湖北省主要茶園土壤重金屬污染現狀及評價

李 靜，王明銳，張雋嫻，姚晶晶，張惠賢，崔文文，易 甜，陶寧麗，樊銘勇

(湖北省農業科學院農業質量標準與檢測技術研究所，湖北 武漢 430064)

1 引言

茶起源于我國，在全世界被廣泛飲用，是全球三大飲料之一[1]。特別是當今社會提倡綠色生活，茶葉具有抗癌、抗氧化和清除人體自由基等保健作用[2]，越來越受到人們的青睞。但是隨著經濟的發展，人們對茶葉的質量問題也有了更深入的了解，茶葉的重金屬和農藥殘留等質量安全問題也引起了人們的足夠重視。

我國茶葉種植國茶葉產量和茶園面積均居世界首位[3]。但是一些地區由于長期的礦產開采及農藥、化肥的大量施用導致茶園土壤重金屬污染[4]，而重金屬能夠在土壤-茶樹體系中遷移轉化，最終在茶樹組織富集，引起茶葉重金屬含量超標[5]，人類長期飲用受污染茶葉會對身體健康造成嚴重影響。

湖北省地處長江中游，為亞熱帶季風性濕潤氣候，氣候溫暖濕潤，得益于得天獨厚的地理條件，湖北省成為全國茶葉種植大省。為保障茶葉質量安全，湖北省各市區大力推進“三品一標”茶葉產品認證及茶園環境評價。本文以湖北恩施、黃岡、荊門、十堰、隨州、武漢、咸寧、孝感和宜昌9個地區的61個“綠色食品”和“有機食品”茶葉種植基地為調查樣點，通過采集茶園土壤樣品，測定土壤中pH值和鎘(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、銅(Cu)六種重金屬元素含量，分析并評價了9個地區茶園土壤重金屬的污染現狀，旨在為保障湖北省茶園土壤安全提供一定參考依據。由于《土壤環境質量標準GB 15618-1995 》的污染限量要求比較寬泛，為了與目前高品質的食品安全要求相適應，本文采用《綠色食品 產地環境質量NY/T 391-2013 》[6]標準對六種重金屬含量進行評價(注：有機食品產地環境質量評價也采用的是NY/T 391-2013)。

2 材料與方法

2.1 樣品采集與處理

根據采樣標準《土壤環境監測技術規范HJ/T 166-2004 》[7]布設監測點并采集 0～40 cm 茶園耕層土壤，根據茶園面積大小，每個茶園在分散位置選取3～10個采樣點，即每個茶園抽取3～10份土樣，共采集61個茶園212 份土壤樣品。采集的土壤樣品自然風干7 d后，研磨過100目尼龍篩，保存備用。

2.2 樣品分析方法

土壤浸提后用采用電位法測定土壤pH值(PHS-3C型酸度計)；土壤中Cd和Pb元素采取石墨爐原子吸收分光光度法測定(GB/T 17141-1997)[8]；Hg和As元素采用原子熒光分光光度計進行測定(GB/T 22105.1-2008[9]，GB/T 22105.2-2008[10])；Cr和Cu元素采用火焰原子吸收分光光度法(HJ 491-2009[11]，GB/T 17138-1997[12])。

2.3 土壤重金屬含量評價

本文中重金屬As、Pb、Hg、Cr、Cd、Cu的含量評價標準是以《綠色食品 產地環境質量NY/T 391-2013 》標準中對旱田土壤環境質量要求作為參考(表1)，采用單因子污染指數法和內羅梅(Nemerow)綜合污染指數法[13]對茶園土壤污染現狀進行評價。

單因子污染指數的計算公式為：Pi=Ci/Si(式中：Pi為土壤中第i種污染物的環境質量指數；Ci為第i種污染物的實際濃度；Si為第i種污染物的評價標準值)

綜合污染指數法計算公式為：

(1)

式(1)中：P綜為土壤重金屬的綜合污染指數；Pimax為測定點的單項污染指數中的最大值；Pave為測定點的所有污染物單項污染指數的平均值。

單因子污染指數法常見于評價土壤中某一重金屬的污染程度。綜合污染指數法既考慮了單項元素的作用，又突出污染最嚴重元素的重要性，可以評定每一個測試點的土壤綜合污染水平。Nemerow污染綜合指數法將土壤的污染情況劃分為 5個等級，劃分標準如表2所示。

