普光氣田飛仙關組白云巖地球化學特征

陳培元，楊輝廷，黃長兵

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普光氣田飛仙關組白云巖地球化學特征

陳培元1，楊輝廷2，3，黃長兵3

（1.中海油研究總院有限責任公司，北京 100028；2.油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室 西南石油大學，成都 610500； 3. 中原油田勘探開發研究院，河南 濮陽 45700）

下三疊統飛仙關組鮞灘白云巖儲層為普光氣田重要的天然氣儲集層。通過對研究區儲層的14個白云巖樣品的微量、稀土元素及碳氧同位素進行測試，分析了白云巖的地球化學特征及其代表的意義。測試結果反映巖石樣品幾乎無陸源碎屑的混入，表明研究區鮞粒白云巖化流體為還原性的海源流體，幾乎未受熱液改造，主要成巖環境為鹽度較大的海水-咸化海水成巖環境。

普光氣田；稀土元素；碳氧同位素；白云巖；地球化學特征

普光氣田是近年來發現的一個大型海相氣田，下三疊統飛仙關組儲層為普光氣田重要的天然氣儲集層[1]。研究區飛仙關組儲層主要發育在鮞粒白云巖中，儲集物性明顯好于鮞?；規r[2]，這反映出儲層形成機制很可能與白云巖化作用密切相關。因此，深入研究飛仙關組鮞粒灘白云巖的成因機制有利于探討該套白云巖儲層的成因模式與分布特征，從而為下一步油氣勘探提供借鑒。目前，對于該套鮞粒白云巖儲層的成因認識尚存爭議，尤其是在白云巖化作用發生環境和白云巖化流體來源方面，爭論頗多?，F有的白云巖成因模式包括海水-大氣淡水混合水白云巖化[3-5]、滲透回流和埋藏[6-8]、海源流體主導的埋藏白云巖化[9]等。由于研究區白云巖地質特征較為復雜，并且往往經歷了長期復雜的成巖演化，這也增加了該區白云巖成因研究的難度。

前人研究認為，在判別碳酸鹽巖成巖環境的研究中，最為普遍方法包括同位素、稀土元素、電鏡掃描和陰極發光等[11]，其中利用碳氧同位素和稀土元素的研究是近年來日益推廣的方法。其中，稀土元素（REE）是指原子序數為57~71的一組元素，具有相似的化學特性。然而受沉積與成巖環境的影響，導致稀土元素的化學特征存在著微小的差異，在自然流體及礦物中的分配特征也不盡相同[12-13]。對于碳酸鹽巖中碳氧同位素的組成，同樣受處成巖環境的影響，不同的成巖環境下，其碳氧同位素組成有明顯的差別和一定的規律[14-15]。因此，可以借助稀土元素和碳氧同位素來研究碳酸鹽巖成巖環境及其儲層成因與演化。鑒于此，基于普光氣田飛仙關組白云巖巖石學特征，通過對飛仙關組白云巖儲層的稀土、微量元素及碳氧同位素進行測試并對其地球化學特征進行分析，探明了研究區白云巖的成巖流體特征，提出了云巖化流體主要來源于海水，且形成于相對封閉的強還原環境中，不受淡水的影響的觀點，以供閱者交流和借鑒。

1 區域地質背景

四川盆地是發育在上揚子準地臺西緣的一個大型盆地，橫跨四川和重慶兩省市，總面積約18萬km2，是中國陸上十大海相盆地之一[16]。該盆地地史上經歷過多期升降運動，盆內地層層序齊全，累計沉積厚度約6 000～12 000m，巨厚的沉積巖為油氣的形成提供了豐富的物質基礎和儲集層，多期次構造演化與沉積作用使之成為中國最重要的產氣盆地之一[17]。

普光氣田位于四川盆地東北部宣漢-達縣地區黃金口構造雙石廟-普光構造帶，為一構造-巖性復合型大型氣藏[1]，氣藏北臨鐵山坡氣田，東南與渡口河、羅家寨等氣田相鄰（圖1）。區域沉積上普光氣田位于開江-梁平海槽的東北側[18]，早三疊世飛仙關期間，海槽的東北側為一孤立的臺地，其中位于臺地邊緣相帶的普光氣田飛仙關初期發育以鮞灘沉積為主的顆粒灘，早期沉積的鮞?；規r受后期成巖作用的影響逐漸演化為現今優質的儲集巖。整個普光地區飛仙關組地層厚度在區內一般為400~700 m，依據巖性的差異自下而上可以劃分為4段，分別為飛一段（T1f）、飛二段（T1f）、飛三段（T1f）及飛四段（T1f），其中飛一段和飛二段主要發育鮞灘沉積，為區內主要的產氣層系（圖1）。

