Fernald方法反演了301.5nm和446.6nm在垂直方向上的氣溶膠消光系數(shù)和?ngstr?m指數(shù)。結(jié)果表明，水平方向上，301.5nm和446.6nm的大氣消光系數(shù)和能見度隨時(shí)間變化均保持一致性；垂直方向上，301.5nm和446.6nm氣溶膠消光系數(shù)隨時(shí)空變化趨勢相同，?ngstr?m指數(shù)隨著時(shí)間的推移有所變化，但空間變化趨勢相同。在接下來的工作中需要將O3對氣溶膠消光系數(shù)的影響考慮進(jìn)去，更準(zhǔn)確地反演出氣溶膠消光系數(shù)和?ngstr?m指數(shù)的分布，進(jìn)一步可以修正氣溶膠對反演SO2和NO2的影響。