基于集成氮化硅微腔的光學傳感芯片研究

翟珊，顧昌林，馮吉軍，盧紅亮

(1.上海理工大學光電信息與計算機工程學院 上海市現代光學系統重點實驗室，上海 200093；2.復旦大學微電子學院 專用集成電路與系統國家重點實驗室，上海 201203)

0 引言

隨著科技的發展，光傳感芯片逐漸成為人們關注的熱點，其原理是通過環境中物質濃度變化使芯片中光折射率發生改變，進而轉化成可測量的光學傳播常量[2]。光學傳感芯片體積小、靈敏度高，廣泛應用于環境監測和生物醫療衛生等方面[1]，如無標記光子生物傳感器、環境監測器等?，F今高靈敏度的傳感器大多基于馬赫澤德、光子晶體[3]、光學諧振腔結構。其中馬赫澤德結構傳感器可以實現陣列化集成多目標檢測，但探測極限低，且提高探測靈敏度需要增強光與待測物之間的相互作用，會導致器件尺寸增加，空間結構變大[4-5]；光子晶體結構傳感器可以應用于探測微小的折射率變化[6]，但在納米量級的制作過程中，容易出現結構失配，給制造工藝增加了難度；光學諧振腔結構傳感器具有可集成應用的高靈敏度特性。而且光在其諧振腔結構中往返傳輸，可減小器件結構尺寸，降低成本。現今基于微腔的諧振器如微球、微環、亞波長光纖波導已經出現[7-8]。同時為了增加器件的靈敏度和實現批量生產，又提出了三維垂直耦合諧振器[9-11]。

微腔結構的光學傳感器，滿足人們對低成本、高靈敏度、便攜的要求，越來越廣泛的應用于光學集成領域[12]。光學微腔是指尺寸在5～500 μm的光學振蕩器[13]。其中回音壁光學微腔(Whispering Gallery Mode，簡稱WGM)是指光在內壁之間不斷反射環繞傳播形成駐波、共振模等間隔分布的光學微腔。這種光學微腔結構品質因子更高、模式體積更小，易應用于集成領域。常見的光學微腔諧振器制作材料有硅基材料、聚合物、III-V族材料等。在材料選擇上，成本和性能是考慮的重點。其中，二氧化硅材料作為波導芯層制作的傳感器芯片彎曲半徑較大，多在毫米量級以上，制造成本高不宜應用。聚合物材料性質不穩定，易發生變質；III-V族材料在波導寬度方向上有較高折射率差，同時也存在制作成本高的缺點。而氮化硅材料制作成本低，擁有較大的透明帶寬和可忽略的非線性吸收效應，且與CMOS[14]制作工藝相兼容。相對于高折射率平臺(如絕緣體上硅)[15]，氮化硅波導折射率適中，擁有更少的模式約束，不易發生變質，穩定性好，芯、包層折射率差大，制備簡單。此外，光在氮化硅波導中傳播和耦合損耗也很小[16]，氮化硅材料在器件制造方面可以提供大的制造容差[17]，被證明是一種很有前景的光波導傳感材料[18]，逐漸被人們應用于光學集成器件的制造中。

現有懸空結構大多是基于微盤[19-20]或波導[21]的。故設計二維T型懸空結構的氮化硅微環靈敏型光傳感芯片和三維垂直耦合氮化硅微腔傳感器芯片。相比其它芯片，氮化硅微腔類結構成本低、靈敏度高。經過一系列膜沉積、刻蝕工藝制備并進行測試，得到的芯片具有良好的品質因子、最小光譜偏移量，提高了芯片的檢測極限[22-23]。實驗中通過覆蓋不同有機液體后，在芯片表面進行透射光譜分析，得到光傳感芯片在液體濃度檢測方面的數據，證明芯片可應用于探測有機液體濃度。基于氮化硅材料的特性，也可以將其應用在紅外光領域。