圖1 普光氣田區域位置和地層系統及氣層段示意圖

2 樣品的采集與測試分析

研究對象為下三疊統飛仙關組的優質白云巖儲層，收集的樣品來自普光302-1井和普光104-1井。基于詳細的巖心觀察及巖石薄片鑒定的基礎之上，為了避免粘土礦物、海相自生礦物等高含稀土元素物質的影響，首先根據樣品的選擇標準對樣品進行篩選，共選擇出14件白云巖樣品，對其進行微量及稀土元素做了地球化學測試分析，對應的將14件樣品進行碳、氧同位素分析，微量及稀土元素的測定在貴州省拓普資源環境分析檢驗中心微量元素實驗室完成。碳、氧同位素測試由中國石油西南油氣田分公司勘探開發研究院地質實驗室測定完成，分析儀器為MAT252氣體同位素質譜儀，實驗溫度20℃，δ13C 和δ18O均采用PDB標準，分析誤差為0.01%。

微量及稀土元素測試的整個實驗過程為：選取新鮮的樣品粉碎，研磨至200目以下，稱取50mg的粉末樣品于Teflon坩堝中，加入5mL濃度為1mol/L的醋酸，超聲溶解12h，然后離心15min后轉移上層清液于另一個Teflon坩堝中。將溶解殘渣烘干、稱重，并從稱樣量中扣除這部分。取出分離出的全部上層清液蒸干，加入1mL的濃硝酸溶解，蒸干后再重復一次，以除去殘余的醋酸。最后加入5mL的1mol/L的硝酸溶解，再加入1mLRh質量分數為100×10-9g/mL的內標溶液，定容至10mL，用ICP-MS進行測試（其檢測限可達10-12級，分析誤差優于10%）。

鮞粒云巖，鮞粒密集，粒內溶孔及粒間溶孔，普光104-1井，5779.83 m，紅色鑄體；（b）鮞粒云巖，見三個世代膠結物，粒內溶孔，普光104-1，5714.33，紅色鑄體；（c）鮞粒云巖，鮞模孔及粒內溶孔，殘余粒間孔瀝青充填，普光102-1，5628.28m，藍色鑄體；（d）鮞粒云巖，鮞?？准傲热芸?，少量粒間溶孔，孔徑0.2-0.5mm，普光102-1井，5641.96 m，藍色鑄體；（e）殘余鮞粒云巖，粒間溶孔發育，孔內有少量瀝青，見鮞粒輪廓，普光102-1井，5669.11m，藍色鑄體；（f）殘余鮞粒云巖，粒間溶孔發育，孔內有少量瀝青，見鮞粒及同心層輪廓，普光104-1井，5733.61m，紅色鑄體

3 巖石學特征

通過對取心井1 300余張薄片鏡下鑒定和統計，發現研究區內臺緣鮞灘的巖性以白云巖為主，儲層巖石類型包括鮞粒白云巖、殘余鮞粒白云巖、糖粒狀殘余鮞粒白云巖、結晶白云巖、砂屑白云巖等，其中鮞粒白云巖和殘余鮞粒白云巖是最主要的儲集巖。鮞粒白云巖以中~細晶為主，鮞粒含量較多，主要分布在65%～80%，粒徑一般在0.2～1.5 mm之間，以低能鮞為主，分選好，多呈圓形（圖2a）。鮞粒由晶粒白云巖和微泥晶白云巖組成，局部重結晶。填隙物由于強烈溶蝕作用和重結晶，膠結世代關系不明顯，以兩個世代膠結為主，部分可見3個世代（圖2b）。受選擇性溶蝕作用的影響，溶蝕孔隙極發育，常見大量的粒內溶孔及鮞模孔（圖2b~d）。受構造和溶蝕作用的影響鮞粒白云巖發生破碎并遭受溶蝕，鮞粒由于受到重結晶作用的影響，僅可見鮞?；蛲膶虞喞?，形成了具殘余鮞粒結構的殘余鮞粒白云巖（圖2e、f）。