表1 土壤中各項污染物的指標要求

表2 土壤環境質量分級標準

3 結果與分析

3.1 不同地區茶園土壤pH值和重金屬含量比較

湖北省恩施、黃岡、荊門、十堰、隨州、武漢、咸寧、孝感和宜昌9個市區的61個茶園土壤的pH值分布情況如圖1所示?？梢钥闯?，pH值分布范圍為3.57～8.43 ，跨度較大。在61個茶園中，56個基地pH值<6.5，呈酸性；3個基地6.57.5的基地，呈弱堿性。表3顯示，恩施、黃岡、荊門、隨州、武漢、咸寧市被調查的38個茶園的土壤全部偏酸性；十堰市7個被調查的茶園中，有5個茶園土壤偏酸性，占比71.4%，另外2個茶園土壤呈堿性，占比28.6%；孝感市被調查的5個茶園中，有3個茶園土壤偏酸性，占比60%，2個茶園土壤呈中性，占比40%；宜昌市被調查的11個茶園中，有10個茶園土壤偏酸性，占比90.9%，1個基地土壤呈中性，占比9.1%。

總體來說，被調查茶園土壤pH值在5.0左右波動，大部分地區的土壤偏酸性，只有個別地區的基地呈

圖1 土壤pH值

中性或堿性。各個地區pH值波動比較大，有的同一個地區不同茶園的pH值也會差別比較大。例如孝感市編號為CY46茶園土壤pH值與CY49之間相差3.20，十堰市編號為CY35茶園pH值與CY30之間相差3.36。

如表3所示，湖北省9個地區的61個茶園中，只有一個茶園(編號為CY8)的汞含量超標外，其他茶園土壤重金屬含量均沒有超出NY/T 391-2013對旱田土壤環境質量的要求。參照湖北省土壤背景值[14](未受人類污染影響的自然環境中化學元素和化合物的含量)，61個茶園中有11個Hg、Pb含量超出湖北省土壤背景值，其中Hg的累積最明顯，恩施市有4個茶園、荊門市有2個、十堰有2個、孝感市有1個茶園Hg含量超出背景值；并且這4個地區各有1個茶園的超標率達到50%以上(部分超標率甚至達到100%)；恩施市有2個茶園的Pb含量超出了背景值，超標率都不超過20%。被調查的所有茶園重金屬Cd含量均在土壤背景值以內，As，Cr和Cu含量或低于土壤背景值，或在土壤背景值以內，無明顯累積；總體來說黃岡、隨州、武漢、咸寧和宜昌被調查的茶園6種重金屬含量都沒有超過土壤背景值，無明顯積累。

表3 茶園pH值和重金屬含量測定結果 mg/kg

續表3

市區基地編號pH值鎘(Cd)汞(Hg)砷(As)鉛(Pb)鉻(Cr)銅(Cu)CY175.18 0.22 0.060 9.02 39.1 105.0 23.8 CY184.96 0.16 0.077 8.46 20.4 99.7 18.0 CY195.20 0.20 0.095 7.48 28.5 80.3 30.9 CY203.88 0.10 0.095 5.01 21.4 81.9 22.8 CY214.64 0.21 0.279 12.93 24.3 77.7 24.6 CY224.70 0.28 0.076 3.22 30.5 89.5 18.6 CY235.10 0.23 0.123 12.22 31.0 77.3 24.5 CY243.57 0.09 0.014 3.06 18.9 74.2 18.7 黃岡CY254.46 0.21 0.077 10.60 30.0 52.2 16.0 CY266.49 0.10 0.022 7.31 14.8 41.4 21.4 CY274.67 0.11 0.062 7.21 29.2 53.4 15.6 荊門CY285.66 0.11 0.019 6.40 22.7 88.4 21.3 CY296.18 0.10 0.031 10.31 26.2 77.8 20.5 十堰CY305.07 0.20 0.061 9.34 14.9 46.4 15.7 CY316.02 0.18 0.075 18.65 21.9 81.5 21.8 CY326.10 0.10 0.063 7.82 25.9 90.4 25.3 CY338.34 0.10 0.101 6.73 20.4 59.2 21.5 CY345.88 0.10 0.119 16.07 15.8 73.9 30.2 CY358.43 0.10 0.233 18.20 19.6 59.5 22.9 CY366.41 0.10 0.193 16.97 21.0 54.1 19.9 隨州CY374.69 0.18 0.027 22.83 22.9 69.3 20.0 CY384.32 0.13 0.013 2.03 17.2 80.9 14.5