1 二維懸空氮化硅微環探測芯片

1.1 二維T型懸空氮化硅微環傳感器芯片設計原理

懸空結構波導相比于普通的脊型波導可以提高芯片與被檢測介質的接觸面積[24]，容易獲得更高的靈敏度，且節省了制造空間。對二維懸空結構的氮化硅微環諧振器進行性能測試。圖1是二維懸空氮化硅微環諧振器的放大圖像，它是由一個定向耦合器和一個20 μm半徑的跑道型微環結構組成，將圖1中直線波導部分放大得到定向耦合器的橫截面SEM圖形如圖2所示。其中，波導結構由一個SiO2基座作為支撐底座，上面懸空氮化硅波導，形成空氣包層的懸空結構。在制作過程中通過監測直波導腐蝕速率，得到目標氮化硅波導寬度1.3 μm，刻蝕厚度310 nm。氮化硅微環結構芯片的強偏振相關性，對光具有一定的選擇作用，滿足微環諧振方程的光可以發生耦合。得出TE偏振光耦合進微腔，而TM偏振光未發生耦合。衡量微腔傳感器的主要參數有品質因子Q和靈敏度S，在諧振波長λres下,傳統模式仿真可以得出群折射率ng，然后計算出器件靈敏度S。其中,波導模式的有效指數Δneff受包層折射率Δncl變化的影響，波導靈敏度Swg是一個無量綱的量，S單位為nm/RIU，R為微環半徑。

微環耦合諧振方程

2πRΔneff=mλres

(1)

由式(2),式(3)計算芯片靈敏度S為[25]

(2)

(3)

圖1 懸空跑道諧振器 圖2 T型懸空直波導定向耦合器 顯微鏡圖像的SEM橫截面圖

使用Rsoft軟件計算，其中圖3顯示的是使用有限元方法計算尺寸相同的懸空結構和非懸空結構波導有效折射率neff和靈敏度Swg之間的關系，圖4表示的是相應的模式場分布圖。懸空結構呈現梯形形狀，其中，二氧化硅底座頂部寬是200 nm。波長在1550 nm時，二氧化硅和氮化硅的折射率分別為1.45和2.01，形成高的折射率差，提高了集成密度。從圖3中可以看出懸空結構的靈敏度總是好于非懸空結構。同時懸空結構底座的寬度對器件的靈敏度具有一定的影響，當底座寬度減小時相應的靈敏度會提高，而過窄的底座又會引起結構機械穩定性不好。當底座上寬為零時，得到Swg為0.3272，相應的ncl為1.34(此結果模擬中沒有顯示)。因此，制備芯片時需要權衡穩定性和靈敏度以選取底座寬度。

圖3 懸空結構和非懸空結構時波導有效折射率和靈敏度相對于包層折射率變化的函數曲線圖

圖4 非懸空波導懸空波導對應的模式場分布圖

圖5是一個懸空結構的定向耦合器在不同耦合間隙下的奇、偶高階模式有效折射率和耦合長度的關系圖，其中，插圖是耦合間為350 nm時的偶階模場分布圖。定義光完全耦合進交叉波導的長度為Lcou，計算公式如式(4)所示。

(4)

由圖5可以看出100 nm耦合間隙對應Lcou為44 μm。350 nm間隙對應耦合長度為167 μm。綜合考慮芯片結構緊密性以及過小耦合間隙腐蝕速率不均問題，選取40 μm耦合長度的定向耦合器，相應耦合比是8.7 dB。實際在定向耦合器制備時會由于間隙區域濕法刻蝕速率不均引起懸空波導細微不對稱。所以實際計算出芯片的耦合長度為173.7 μm，相應耦合比為9 dB。