4 分析結果及討論

4.1 微量元素對樣品污染程度分析

盡管在取樣的過程中，已經考慮到陸源物質（特別是粘土礦物）對樣品測試的影響，并通過一定的手段對樣品進行了選擇，但仍然不能完全排除樣品不受到陸源碎屑的影響。因此，需要對分析的微量元素數據做進一步的分析與探討。

表1 普光氣田飛仙關組白云巖微量元素及稀土元素測試結果及特征參數 （×10-6）

注：球粒隕石（Taylor and McLenenan, 1981）；δCe=2Ce*/（La*+Pr*），δEu=2Eu*/（Sm*+Gd*），δPr=2Pr*/（Ce*+Nd*）, *標示經球粒隕石標準化后的值

表1顯示研究區樣品的微量元素Sc<0.79×10-6，Th<0.07×10-6，Hf<0.04×10-6，Zr<1.50×10-6，分別小于或遠遠小于上地殼對應的元素含量（Sc為14.90×10-6，Th為2.30×10-6，Hf為5.80×10-6，Zr為240.00×10-6）。Y/Ho比值如圖3所示，樣品的Y/Ho比值范圍在41.54~55.13之間，平均值為49.32，與海水的Y/Ho比值非常接近（海水的Y/Ho范圍44~74[13]），遠高于陸源碎屑的Y/Ho比值26[19]）。綜合四個特征元素值，反映出沉積物幾乎未受陸源碎屑的影響程度，同時也間接反映了研究區白云巖化流體沒有陸相流體參與。

4.2 稀土元素地球化學特征

飛仙關組白云巖樣品的稀土元素總量（ΣREE）的變化范圍不大，分布范圍為2.109×10-6~4.017×10-6，平均值為2.670×10-6（表1）。稀土元素總量比較低，但仍然高于現代海水ΣREE含量（10-12~10-10）的幾個數量級，間接的反映出所選樣品沒有受到黏土礦物以及海相自生礦物的影響，測試數據比較可靠。其中輕稀土元素分布范圍為（1.790~3.488）×10-6，平均值為2.362×10-6；而重稀土元素分布范圍為（0.209~0.529）×10-6，平均值為0.308×10-6。樣品的ΣLREE／ΣHREE值可以反映巖石樣品的輕重REE分流程度[20]，研究區ΣLREE／ΣHREE比值多大于6，顯示了輕重稀土分餾程度較高。此外，ΣLREE/ΣHREE隨著稀土元素總量ΣREE的降低呈較快速的上升趨勢（圖3a）。

圖3 普光氣田飛仙關組白云巖ΣREE 與ΣLREE/ΣHREE 關系及白云巖REE 配分模式

圖4 普光氣田飛仙關組白云巖樣品碳氧同位素及碳同位素與Z值交會圖

根據表1的測試結果，采用Taylor和Mclennan（1981）[21]標準值對稀土元素進行標準化，標準化稀土元素分布模式見圖3b。從圖上可以看出，REE模式曲線整體表現為右傾，傾斜度較小其（La/Yb）N=2.003~4.553>1；輕重稀土曲線特征稍有差別，輕稀土模式曲線右傾較陡（La/Sm）N=2.205~4.165，重稀土模式曲線相對平緩（Tb/Yb）N=0.897~1.250，體現了重稀土元素之間分餾程度較低，整體上輕稀土元素在白云巖化作用過程中活化更為明顯。此外，從圖3b可以看出，研究區飛仙關組白云巖Ce的異常值（δCe）介于2.200~4.198之間，平均值為3.007，大部分樣品表現出明顯的Ce正異常；Eu異常值（δEu）介于0.550~1.174之間，平均值為0.857，樣品表現為Eu負異常。

4.3 碳氧同位素特征

碳酸鹽巖的碳同位素主要與不同碳來源的流體及混合作用有關，通常認為碳的來源包含有機碳與無機碳，其中海相碳酸鹽巖中以無機碳為主。相比而言，氧同位素是流體性質（最重要的可能是鹽度）與溫度的函數，在某種程度上對溫度更加敏感[22]。普光氣田飛仙關組白云巖碳、氧同位素分析結果見圖4a，其中氧同位素主要分布在-5.667‰~-4.900‰，平均-5.224‰；碳同位素主要分布在1.400‰~2.408‰，平均1.859‰。