續表3

市區基地編號pH值鎘(Cd)汞(Hg)砷(As)鉛(Pb)鉻(Cr)銅(Cu)武漢CY395.22 0.10 0.052 1.04 9.9 33.7 30.7 CY405.66 0.16 0.033 6.28 22.1 97.1 31.8 CY415.22 0.15 0.029 2.21 32.5 36.0 16.9 咸寧CY423.85 0.10 0.095 16.60 26.6 81.9 22.8 CY434.78 0.18 0.024 0.97 21.0 81.6 25.8 CY445.47 0.10 0.136 10.65 22.6 81.9 23.0 CY454.94 0.08 0.022 18.10 17.4 77.3 17.4 孝感CY467.24 0.13 0.026 12.87 21.9 76.6 20.6 CY475.30 0.11 0.042 2.44 31.6 46.7 19.7 CY487.13 0.12 0.281 8.15 18.8 38.7 13.2 CY494.04 0.10 0.069 17.93 18.1 84.6 16.1 CY505.17 0.10 0.037 12.57 25.3 74.4 20.1 宜昌CY515.19 0.14 0.061 11.09 25.8 87.1 27.3 CY525.17 0.24 0.060 14.35 21.8 71.3 30.8 CY535.29 0.11 0.085 2.47 15.5 90.3 29.8 CY545.87 0.14 0.070 1.02 13.8 57.6 18.0 CY554.82 0.10 0.045 9.06 24.1 55.0 11.3 CY564.83 0.10 0.049 2.23 14.9 81.4 32.3 CY574.19 0.16 0.067 14.30 20.4 77.4 20.1 CY584.14 0.20 0.091 14.37 21.9 83.9 20.5 CY594.77 0.20 0.133 9.42 15.4 53.7 11.7 CY604.71 0.22 0.069 9.03 14.2 54.0 11.3 CY617.14 0.17 0.020 1.39 22.6 105.3 41.9

3.2 不同地區茶園重金屬的含量差異

如表4所示，不同地區茶園重金屬的含量差異較大。恩施市茶園的Cd含量平均值最高，荊門和孝感市的最低；十堰市茶園的Hg平均含量最高，是隨州市的6倍；十堰市土壤As平均含量最高，是武漢市的4.2倍；恩施市的Pb平均含量最高，宜昌市的最低；恩施市的Cr平均含量最高，比黃岡市的高出34.2 mg/kg；武漢市茶園的Cu平均含量最高，隨州市的最低。有的相同市區不同取樣地點的重金屬含量差異也比較大，如孝感市編號為CY48基地的Hg含量是CY46的10.8倍，隨州市CY37基地的As含量是CY38的11.2倍。

表4 湖北省不同地區茶園土壤重金屬含量差異

續表4

市區指標pH鎘(Cd)汞(Hg)砷(As)鉛(Pb)鉻(Cr)銅(Cu)標準差/(mg/kg)0.26 0.03 0.010 14.71 4.0 8.2 3.87 變異系數/%5.80 21.52 51.102 118.33 19.9 10.9 22.43 武漢平均值/(mg/kg)5.37 0.14 0.038 3.18 21.5 55.6 26.44 最大值/(mg/kg)5.66 0.16 0.052 6.28 32.5 97.1 31.80 最小值/(mg/kg)5.22 0.10 0.029 1.04 9.9 33.7 16.87 標準差/(mg/kg)0.25 0.03 0.012 2.75 11.3 36.0 8.31 變異系數/%4.68 23.27 32.623 86.51 52.6 64.7 31.44 咸寧平均值/(mg/kg)4.76 0.12 0.069 11.58 21.9 80.7 22.23 最大值/(mg/kg)5.47 0.18 0.136 18.10 26.6 81.9 25.77 最小值/(mg/kg)3.85 0.08 0.022 0.97 17.4 77.3 17.37 標準差/(mg/kg)0.68 0.05 0.056 7.77 3.8 2.3 3.51 變異系數/%14.23 40.75 81.060 67.12 17.3 2.8 15.81 孝感平均值/(mg/kg)5.78 0.11 0.091 10.79 23.2 64.2 17.94 最大值/(mg/kg)7.24 0.13 0.281 17.93 31.6 84.6 20.63 最小值/(mg/kg)4.04 0.10 0.026 2.44 18.1 38.7 13.20 標準差/(mg/kg)1.38 0.01 0.107 5.81 5.5 20.2 3.20 變異系數/%23.83 11.52 118.253 53.88 23.8 31.5 17.85 宜昌平均值/(mg/kg)5.10 0.16 0.068 8.07 19.1 74.3 23.17 最大值/(mg/kg)7.14 0.24 0.133 14.37 25.8 105.3 41.90 最小值/(mg/kg)4.14 0.10 0.020 1.02 13.8 53.7 11.27 標準差/(mg/kg)0.84 0.05 0.029 5.39 4.4 17.4 10.07 變異系數/%16.38 29.85 42.646 66.83 23.2 23.5 43.45 湖北土壤背景值———0.17± 0.190.08± 0.0612.30± 7.3126.70± 7.8686.0± 36.9230.70± 14.05