圖5 懸空型定向耦合器的奇、偶高階模的有效折射率和對應的耦合長度作為耦合間隙的函數關系圖

1.2 制造工藝

實驗中，二維懸空結構的制備工藝與微電子器件類似，均是一系列的薄膜沉積、光刻和腐蝕的組合過程。考慮到晶片的易分裂性，首先在InP 襯底上通過等離子體增強化學氣相沉積法(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition,簡稱PECVD)制備4 μm厚的SiO2膜，然后經電子回旋共振(Electron Cyclotron Resonance,簡稱ECR)制備Si3N4膜。選用ZEP520A 做電子束光刻的掩模材料，通過電子束光刻和反應離子圖案化蝕刻(Reactive Ion Etching,簡稱RIE)工藝在制備好的氮化硅膜上進行圖案化刻蝕，得到集成光路圖案。再沉積3 μm 厚的SiO2包層以增強耦合效果。通過AZ1500光刻膠掩模對準濕腐蝕工藝腐蝕對稱窗口，然后將制備樣品放入氫氟酸中形成T型懸空結構[26-27]。制備空氣懸空結構過程如圖6所示。在制備過程中，腐蝕速率不均將引起T型結構不對稱，導致芯片性能下降。實驗中對不同寬度氮化硅波導進行腐蝕，對比制備結果得出最佳腐蝕效果的波導寬度。如圖7所示，從左到右波導寬度逐漸減小，可以看出在實際制作時，波導寬度越寬制備效果越好，波導寬度較窄會出現腐蝕失真，T型結構波導偏移。對比制備結果確定芯片波導寬度為1.3 μm。

圖6 基于二氧化硅基座的T型懸空跑道環形氮化硅微腔諧振器芯片制作流程

圖7 制備不同寬度直波導顯微鏡圖像

1)PECVD膜沉積

PECVD技術可以在低溫情況下實現光滑、均勻的膜沉積。它是通過電能電離氣體產生等離子體，等離子體中活性高的化學基團經化學反應沉積形成固態薄膜。由于活性反應物質是通過氣體相撞擊而產生的，因此機器的基底溫度可以控制在低溫的狀態。此技術廣泛應用于溫度敏感器件以及低熱失配應力膜的沉積上。

2)濕法腐蝕

腐蝕包括濕法腐蝕和干法腐蝕。試驗中選擇設備要求低、簡單易行的濕法腐蝕工藝，將基片直接浸泡在選定的腐蝕液中，基片未被光刻膠覆蓋的部分會與腐蝕液發生化學反應，轉換為可溶性物質而被去除。同時，在加工時，濕法腐蝕相比干法腐蝕側向腐蝕的效果更好，有利于側向腐蝕得到T型的懸空結構[28]。制備時對腐蝕步驟進行監控，避免形成底座過窄的懸空結構。過窄的底座機械穩定性差，會使波導位置偏移。懸空結構形成后，對樣品背面拋光進行下一步測量。

2.3 芯片性能測試

測量芯片性能是通過放大自發發射源(Amplified Spontaneous Emission，簡稱ASE)發出非偏振光經偏振器和物鏡后耦合進波導，最終得到耦合光波由光譜分析儀(Optical Spectrum Analyzer,簡稱OSA)測量分析的過程。圖8給出懸空諧振器頻帶在C+L帶寬的歸一化透射光譜，其中的小羅紋來自懸空和非懸空周圍環繞波導引起的法布里-泊羅干涉。在1550.4 nm諧振波長處，自由光譜(Free Spectrum Range，簡稱FSR)范圍是5.48 nm，接近理論值5.74 nm，其中自由光譜算法如式(5)、式(6)所示。[29]

(5)

Lres=40×2+2π×20 μm

(6)

式中：Lres為實際微環諧振器長度。

圖9顯示的是1550 nm波長附近的放大光譜，其中品質因子Q達到1.6×104，半峰全寬0.094 nm。半峰全寬是指輸出峰值功率的一半所對應的兩個相鄰的光波差，因此也稱為3 dB帶寬，Δλ3dB帶寬是微環諧振器的一個重要參數，它決定了微環諧振器的光通道所能處理的最大數據率。3 dB帶寬越窄表明微環諧振器對于波長的敏感性越高。3 dB帶寬的表達式如式(7)所示。[11]

(7)

