有機物對SAD的影響及其數學模擬

楊京月,李 軍*,鄭照明,杜 佳,馬 靜,卞 偉,王文嘯

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有機物對SAD的影響及其數學模擬

楊京月1,李 軍1*,鄭照明1,杜 佳1,馬 靜2,卞 偉1,王文嘯1

(1.北京工業大學建筑工程學院,北京 100124；2.北京市市政專業設計院股份公司,北京 100037)

通過血清瓶批式實驗,研究了不同C/N下葡萄糖和乙酸鈉對厭氧氨氧化耦合反硝化系統(SAD)污泥活性及脫氮性能的影響.耦合系統顆粒污泥為在亞硝態氮充足的UASB連續流反應器中培養得到,具有較高的厭氧氨氧化活性和反硝化活性.以葡萄糖為碳源,C/N分別為1,2,4時,厭氧氨氧化活性差異不大,反硝化活性逐漸增加,亞硝態氮最大降解速率分別為0.265,0.345,0.453kgN/(kgVSS·d);以乙酸鈉為碳源,C/N分別為1、2、4時,厭氧氨氧化活性和反硝化活性都無明顯差別.相同C/N下,耦合系統以葡萄糖為碳源時的厭氧氨氧化活性較高,以乙酸鈉為碳源時的反硝化活性較高.C/N分別為1,2,4時,以葡萄糖為有機物的氨氮最大降解速率分別為乙酸鈉的1.15,1.19,1.58倍,以乙酸鈉為有機物時反應的亞硝態氮最大降解速率分別為葡萄糖的1.89,1.48,1.15倍.實驗的數學模擬結果表明,通過模型的模擬,能較為準確地預測實驗過程中氮素的變化趨勢,在C/N為1~4時耦合系統中顆粒污泥的厭氧氨氧化活性無較大變化.

厭氧氨氧化；COD/NO2--N比；有機物；脫氮性能；數學模型

近年來,在污水處理系統中,厭氧氨氧化(ANAMMOX)工藝由于其節能、高效的特點受到廣泛的應用[1].但ANAMMOX對環境條件非常敏感,污水中的有機物會對ANAMMOX產生不利影響,抑制厭氧氨氧化細菌(AAOB)的活性.同時有機物有利于異養反硝化菌的繁殖,在有機物存在的污水處理系統中均存在反硝化作用[2].有研究表明[3], ANAMMOX和反硝化可以協同作用,進而減弱有機物對ANAMMOX的影響.將異養反硝化菌和自養AAOB混合培養,可使AAOB在相對較高有機物濃度條件下保持活性穩定[2].在耦合系統中, ANAMMOX反應以CO2為碳源產生一定量的NO3--N,為反硝化提供電子受體;反硝化反應消耗有機物且產生CO2,為AAOB解除有機物抑制并提供無機碳源[4].但在耦合系統中,容易出現亞硝態氮基質不足的現象.由于ANAMMOX和反硝化存在共同的反應基質亞硝態氮,且反硝化細菌增殖速度比AAOB快[5],因此在反應系統內, AAOB對亞硝態氮的競爭處于劣勢,而ANAMMOX反應由于缺少反應基質而受到抑制.在以往的實驗中[6-8],探索有機物對耦合系統影響時的ANAMMOX污泥為在受競爭抑制狀態下的污泥,因而并不能很好地反映耦合系統及ANAMMOX反應對不同有機物及不同C/N的適應情況.

本實驗采用在亞硝態氮充足條件下培養的ANAMMOX耦合反硝化顆粒污泥進行批式實驗,探索其在不同有機物、不同C/NO2--N下的脫氮性能,避免了以往研究中由于底物亞硝態氮不足而造成的耦合系統顆粒污泥的ANAMMOX活性受到抑制的情況,進而能更好的判斷有機物對耦合系統的影響,為ANAMMOX耦合反硝化系統的高效運行提供參考.采用發展最為成熟、應用最為廣泛的活性污泥數學模型ASM對實驗過程進行模擬,對模型中的主要動力學參數進行修正,分析各類參數對耦合系統的影響,進而找出關鍵因素,優化工藝條件[9].通過模擬結果與實驗結果的對比分析,深入探索有機物濃度對耦合系統污泥活性及脫氮性能的影響,為工程化應用提供理論依據.