3.3 土壤重金屬污染評價結果

3.3.1 單因子污染指數評價

表5為湖北省各市區茶園土壤中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu 重金屬單因子污染指數(Pi)和評價結果。如表所示，湖北省9個地區61個被調查的茶園土壤重金屬單項污染指數均小于0.7，表明9個地區茶園中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu含量均未超標，處于安全水平。

3.3.2 綜合污染指數評價

單因子污染指數法僅能反映土壤中某一個污染物的含量情況，不能反映土壤的整體污染情況。綜合污染指數法可以綜合評定茶園土壤的污染水平。從表5可以看出，湖北省被調查的9個地區的綜合污染指數均小于0.7，根據土壤環境質量分級標準可以判斷這些地區的茶園污染程度處于安全狀態，污染水平處于清潔水平。

表5 茶園土壤重金屬單項污染指數與綜合污染指數

4 結語

通過對湖北省恩施、黃岡、荊門、十堰、隨州、武漢、咸寧、孝感和宜昌9個地區的61個主要“綠色食品”和“有機食品”茶葉種植基地進行田間采樣和土壤分析，結果如下。

(1) 湖北省被調查的61個茶園中有56個土壤pH值小于6.5，占比91.8%；被調查的茶園土壤pH值平均水平在5.0左右。pH<6.5有56個，占91.8%，6.57.5有2個，占3.3%。主要表現：恩施、黃岡、荊門、隨州、武漢、咸寧地區基地pH<6.5占100%、十堰地區基地pH<6.5占57.0%、孝感地區pH<6.5占60.0%、宜昌地區pH<6.5占90.9%。推測原因可能跟這些茶園屬于傳統茶葉種植基地以及常年施肥導致土壤嚴重酸化有關。

(2) 根據湖北省土壤背景值的要求，黃岡、隨州、武漢、咸寧和宜昌被調查的茶園重金屬含量都沒有超過土壤背景值，無明顯累積；但是有個別茶園的重金屬嚴重超標，例如恩施、荊門和孝感市各有1個茶園Hg含量超標率達到100%以上。根據綠色食品產地環境質量標準NY/T 391-2013的要求，61個被調查茶園中只有1個Hg含量超標，其他茶園土壤重金屬含量均沒有超出綠色食品環評標準的限量值，適合大力發展“綠色食品”和“有機食品”茶葉。

(3) 不同地區茶園重金屬的含量差異比較大。例如十堰市茶園的Hg平均含量是隨州市的6倍，As平均含量是武漢市的4.2倍；相同市區不同取樣地點的重金屬含量差異也比較大，如孝感市兩個茶園Hg含量、隨州市兩個茶園As含量差異都達到10倍以上。

(4)單因子污染指數評價結果表明：湖北恩施、黃岡、荊門、十堰、隨州、武漢、咸寧、孝感和宜昌9個地區的Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu單項污染指數均小于0.7，含量未超標，處于安全水平；綜合污染指數評價結果表明：湖北恩施、黃岡、荊門、十堰、隨州、武漢、咸寧、孝感和宜昌9個地區的綜合污染指數均小于0.7，土壤等級為1級，處于清潔水平。