式中：K為直波導與微環的互耦合系數；t為直波導與微環的自耦合系數；α為傳輸因子。

品質因子Q反應了輸出光譜的銳利度。當Q值越大時，說明譜線越尖銳，對波長的選擇性越好，靈敏度越高，可表示為諧振波長與3 dB帶寬的比值。

(8)

高品質因子Q有利于提高檢測線，精確讀出模式波長，但Q會受到諧振器損耗影響，包括輻射損耗、波導邊緣和表面的散射損耗、直線和彎曲部分的模式失配損耗以及材料吸收損失[30]。由耦合和損耗關系得出該環形諧振器的消光比大約為9.2 dB。在實際測量中，應該注意到，半峰全寬和抑制比會受到光譜分析儀精度的影響，由于測量的半峰全寬很接近光譜分析儀的分辨極限，所以測量值可能不太精確，但足以大致證實該器件的性能。

圖9 在1550 nm波長附近的放大光譜與理論結果比較

測量得到懸空結構芯片具有強偏振相關性以及高品質因子后，對懸空諧振器芯片表面滴加不同有機溶液進一步測量芯片靈敏度[4]。折射率是物質自帶的內部屬性，不同物質折射率不同，同時外界環境變化也會引起折射率的變化，基于此原理制造出多種折射率傳感器。由于氮化硅微腔的強靈敏度，芯片表面滴加不同有機容液引起內部折射率變化，可以得到明顯的光譜圖像，由此實現氮化硅微腔傳感器對不同溶液的傳感應用。圖10和圖11給出滴加水(n=1.316)，甲醇(n=1.326)，乙醇(n=1.354)和異丙醇(IPA，n=1.364)的透射光譜，諧振器的模式被標記為如TEm的方式,其中m是方位序數[2]

(9)

由圖10和圖11可觀察到覆蓋不同有機溶液的芯片整體仍表現明顯的周期消光比和良好的偏振相關性，但不同的溶液對應的自由光譜范圍、消光比有明顯區別。芯片品質因子和消光比隨覆蓋物折射率的上升而下降，這是由于懸空諧振器的過耦合和增加的損耗引起的，其中損耗來自于材料在紅外區的光吸收以及輻射損失。因此，芯片即可應用于有機液體濃度的傳感測量，也可用于可見光范圍的探測[2]。圖11所示，在芯片靈敏度確定下，覆蓋液體有效折射率的變化引起了諧振偏移波長的變化，變化基本滿足線性相關性。其中水液體覆蓋層的群折射率大概在1.944附近，隨著液體的變化群折射率也會有細微變化。實驗得到該懸空結構諧振器的靈敏度為247 nm/RIU，與理論計算值234 nm/RIU很接近。靈敏度受到制備過程中腐蝕速率的影響，不均勻的腐蝕速率導致制備二氧化硅底座不對稱進而影響芯片靈敏度。由于波導彎曲位置模式輪廓外移和覆蓋的有機溶液導致消逝場增強，使得實際靈敏度高于理論值，盡管如此，實驗結果也近似理論數值，得出芯片可以實現增強靈敏度的效果。