1 材料和方法

1.1 批式實驗污泥及水質條件

實驗取用的污泥為在連續流條件下馴化的ANAMMOX耦合反硝化顆粒污泥.連續流實驗以葡萄糖為有機物,保證亞硝態氮充足.批式實驗選用的有機物為代表性強的葡萄糖和乙酸鈉.葡萄糖為大分子有機物,代謝途徑較為復雜,污泥的反硝化速率較低;乙酸鈉為小分子有機物,代謝途徑較為簡單,污泥的反硝化速率較高.實驗中分別以葡萄糖和乙酸鈉為碳源,C/N(指COD/NO2--N)為1,2,4,考察碳源種類及C/N對馴化后系統內顆粒污泥的ANAMMOX活性、反硝化活性和耦合系統的脫氮性能的影響.主要配水組分為NH4Cl,NaNO2和有機物(葡萄糖和乙酸鈉),各實驗組反應基質濃度見表1.

表1 批式實驗配水組分

1.2 批式實驗裝置及運行條件

批式實驗采用血清瓶,設置3組平行實驗,實驗裝置如圖1.進行實驗時,從連續流反應器底部取適量污泥,先用自來水沖洗污泥3遍,去除污泥表面的殘留基質.然后向每個血清瓶中加入14g濕污泥和500mL反應基質(見表1),再以純度為99.9 %的N2向瓶中吹脫30min除氧.測定溫度和pH值,最后將血清瓶連同磁力攪拌器放入30℃的恒溫培養箱中,攪拌速度為500r/min,待溫度穩定后,開始取樣,每隔一定時間取樣測定NH4+-N、NO2--N、NO3--N的濃度,最后用重量法測定MLSS和MLVSS.

圖1 批試實驗裝置

1.磁力攪拌器;2.血清瓶;3.溫度探頭;4.轉子;5.水封;6.取樣口或氮氣接口

1.3 測定項目及其方法

NH4+-N:納氏試劑分光光度法; NO2--N:N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法; NO3--N:麝香草酚分光光度法; MLSS、MLVSS:重量法; DO、溫度、pH:WTW/Multi 3420測定儀.

總氮采用下式進行計算:

TN =［NH4+-N］+［NO2--N］+［NO3--N］

本實驗以氮素的降解速率評價耦合系統的污泥活性及脫氮性能.

厭氧氨氧活性的測定(最大比厭氧氨氧化速率的確定):在A組實驗中,以氨氮最大降解速率評價厭氧氨氧化活性.反應開始后定時取樣,根據氨氮濃度變化曲線確定其降解速率最快區間,得出最大斜率,再與系統中的污泥濃度之比即為氨氮的最大比反應速率[8].

反硝化活性的測定:在B組實驗中,以亞硝態氮最大降解速率評價反硝化活性.測定方法與厭氧氨氧活性的測定方法一致.

1.4 數學模型的建立

ASM系列模型較為復雜,以矩陣的形式描述生物反應過程,包含大量的動力學參數和化學計量系數,模擬過程中需要根據實際情況進行適當簡化和調整[9].在本文中,描述厭氧氨氧化耦合反硝化系統脫氮過程的數學模型是在ASM No.3[10]和ASMN[11]活性污泥數學模型的基礎上,加入了ANAMMOX過程的動力學方程建立的[12-13].由于在實際耦合系統中存在AAOB和反硝化細菌對亞硝態氮的競爭,因此在模型中將異養反硝化過程簡化為分別以NO3--N和NO2--N為電子受體的兩步反應來強化競爭過程.微生物的衰減過程采用ASM No.3模型中的內源呼吸理論.

使用AQUASIM 2.1軟件對以葡萄糖和乙酸鈉為有機物的耦合過程進行模擬,耦合系統模型組分和微生物過程參見文獻[14],模型中的可降解有機物Ss分別由葡萄糖和乙酸鈉提供.經測定,系統中ANAMMOX污泥的濃度X為400mgVSS/L,反硝化污泥的濃度X為470mgVSS/L,濃度以COD計,換算系數為1.5gCOD/gVSS[15],則X為600mgCOD/ L,X為705mgCOD/L.模擬過程中忽略由AAOB和反硝化細菌的增殖引起的微生物濃度變化.