從圖4a可以看出，研究區飛仙關組鮞粒白云巖碳同位素都大于0、而氧同位素都小于0，鮞粒白云巖的δ13C值位于早三疊世海水的范圍內（-1.9‰～4.3‰[23]），且所有樣品的δ13C值都集中分布，說明了該類白云巖白云化流體依舊為與海水有關的海源流體。δ18O值明顯低于早三疊世海水的范圍（-4.4‰～-0.8‰[23]），且氧同位素分布相對離散。由于碳酸鹽巖氧同位素組成易受后期構造、熱液以及大氣降水等作用的影響，且海相碳酸鹽巖的δ18O值隨著埋藏深度加大和溫度的增高而減低，因此δ18O一般不代表沉積期海水的同位素組成，但可以作為用來推測古海水鹽度和古海水溫度的一個重要指標。Keith和Weber（1964）[24]根據灰巖的δ18O和δ13C提出了推測古海水鹽度的公式：

Z=2.048×（δ13C+50）+0.498×（δ18O+50）

式中δ18O和δ13C均用PDB標準，他們的結果表明：Z值大于120的碳酸鹽巖應歸入海水型，Z值在120以下的碳酸鹽巖應納入淡水型。根據上面的公式，建立了研究區δ13C與Z的關系圖（圖4b），從圖4b可以看出，研究區鮞粒白云巖的Z值均大于127，從而反映出當時主要成巖環境為鹽度較大的海水-咸化海水成巖環境。

4.4 白云巖稀土元素對流體的指示

自然流體不同所對應的REE配分特征也不相同，盡管稀土元素具有相似的化學性質（包括離子半徑、電價、絡合行為等），但成巖環境、成巖流體、成巖改造強度的差異，往往會導致巖石中稀土元素組成特征有所差別。因此，可以根據白云巖中稀土元素的特征來判別白云巖化的流體，進而指示對應的成巖環境。

1）白云巖化流體來自海水

稀土元素中的Ce是典型的變價稀土元素，可以根據其在碳酸鹽巖中的富集或虧損來判定沉積時水介質的氧化還原性。正常海水的PH和Eh條件下，Ce極易由可溶解的Ce3+轉變為難溶解的Ce4+而沉淀，故海水體現出較強的負Ce異常[25]。研究區飛仙關組鮞粒白云巖Ce的異常值（δCe）均值為3.007，樣品表現出明顯的Ce正異常，與海水的負Ce異常相呼應，表明了經過沉積-沉淀分異作用，更多的Ce進入白云巖中，顯示正Ce異常。正的Ce異常值反映了碳酸鹽巖沉積于相對缺氧的還原環境，同時也表明白云巖化過程或者后期埋藏過程中碳酸鹽巖受到強還原性流體的成巖改造。

此外，胡文瑄等（2010）[26]總結出的海水來源白云巖的REE判別模式中指出，全巖REE總量較低（一般小于20×10-6），除了一定程度的正Ce異常外，輕稀土元素稍富集，而重稀土元素的配分曲線較為平坦。研究區飛仙關組鮞粒白云巖的總體特征與該特征具有一致性，表明了白云巖化的流體來源于海水，這種白云巖中輕稀土元素的富集與海水中輕稀土元素的虧損剛好相對應，可能是由于輕稀土元素更易在離子力的作用下被吸附到碳酸鹽巖沉積物的表面。

2）白云巖化未受熱液流體和大氣淡水的影響

Eu的異常系數常用來判別白云巖是否受到熱液流體的影響[13]。研究區白云巖Eu的異常值（δEu）均值為0.857，表現為弱的負異常。Barrett等[27]（1991）等認為與熱液有關的沉積物常常具有顯著的正Eu異常。研究區有少部分樣品δEu值大于1，變化在1~1.174之間，為微弱的正異常，樣品的稀土配分模式與典型的熱液流體形成的白云巖稀土配分模式存在極為顯著的差異，說明研究區白云巖幾乎未受熱液改造。

