InAs/GaAs量子點1.3μm單光子發射特性?

張志偉 趙翠蘭? 孫寶權

1)(內蒙古民族大學物理與電子信息學院,通遼 028043)

2)(中國科學院半導體研究所,半導體超晶格國家重點實驗室,北京 100083)

(2018年8月24日收到;2018年9月26日收到修改稿)

1 引 言

由于光通信波段單光子源在光纖傳輸中的優勢,研制該波段半導體單量子點單光子源得到了格外的重視[1?8].目前在自組織半導體量子點體系中,InP基的InAs/InP單量子點可以制備出光通信波段中O帶和C帶的單光子源.但是由于形成分布布拉格反射鏡(distributed Bragg ref l ector,DBR)的兩種半導體材料InP和InGaAsP的折射率差比較小,導致很難形成高品質因子的DBR微腔,從而影響單光子發射的提取效率[9,10].對應GaAs基的InGaAs量子點,Olbrich等[11]將InGaAs量子點嵌入應力緩沖層中,從而將量子點的發光波長紅移到大于1μm.Seravalli等[12]研究了InAs量子點/InxGa1?xAs限制層/GaAs襯底結構,發現通過改變InAs和InxGa1?xAs層的失配度以及調節InxGa1?xAs層的組分,可以實現量子點發光波長范圍為1300—1550 nm的調節.另外,Ozaki等[13]制備了雙層InAs量子點,其中包括種子層(seed layer)和有效量子點層(active layer)以及兩層之間的GaAs空間層.通過調節外延過程中種子層的生長溫度、InAs的沉積量和空間層的厚度等參數,可以降低種子層量子點的密度,從而將多余的應力釋放到有效層使得有效層量子點的尺寸變大,量子點發光波長實現紅移.但是該小組生長的量子點密度特別大,難以通過微區光譜分離出單個量子點譜線.目前,關于低密度雙層量子點在光通信波段單光子源的報道卻很少,因為耦合量子點需要同時控制兩套不同的量子點生長參數,低密度耦合點的生長非常困難.在以往的研究中,研究人員均傾向于生長高密度的耦合量子點,并做了大量的相關研究,并證實了雙層量子點的生長是一種垂直耦合式結構.中國科學院半導體所牛智川研究員課題組[14,15]采用較高的種子層生長溫度(540—545?C),同時將梯度外延生長方法引入雙層耦合量子點生長過程,通過種子層的量子點密度梯度變化實現對耦合層量子點密度的調控.成功地將量子點密度降低到平均每平方微米一個量子點.這樣可以借助微區熒光光譜測量實現單個量子點的空間分辨.

本文采用雙層耦合量子點分子束外延方法生長了InAs/GaAs量子點樣品,量子點的波長成功地拓展到1.3μm.并結合量子點外延梯度生長技術得到較稀量子點密度的樣品,采用微區光譜測量可以分辨出單個量子點發光譜線.為了提高量子點發光的收集效率,采用光刻的工藝制備了直徑為3μm的柱狀微腔樣品.在低溫5 K下,詳細地研究了量子點發光的光譜特性,激子的熒光壽命,單光子發射的純度和單光子的相干時間.

2 實 驗

如圖1(a)所示,在(001)半絕緣GaAs襯底上外延生長300 nm的GaAs緩沖層,接著生長GaAs/AlGaAs DBR反射鏡,底部有20對,頂部有8對.樣品微腔由中間的1λ GaAs平面腔構成.量子點發光波長約為1.3μm,與DBR腔模匹配.測量得到微腔的品質因子為300,為弱耦合微腔.雙層量子點的生長次序如下:先用“燒點法”生長了一層量子點,得到量子點生長臨界厚度參數.然后高溫(670?C)退火完全解吸附犧牲層中的量子點,使其不影響接下來的外延生長.然后關掉基片的旋轉,稍微調低 InAs的淀積量,從而梯度生長出種子層量子點,種子層量子點的生長溫度控制在540?C.接著種子層上面覆蓋8 nm的GaAs間隔層,此時襯底恢復旋轉.在間隔層生長好后在610?C退火10 min,然后與種子層相同的角度停止襯底旋轉,襯底降溫至480?C進行耦合層梯度量子點密度生長.由于種子層的應力誘導作用從而優先在由種子層量子點的位置上方成島,實現耦合層量子點的密度梯度生長,接著生長5 nm的In0.15Ga0.85As覆蓋層和上DBR反射鏡.Unsleber等[16]研究了不同直徑的微柱樣品的單光子熒光的提取效率和品質因子的大小關系,得到最大提取效率在微柱直徑為3μm.因此,本文通過光刻和刻蝕工藝,制備了直徑為3μm的微柱,由掃描電子顯微鏡(scanning electron microscopy,SEM)得到的量子點微柱形貌如圖1(b)所示.