1.5 皮爾遜相關性分析

采用SPSS軟件對相同時間下模擬線上的數值與實驗數值進行皮爾遜相關性分析,判斷模擬結果的準確性.相關系數高且顯著相關時,認為模型模擬效果好.

2 結果與討論

2.1 有機物對耦合系統污泥活性及脫氮性能的影響

2.1.1 葡萄糖對耦合系統污泥活性及脫氮性能的影響 實驗以葡萄糖為有機物時,在耦合系統中,顆粒污泥可以同時進行厭氧氨氧化和反硝化作用.由圖2可知,批式過程中,當C/N分別為1,2,4時,氨氮最大降解速率分別為0.142,0.146,0.164kgN/(kgVSS·d) (圖2a),最大降解速率差異不大.亞硝態氮最大降解速率分別為0.265,0.345,0.453kgN/(kgVSS·d)(圖2b),隨C/N的增大而增大.硝態氮的生成量一直低于3mg/L,且隨C/N增大逐漸降低(圖中未顯示),TN的降解速率隨C/N增大而增大(圖2c).由葡萄糖的反硝化批式實驗(圖3)也可以看出,反硝化速率隨著C/N的增大而增大.

在耦合系統中以氨氮的最大降解速率來反映厭氧氨氧化反應活性,由最大降解速率差異不大可知,以葡萄糖為碳源,C/N分別為1,2,4時對耦合系統中的ANAMMOX過程影響不大.在以往的研究中,一般認為少量的葡萄糖對ANAMMOX活性沒有抑制作用,甚至可以促進ANAMMOX活性,但葡萄糖濃度過高時,會抑制ANAMMOX活性[8,16].Zhu等[17]也認為,高濃度COD能抑制厭氧氨氧化活性.本實驗的實驗結果與此不太一致.分析原因:一方面,由以往研究[18-19]推測,耦合系統中的顆粒污泥一般內部為AAOB,外部包裹反硝化細菌,外部的反硝化細菌可以優先利用有機物進行反硝化,消除有機物葡萄糖對內部AAOB的影響.因此AAOB能正常進行厭氧氨氧化作用,活性不受影響.另一方面,實驗所用的活性污泥通過在亞硝態氮充足的連續流條件下的馴化,對高濃度有機物存在一定抗性,對亞硝態氮有較強的爭奪能力.由圖2b及圖3可知,隨著C/N的增大,亞硝態氮最大降解速率加快.又有硝態氮的生成量減少,這表明隨著有機物葡萄糖濃度的升高,反硝化速率加快,反硝化活性增強.由于葡萄糖的代謝途徑較復雜,其消耗速率較低[20],因此在實驗過程中,提高C/N,即提高葡萄糖濃度時,系統內反硝化細菌能有效利用有機物進行反硝化作用,使體系中亞硝態氮最大降解速率提高,硝態氮生成速率降低.另外,又由于氨氮最大降解速率差異不大,導致總氮最大降解速率的差異主要由亞硝態氮和硝態氮決定,因此總氮最大降解速率加快.這也表明耦合系統脫氮性能良好.

圖3 不同C/N下葡萄糖和乙酸鈉為有機物時反硝化系統氮素最大降解速率

2.1.2 乙酸鈉對耦合系統污泥活性及脫氮性能的影響 由圖2可知,以乙酸鈉為碳源,C/N分別為1,2,4時,顆粒污泥可以同時進行厭氧氨氧化和反硝化反應.在實驗過程中, C/N分別為1,2,4時的氨氮最大降解速率分別為0.123,0.123,0.104kgN/(kgVSS·d) (圖2a),亞硝態氮的最大降解速率分別為0.501,0.510, 0.522kgN/(kgVSS·d)(圖2b),氨氮最大降解速率和亞硝態氮的最大降解速率都無明顯差別,硝態氮濃度除初始濃度外一直為零.由乙酸鈉的反硝化批式實驗(圖3)也可以看出,在不同C/N下,反硝化速率基本一致.TN的最大降解速率(圖2c)并沒有隨著C/N的增大而出現明顯差異.