圖10 覆蓋不同有機溶液的懸空諧振器歸一化透射光譜

圖11 隨液體折射率變化的諧振偏移波長

2 三維氮化硅微盤檢測器

2.1芯片原理及制造工藝

通過對于T型懸空結構芯片的設計、制造和測試，證明懸空結構波導芯片可以增大與探測物質的接觸面積，相比非懸空結構靈敏度更好，集成密度高。同時，這種懸空波導結構，在波導末端容易實現硅基可見光探測器的單片集成，但T型結構中制備SiO2基座時，腐蝕區由于濕法腐蝕速率的不一致性導致基座不對稱，上層氮化硅出現偏移現象，不容易保證芯片機械穩定性，針對這個缺陷接下來提出三維垂直耦合的結構，即微盤諧振腔與波導不在同一平面，采用將微盤懸空于波導上方的方式，得到穩定的懸空結構。并測驗得出三維垂直Si3N4諧振器的強偏振相關性，在SiO2包層結構中只發生TE光的共振耦合，在空氣包層的懸空結構中發生增強的TM光耦合。入射光由入射口進入，在傳播過程中與上層微盤發生耦合。空氣包覆的懸空結構中TM光與波導發生耦合，得到周期性消光比。但對TE光則只有微小影響。當包覆層為二氧化硅時，諧振特性發生變化，對TE光有作用，但對TM光無明顯影響。垂直結構如圖12所示，圖12(a)給出了垂直結構的空間三維設計圖形，其中下層選擇SiO2材料做包層，上層放置Si3N4波導，又在波導上層懸空氮化硅微盤。圖12(b)給出空氣懸空結構的側面圖，在氮化硅波導和微盤之間存在二氧化硅間隙層以支持上層氮化硅微盤，呈現懸空結構。圖12(c)展現了芯片制備后的顯微鏡圖。

圖12 垂直結構圖

實驗中對垂直結構的制備和二維結構相似?？紤]到光滑平面可以高效耦合以及晶圓的濺射，采用ECR等離子體增強濺射的方法制備氮化硅。第一步在InP沉底上利用PECVD方式沉積4 μm厚SiO2膜，膜表面平坦化后再準備沉積200 nm厚的光滑Si3N4膜；第二步，對得到的沉積膜采用電子束光刻和反應離子束刻蝕工藝，得到設計的光子集成電路。其中選擇抗蝕劑ZEP520A做電子束刻蝕的掩膜材料。然后繼續沉積1.5 μm厚SiO2膜作為微盤與波導的間隙包層；第三步，對二氧化硅沉積后得到表面不平整的包附層，選擇基于偏振技術的化學機械拋光(chemical-mechanical polishing，簡稱CMP)和反應離子圖案化刻蝕(RIE)技術平坦二氧化硅表面。CMP技術中使用膠體二氧化硅做拋光液，完成后在二氧化硅表面得到一層400 nm厚的平滑ZEP520A覆蓋層。然后選擇CHF3/O2刻蝕氣體采用RIE干刻蝕平坦膜表面。氣體流量為40/3 sccm，射頻功率為50 W。對掩膜物質刻蝕完全結束后，繼續刻蝕二氧化硅層，當掩膜物質和二氧化硅層刻蝕速度相同時可以得到最佳刻蝕效果。并基于反射光譜學原理通過膜厚測量儀器監測刻蝕深度。最后得到平坦的二氧化硅層；第四步，在平滑二氧化硅層上再次沉積200 nm Si3N4層并基于電子阻擋層(electron-blocking layer，簡稱EBL)和RIE技術刻蝕氮化硅微盤。然后在形成的光路上通過PECVD沉積2 μm的二氧化硅包層。最后通過光刻膠AZ1500掩模腐蝕窗口，放入氫氟酸中形成懸浮結構。在對氮化硅膜進行刻蝕波導時，為了使沉積的1.5 μmSiO2包覆層與微盤形成更好的集成結構，采用CMP-RIE的平坦化技術拋光表面。這是因為采用現有的基于化學機械拋光方法去精細的控制氮化硅波導恰好露出并與微盤集成是很困難的。所以實驗中采用通過優化光刻膠的烘干工藝及等離子體刻蝕的參數設置方法。當光刻膠的刻蝕速度與氧化硅的刻蝕速度完全一致時，波導的凸起結構在勻上光刻膠之后，可以獲得相對平坦的膠平面。等離子體刻蝕過程中，波導基片的表面可被均勻的刻蝕掉。結合實時監控裝置，刻蝕到達氮化硅波導層時停止。最后放入氫氟酸緩沖液中腐蝕窗口形成懸空結構。制備空氣懸空結構過程如圖13所示。