量子點微柱樣品放在無液氦低溫冷頭上,樣品的溫度為5 K.半導體激光器(PicoQuant,LDH-640 nm)可以工作在連續或脈沖模式,激光波長為640 nm,脈沖重復頻率為80 MHz.采用共聚焦顯微光譜測量量子點的熒光光譜(photoluminescence,PL),其中物鏡的數值孔徑(numerical aperture,NA)為0.5,光譜測量由300 mm的光譜儀和InGaAs線列探測器完成.時間分辨PL光譜采用時間相關單光子測量技術,單光子探測器為ID 230紅外單光子探測器,測量系統的時間分辨率為100 ps.利用Hanbury-Brown and Twiss(HBT)測量量子點熒光的二階關聯函數,即檢測單光子發射的純度.

圖1 量子點樣品結構、微柱形貌、PL光譜圖 (a)外延生長量子點樣品結構示意圖;(b)制備的量子點微柱SEM形貌照片;(c)雙層InAs/GaAs量子點樣品的寬波長范圍PL光譜(800—1400 nm)Fig.1 .Structure,micropillar appearance and PL spectrum of quantum dot(QD)sample:(a) diagram of the QD sample structure grown by molecular beam epitaxy(MBE);(b)SEM image of the QD micropillar;(c)PL spectrum of QD sample measured from 800 nm to 1400 nm.

3 實驗結果與分析

首先測量了低溫5 K下量子點樣品的寬波長范圍的全光譜圖,如圖1(c)所示,光譜測量范圍為800—1400 nm.其發光峰的指認為:在820 nm附近的小峰來自GaAs層發光,900 nm附近的熒光來自量子點的浸潤層發光;中心波長在1100 nm的大包絡發光則來自第一層密度較高的小尺寸量子點(seed QDs)的發光,為系綜量子點的發光光譜,光子統計為經典光譜特性;在1300 nm的銳線來自于大尺寸單量子點(active QDs)的發光.說明我們成功地把InAs量子點的波長紅移到光通信波段,并且得到不錯的單量子點發光強度.下面將重點研究在1300 nm附近單量子點的光譜特性.

研究的量子點光譜來源于同一樣品上的不同微柱上的量子點發光,具有代表性的PL光譜如圖2(a)所示,圖中清晰地顯示一個特別強的發光峰,波長位于1305 nm,激發功率為16μW.另外,旁邊的小峰可能來自于其他量子點的發光,但不會影響我們研究主峰量子點的PL光譜特性,它們彼此是獨立分開的.這說明生長的量子點樣品已經達到了可以通過微區光譜分離出單個量子點.圖2(b)顯示單量子點PL強度隨激發功率的變化,可以看到在雙對數坐標下PL強度隨激發功率為線性增大,且斜率接近1,說明PL譜線來自于量子點中單激子的輻射發光.圖2(c)顯示測量的單量子點時間分辨光譜,用自然指數擬合得到的激子發光壽命為1.12 ns,與發光波長在920 nm波段單量子點激子壽命相同[17,18].為了研究光通信波段量子點熒光峰的單光子特性,在連續激光激發下,采用HBT測量了單量子點熒光的二階關聯函數,如圖2(d)所示.擬合得到在零時刻延遲的二階關聯函數g(2)(τ=0)=0.015,說明單量子點同時發射多光子的概率很低,具有很好的單光子特性.

圖2 單量子點的PL光譜、PL強度、時間分辨光譜及二階關聯函數g2(τ) (a)波長位于1305 nm單量子點PL光譜;(b)雙對數坐標下熒光強度隨激發功率的變化;(c)量子點激子熒光時間分辨光譜,擬合得到激子的壽命為1.12 ns;(d)在連續光激發下測量的單量子點熒光的g2(τ),擬合得到的零延遲的g(2)(0)=0.015Fig.2 .QD PL,PL intensity,time-resolved PL spectrum and second-order correlation function g2(τ):(a)QD PL at wavelength of 1305 nm;(b)PL intensity as a function of excitation power in logarithmic coordinates;(c)timeresolved PL spectrum of QD exciton emission and the obtained exciton lifetime of approximately 1.12 ns;(d)g2(τ)measured under continuous wave(CW)laser excitation and the corresponding g(2)(0)=0.015.

對于理想的單光子源,除了單光子發射純度指標外,另一個判斷單光子源的重要指標是單光子的相干性,即發射單光子的全同性.而測量光子相干性的實驗是所謂的Hong-Ou-Mandel(HOM)雙光子干涉實驗[19].通常只有單量子點熒光相干時間足夠長(ns量級)才能得到較好的雙光子的干涉結果.所以,可以通過測量量子點熒光的相干時間,計算得到量子點熒光光譜的譜線寬度及單光子的相干性.為此我們搭建了測量量子點熒光相干性的邁克耳孫干涉裝置,用來測量量子點熒光的一階關聯函數,其光路示意圖如圖3(a)所示.圖中單量子點熒光經過一個50:50的分束器,一束光入射到裝在導軌上的鏡子上返回,導軌可以在較大的范圍內移動.另一束光入射到放在電驅動壓電陶瓷(PZT)的鏡子上折回.PZT可以在納米量級精細掃描,用來測量熒光的干涉強度變化.實驗中,先調節導軌使得兩路光程差相同,然后用PZT精細掃描得到光程差為零時刻的干涉度(V).干涉度定義為