分析原因如下,相比葡萄糖而言,乙酸鈉為小分子有機物,參與反應時更容易被細菌利用.在耦合系統實驗(圖2b)及單獨的反硝化批式實驗中(圖3),表現出不同C/N的最大亞硝態氮降解速率基本一致的現象.這與徐亞同[21]的研究結果相同,以揮發性脂肪酸為碳源,在碳源無限制的條件下,反硝化速率與基質濃度無關;在碳源受限制條件下,反應初始階段反硝化速率與碳源無限制時相同,但隨著反硝化的進行,進水碳源被耗盡,反硝化速率迅速下降.在耦合系統中由氨氮最大降解速率無較大差異可知,以乙酸鈉為碳源,C/N分別為1,2,4時對耦合系統的ANAMMOX過程影響不大.而張詩穎等[22]以乙酸鈉為有機物,將C/N從1增加到2后,厭氧氨氧化活性大大降低,證明了高濃度乙酸鈉對AAOB有不利影響.一方面原因可能與2.1.1中以葡萄糖為有機物時相同,實驗所用的顆粒污泥對亞硝態氮有較強的爭奪能力.另一方面,本實驗為批式實驗,實驗時間較短,相比于連續流實驗來說,有機物對顆粒污泥影響較小.因此在以乙酸鈉為碳源的批式實驗中,表現出不同C/N下ANAMMOX活性基本一致的現象.由于在不同C/N下,ANAMMOX活性和反硝化活性基本一致,因此TN的降解速率(圖2c)在不同C/N下差異不大.

2.1.3 相同C/N下葡萄糖和乙酸鈉對耦合系統影響對比 由圖2可知,相同C/N下,以葡萄糖為有機物時,氨氮的最大降解速率高于乙酸鈉.C/N分別為1,2,4時,其氨氮最大降解速率分別為乙酸鈉的1.15, 1.19,1.58倍,即在以葡萄糖為有機物時ANAMMOX活性較高.而在耦合系統中,以乙酸鈉為有機物時亞硝態氮最大降解速率分別為葡萄糖的1.89,1.48, 1.15倍,即乙酸鈉為碳源的反硝化速率較高.另外,從反應器中硝態氮的含量也能證明這一點,以葡萄糖為有機物時,反應器中一直有硝態氮的存在,但以乙酸鈉為碳源時,硝態氮幾乎全部被消耗掉.且以乙酸鈉為有機物時TN的最大降解速率也高于葡萄糖.

很多研究表明[23],碳源代謝途徑越復雜,污泥的反硝化速率越低.葡萄糖被反硝化菌利用時首先轉化為丙酮酸,丙酮酸在乙酰輔酶A的作用下經不完全氧化轉化為乙醇,然后進一步降解被細菌所利用[24],代謝較為復雜.而乙酸鈉可與輔酶A結合形成乙酰輔酶A,然后直接進入TCA循環進行反硝化,代謝過程較為簡單[21].因而從代謝角度來看,小分子乙酸鈉更容易被細胞所利用.因此,在對于能利用有機物進行反應的反硝化細菌而言,乙酸鈉相對于葡萄糖更有利于反硝化反應的進行.另一方面,AAOB為自養菌[25],有機物的存在會抑制其活性,因此,相對于乙酸鈉而言,分子量較大的葡萄糖不容易進入AAOB,對ANAMMOX反應影響較小,進而相同C/N下以葡萄糖為碳源的氨氮最大降解速率相對較高.管勇杰等[8]的研究也表明,葡萄糖等糖類有機物對AAOB的影響較小,但在他的研究中,乙酸鈉對AAOB有一定的促進作用,這與本文的研究結果不太一致.分析原因,可能由于本實驗所用的顆粒污泥為在有機物為葡萄糖時培養馴化所得,在批式實驗中對乙酸鈉缺少適應時間,因而使ANAMMOX過程受到影響.