圖13 三維懸空結構制作流程圖

2.2 芯片性能測試

檢驗制備芯片特性的方法是：利用放大自發發射源(ASE)發射出非偏振光，將光通過消光比大于50 dB的偏振器得到偏振光，再經物鏡耦合進芯片和微盤諧振器相互作用后，輸出的光由一個光纖透鏡收集傳入分辨率帶寬在0.01 nm的光譜分析儀中進行測量。如果選擇分辨率可以達到pm級別的光譜分析儀效果會更好。圖14給出了二氧化硅包層下不同半徑的氮化硅微盤透射光譜，測量譜中直線是最大透射的標準參考線。出現的小波紋源于芯片面與面之間的法布里-泊羅干涉。分析測量結果得到：對TE光(圖14中的實線)，微盤半徑增大，抑制比增加。微腔中的光模式可由麥克斯韋方程的復雜解得出，也可在計算中將微盤減少到二維近似，通過求解由貝塞爾函數[30]組成的超越方程來粗略地獲得微腔有效模式。當腔和波導的模式有效折射率相等時，垂直耦合相位匹配。半徑接近90 μm的微腔諧振耦合性能比較好。耦合的強度取決于相應的場重疊和波導與腔之間的相位失配。當由波導耦合進微腔諧振器中的能量與微腔損耗的能量平衡時，波導和微腔實現最大耦合。最好的耦合點在微腔半徑90 μm處，此時TE光的有效模式與波導發生臨界耦合，TM光的有效模式大于波導，不能耦合。對于空氣懸浮型結構，TM光有效模式相應減小，達到可以與波導有效耦合的范圍，而TE光模式由于直線波導具有較高的基模有效指數，導致微盤高階模式被激發，出現圖15中的現象，這與理論結果相似。實際上，直線波導的彎曲使得散射損耗減小，質量因子提高，同時自由光譜范圍(FSR)隨著微盤半徑的變化而變化，使得理論與實際值存在微小偏差。

對一個100 μm半徑的諧振器在1550.6 nm的諧振波長下，品質因子約為1.9×104，而耦合的半峰全寬(FWHM)寬度約為0.081 nm。一般情況測量的半峰寬度和抑制比會受到儀器分辨力的影響，可能不是很準確，但仍然可以大致證明共振性能。由理論和實際透射可知，TM光在有包層的微腔濾波器中僅存在弱諧振耦合。由圖14中虛線可以看出其中透射率只有0.25 dB，幾乎類似直線參考系，損耗只來自微盤的弱諧振耦合，與法布里-泊羅干擾相當。如圖15所示相較于空氣結構的裝置，它的偏振相關性完全不同，在1550 nm波長處TM光抑制比大于15 dB，自由光譜范圍在2.2 nm左右，質量因子約為104，TE光則以相對少很多的消光比獲得透射性能。

圖14 直的參考線和不同半徑微盤諧振器輸出的透射光譜

圖15 半徑100 μm的空氣懸空結構諧振器的透射光譜

3 結論

介紹了基于二氧化硅基座的相對穩定性較高的T型懸空跑道環形氮化硅微腔諧振器。分析TE光特性，得到高于104的品質因子，約9.2 dB的中等消光比，自由光譜范圍5.48 nm，靈敏度達到247 nm/RIU，可廣泛應用在光學傳感方面。對多層氮化硅垂直耦合微盤諧振濾波器研究得到其強極化偏振相關性的結構。二氧化硅包覆的微盤，品質因子超過104，TE偏振光可實現20 dB以上的抑制比，TM光則只有較弱的諧振耦合；對空氣懸空結構，實驗結果則恰恰相反，得到品質因子為4×103，自由光譜范圍2.2 nm，對TM光刻實現大于15 dB的抑制比，而對于TE波，會激發出高次諧振模式，并且獲得更復雜的傳輸特性，同時具有非常低的消光比，得到器件可以應用于傳感器、偏振、波長解復用等方面。

對氮化硅微腔芯片二維和三維結構性能研究，得出懸空結構相較于以往的包埋結構設計大大節省空間，增加與探測物質的接觸面積，提高芯片靈敏度，氮化硅的微腔結構得到高品質因子芯片，優化制造工藝使得芯片可以工業批量生產。證明了懸空結構芯片的優越性能，以及三維結構光子芯片的應用前景廣泛。