(1)式中Imax和Imin分別為熒光干涉強度的最大值和最小值(見圖3(a)).然后再移動導軌改變光程差,仍舊通過掃描PZT得到此時的干涉度,以此類推,得到一系列干涉條紋的干涉度隨延遲時間的變化關系,如圖3(b)所示.這里,為了驗證干涉儀測量系統的可靠性,需要標定邁克耳孫干涉儀光路的準直性,為此利用此干涉裝置測量了已知線寬為4 MHz的窄線寬激光的相干時間,實驗數據顯示在圖3(b).可以看到延遲時間一直到500 ps,系統仍然保持很高的干涉度,說明我們的干涉儀具有很好的準直性.500 ps的測量范圍足以滿足測量量子點的相干時間的需求(見圖3(c),(d)).

圖3 量子點熒光一階關聯函數的測量示意以及干涉度與延遲時間的關系 (a)一階關聯函數測量示意圖;(b)用4 MHz線寬連續激光測得的干涉度隨延遲時間的關系;(c)920 nm波長單量子點單光子發射熒光干涉度隨延遲時間的變化,用洛倫茲函數擬合得到量子點熒光譜線的線寬為3μeV;(d)1305 nm波長單量子點單光子源的干涉度隨延遲時間的變化,通過用高斯函數和洛倫茲函數卷積的方式擬合得到量子點熒光譜線的線寬約為30μeVFig.3 . diagram of f i rst-order correlation function of QD PL,and interferometric as a function of delay time:(a) diagram of f i rst-order correlation function;(b)interferometric of 4 MHz CW laser as a function of delay time;(c)interferometric of 920 nm QD emission as a function of delay time,QD PL spectral line width is 3μeV by Lorentz function f i tting;(d)interferometric of 1305 nm QD emission as a function of delay time.QD PL spectral line width is 30μeV by Gaussian function and Lorentz function convolution f i tting.

在邁克耳孫干涉儀中,兩路光束光程差導致的時間差(時間延遲)t=|t1?t2|,考慮一階關聯函數g(1)(t)與光譜線型函數F(ω)的關系為

其中F(ω)為洛倫茲線型的光源,即

其中~?ω=Γ為譜線的半高全寬度.將(3)式代入(2)式可得

其中τc為相干時間,而相干時間和熒光譜線的線寬Γ間關系為Γ=2~/τc.

因此,由邁克耳孫干涉裝置測量得到單光子源的相干時間τc,再計算得到量子點熒光的譜線線寬[20].

作為對比,首先測量了發光波長在920 nm附近單量子點單光子源的相干時間,實驗結果顯示在圖3(c)中.圖中的縱坐標取為對數坐標,可以看到干涉條紋的干涉度隨時間呈現線性變化關系,可以用(4)式來描述,即對應的量子點激子發光譜線的線型屬于均勻展寬的洛倫茲線型為主導.線性擬合得到激子的相干時間τc=216 ps,對應的譜線半高全寬為3μeV.而對于1305 nm的量子點激子峰,測量的干涉度隨延遲時間的函數關系是非線性的(這里縱坐標取為對數坐標),實驗結果如圖3(d)所示.說明量子點的譜線展寬以非均勻展寬為主,不能用單一的洛倫茲函數來描述.考慮到量子點光譜為非均勻展寬,即非均勻展寬導致的譜線線型為高斯函數.則一階關聯函數需要用洛倫茲線型和高斯線型的卷積得到,即

(5)式取對數后用來擬合圖3(d)中的實驗數據,擬合得到相干時間τ1c=91 ps,τ2c=22 ps,則譜線的相干時間為22 ps,主要由非均勻展開引起,對應量子點熒光譜線的線寬約為30μeV.因此,對比波長在920 nm的量子點,光通信波段量子點的單光子源質量還有很大的提升空間.量子點熒光譜線線寬較寬的原因主要是由量子點附近缺陷或缺陷荷電態的散射導致的,影響單光子的相干性.

4 結 論

采用雙層耦合量子點的外延生長方法生長了InAs/GaAs量子點樣品,量子點發光波長成功地拓展到1.3μm.量子點嵌在上下DBR的1λ微腔中,微腔的品質因子為300.結合量子點外延梯度生長技術得到較稀量子點密度的樣品,在微區光譜中可以分辨單個量子點熒光譜線.同時,采用光刻的工藝制備了直徑為3μm的柱狀微腔樣品.在低溫5 K下,測量單個量子點激子的熒光壽命約為1 ns,與研究較多的波長為920 nm附近單量子點激子的壽命一致.HBT測量顯示,1.3μm量子點熒光二階關聯函數為0.015,具有非常好的單光子特性;同時采用邁克耳孫干涉裝置測量了1.3μm量子點的單光子相干時間為22 ps,對應的譜線半高全寬度約30μeV.相比920 nm的量子點,其譜線為本征的洛倫茲線型,半高全寬度約3μeV.而1.3μm的量子點發光譜線線型為非均勻展寬導致的高斯線型.后續工作是如何提高量子點樣品質量及改進光譜測量方法,降低雜質散射導致的單光子相干性的減小.