2.2 不同有機物不同C/N下耦合系統脫氮模型

2.2.1 模型中參數的修正 通過調整動力學參數對模型進行修正,以使模擬結果最大程度與實驗結果相似,同時保證所有參數的取值均在文獻報道的范圍之內.最終的模擬結果見圖4和圖5.通過皮爾遜相關性分析,相同時間下模擬線上的數值與實驗數值的皮爾遜相關系數都大于0.94(且都在0.01水平上顯著相關),認為模擬結果能準確地反映實驗結果,模型結構和模型主要參數的取值基本正確.

2.2.2 葡萄糖為有機物的耦合系統脫氮模型 由圖4可知,以葡萄糖為有機物,在C/N為1,2,4時,模擬結果能很好地反映實驗過程.在模型的動力學參數中,表示反硝化細菌分別以NO3--N和NO2--N為底物時缺氧還原效率的動力學參數被修正為0.15和0.7,表明反硝化細菌以NO2--N為底物時的缺氧還原效率高于以NO3--N為底物時的缺氧還原效率.這表明系統中反硝化作用主要先以亞硝態氮為反應基質,進一步解釋了在實際的實驗過程中(見2.1.1),反應系統內一直有硝態氮的存在,且隨著C/N的增大,硝態氮的生成量減少的現象.另外,模型中表示反硝化細菌對NO3--N和NO2--N親和性的半飽和速率常數分別修正為4和3mgN/L,也能證明反硝化作用以亞硝態氮為反應基質比以硝態氮為反應基質更易進行.模擬結果與實驗結果一致.

2.2.3 乙酸鈉為有機物的耦合系統脫氮模型 由圖5可知,以乙酸鈉為有機物,C/N為2和4時,模擬效果較好.在C/N為1時,模擬曲線較實驗曲線稍有偏差,可能原因為:在實際實驗過程中,C/N為1時,系統內有機物相對含量較少,而AAOB在低濃度乙酸鈉下能將其部分分解[26-27],加速了體系內有機物的消耗,因此在80min后系統內主要為ANAMMOX反應,亞硝態氮最大降解速率降低,曲線趨于平緩.但在模型中并未體現這一生物過程,因此在模擬過程中,C/N為2和4的模擬結果較C/N為1時的效果好.

在模型的動力學參數中,分別表示AAOB和反硝化細菌對NO2--N親和性的半飽和速率常數分別修正為0.05和3.0mgN/L,這意味著在耦合系統中AAOB對NO2--N的親和性遠高于反硝化細菌,因此在反應過程中AAOB在對NO2--N的競爭中始終處于優勢地位,這與在2.1.2中分析的實驗結果一致,進一步解釋了在不同C/N下氨氮最大降解速率即ANAMMOX活性相差不大的原因.此外,分別表示反硝化細菌以NO3--N和NO2--N為底物時缺氧還原效率的動力學參數被修正為0.28和0.15,這表明反硝化細菌以NO3--N底物時的缺氧還原效率高于以NO2--N為底物時的缺氧還原效率.而在實驗中,硝態氮除初始值外均為0,也能證明反硝化作用主要先以硝態氮為反應基質.

在動力學參數中,以葡萄糖為有機物時AAOB的最大生長速率修正為0.06/d,大于以乙酸鈉為有機物的生長速率0.04/d,這與在2.1.3中,以葡萄糖為有機物的氨氮最大降解速率高于以乙酸鈉為有機物時的氨氮最大降解速率的結果相一致.反硝化細菌的生長速率分別修正為4/d(葡萄糖為有機物)和5/d(乙酸鈉為有機物),表明以乙酸鈉為有機物時,更有利于反硝化細菌的生長,與實驗結果相同.

2.3 不同C/N下耦合系統氮素降解速率模型預測

由2.2可知,通過模型模擬,能較好地預測系統中氮素的變化及最大降解速率.由于實際中不能通過實驗對所有C/N下系統的脫氮性能進行一一測定,因此借助模型模擬探索不同C/N下系統中氮素的降解速率是非常有必要的,這為進一步研究C/N對耦合系統污泥活性及脫氮性能的影響提供了便利.