碳酸鹽巖儲層易受構造和海平面升降的影響出露水體，接受大氣淡水的淋濾溶蝕，因此大氣淡水是白云巖成巖階段常見的流體。通常，大氣降水中的REE濃度很低，要低于巖石中的REE含量幾個數量級，若白云巖遭受大氣降水的淋濾，巖石中的REE更易被淋濾出[26]。特別是大氣降水往往含有較高濃度的CO2和較低的PH值，更有助于REE的溶解，導致其從巖石中遷移析出，造成巖石中REE的虧損。此外，一旦巖石接受大氣降水的改造，水-巖反應的環境常具有氧化的特征，就會導致巖石中的Ce降低，甚至出現負異常的特征。而研究區飛仙關組白云巖樣品的REE總量均值為2.670×10-6，要遠遠高于大氣降水幾個數量級。并且前文已述，研究區白云巖樣品的Ce表現為明顯的正異常，表明白云巖化流體受淡水影響小。

5 結論

1）研究區飛仙關組優質儲層為鮞粒白云巖，其稀土元素總量較低。微量元素Sc、Th、Hf和Zr遠遠小于上地殼對應的元素含量，且樣品的Y/Ho比值與海水的Y/Ho比值非常接近。一方面反映了樣品未受污染，另一方面反映出白云巖化流體沒有陸相流體的參與。

2）白云巖樣品的ΣLREE／ΣHREE值多大于6，顯示了輕重稀土分餾程度較高。稀土元素經球粒隕石標準化以后，REE模式曲線整體表現為右傾，其中，輕稀土模式曲線右傾較陡，重稀土模式曲線相對平緩，體現了重稀土元素之間分餾程度較低。

3）研究區白云巖樣品表現出Ce的正異常和Eu的負異常，Ce的正異常值反映了碳酸鹽巖沉積于相對缺氧的還原環境，同時也表明白云巖化過程或者后期埋藏過程中碳酸鹽巖受到強還原性流體的成巖改造；Eu的異常值說明研究區白云巖幾乎未受熱液改造。

4）碳氧同位素分析表明，研究區白云巖的Z值大于120，為海水型碳酸鹽巖。此外，樣品的REE總量要遠遠高于大氣淡水幾個數量級，且樣品的LREE富集特征與海水中LREE的虧損相對應，綜合反映了白云巖化流體主要來源于海水，且形成于相對封閉的強還原環境中，不受淡水的影響。

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Geochemical Characteristics of Dolostone of the Feixianguan Formation in the Puguang Gasfield

CHEN Pei-yuan1YANG Hui-ting2,3HUANG Chang-bing3

（1-Research Institute Co. Ltd., CNOOC, Beijing 100028; 2-State Key Laboratory of Oil and Gas Geology and Exploration, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500; 3- Exploration and Development Research Institute, Zhongyuan Oilfield, Puyang, Henan 457001）

Ooliticdolostone of the Lower Triassic Feixianguan Formation is an important reservoir in the Puguang gasfield. Geochemistry characteristics of the dolostone and its indicative significance are determined by analyses of trace elements, REE and carbon and δ18O and δ13C values from 14 dolostone samples. The results show that the content of Sc, Th, Zr and Hf is far lower than that in the earth's crust, and ΣREE is generally lower with an average of 2.67 ppm with the Y/Ho of 49.32, indicating rock samples without any terrigenous clast. REE geochemistry of the dolostone are characterized by LREE enrichment, which is similar to REE geochemistry of seawater. Chondrite-normalized REE distribution pattern for the dolostone is right- inclining with positive Ce anomalies （δCe values of 2.200~4.198 with an average value of 3.007） and negative Eu anomalies （δEu values of 0.550-1.174, with an average value of 0.857）. Moreover, the dolostone is characterized by δ18O values varying from -5.667‰ to -4.900‰ with an average value of -5.224‰, δ13C values ranging from 1.400‰ to 2.408‰ with an average value of 1.859‰. All these indicate that the dolomitization fluids was derived from reductive seawater and had no relationship with the deep hydrothermal fluids, the dolomitization occurred in high-salinity seawater.

REE; δ18O value; δ13C value; dolostone; Feixianguan Formation; Puguang Gasfield

2018-01-21

“十二五”國家重大專項“高含硫氣藏安全高效開發技術—超深層礁灘相儲層非均質性評價技術”（2011ZX05017）

陳培元（1984-），男，河南平頂山人，博士，從事儲層地質及開發地質研究

P618.13；

A

1006-0995（2018）04-0589-06

10.3969/j.issn.1006-0995.2018.04.013