圖6為通過模型模擬的以葡萄糖和乙酸鈉為有機物,C/N為1~4時的氮素最大降解速率.由圖可知,以葡萄糖為有機物時,氨氮最大降解速率變化不大,亞硝態氮及TN最大降解速率隨C/N的增大而增大.以乙酸鈉為有機物時,隨著C/N的增加,氨氮最大降解速率不變,亞硝態氮和TN的最大降解速率有所增加,但變化趨勢較小.模擬結果與實驗結果基本一致.很多研究[14,28-30]證明了C/N對厭氧氨氧化耦合反硝化系統的脫氮性能起關鍵作用,增加有機物濃度,即C/N增大時,系統中ANAMMOX活性降低.但在本研究中,隨著C/N的增加,氨氮最大降解速率即ANAMMOX活性并未受到影響.且由模擬曲線趨勢可知,當C/N大于4時,氨氮降解速率無較大變化.

3 結論

3.1 以葡萄糖為碳源,隨著C/N的增加,耦合系統顆粒污泥的厭氧氨氧化活性基本不受影響,反硝化活性逐漸增加.C/N分別為1,2,4時,耦合系統氨氮最大降解速率無較大差異,亞硝態氮最大降解速率分別為0.265,0.345,0.453kgN/(kgVSS·d);以乙酸鈉為碳源,隨著C/N的增加,耦合系統顆粒污泥的厭氧氨氧化活性和反硝化活性基本不受影響.C/N分別為1,2,4時,氨氮最大降解速率和亞硝態氮的最大降解速率都無明顯差異.

3.2 分別以葡萄糖和乙酸鈉為有機物,相同C/N下,耦合系統中以葡萄糖為碳源時的厭氧氨氧化活性較高,以乙酸鈉為碳源時的反硝化活性較高.C/N分別為1,2,4時,以葡萄糖為有機物的氨氮最大降解速率分別為乙酸鈉的1.15,1.19,1.58倍,以乙酸鈉為有機物時反應的亞硝態最大氮降解速率分別為葡萄糖的1.89,1.48,1.15倍.

3.3 以葡萄糖和乙酸鈉為有機物的實驗和模擬結果表明,模型能較為準確地預測實驗過程中氮素的變化趨勢.在C/N為1~4時耦合系統中顆粒污泥的厭氧氨氧化活性無較大變化.

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Effect of organic compounds on the SAD and its mathematical simulation.

YANG Jing-yue1, LI Jun1*, ZHENG Zhao-ming1, DU Jia1, MA Jing2, BIAN Wei1, WANG Wen-xiao1

(1.College of Architecture and Civil Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Beijing Municipal Engineering Professional Design Institute Co., Ltd, Beijing 100037, China)., 2018,38(12)：4516~4523

The denitrification performance of simultaneous anammox and denitrification (SAD) granular sludge under different C/N was studied by batch test. The coupled system granular sludge was cultured in a UASB reactor with sufficient nitrogen ,and it had high anammox activity and denitrification activity. Using glucose as carbon source, when the C/N were 1, 2, 4, there was no significant difference in the activity of ANAMMOX, and the denitrification activity increased gradually. The maximum rate of NO2--N degradation was 0.265, 0.345, and 0.453kgN/(kgVSS·d), respectively. When sodium acetate was used as the carbon source and the C/N ratios were 1, 2, and 4, respectively, neither of the ANAMMOX activity or the denitrification activity was affected. Under the same C/N, the activity of ANAMMOX with glucose as the carbon source was higher, while the denitrification activity with sodium acetate as the carbon source was higher.When C/N was 1, 2 and 4, the maximum degradation rate of NH4+-N with glucose as organic matter was 1.15, 1.19, 1.58times of sodium acetate respectively. The maximum degradation rate of NO2--N with sodium acetate as organic matter was 1.89, 1.48 and 1.15times of glucose, respectively. The mathematical simulation results of the experiment showed that the models can accurately predict the trend of nitrogen change during the experiment. There was no significant change in the ANAMMOX activity of the granular sludge in the coupled system when the C/N ratio was 1~4.

anammox；COD/NO2--N ratios；organic matter；nitrogen removal performance；mathematical model

X703.5

A

1000-6923(2018)12-4516-08

楊京月(1993-),女,河北唐山人,北京工業大學碩士研究生,主要從事厭氧氨氧化脫氮研究.

2018-05-07

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2015ZX 07202-013)

* 責任作者, 教授, jglijun@bjut.edu.cn