強場非次序雙電離中再碰撞動力學的強度依賴*

黃誠 鐘明敏 吳正茂

(西南大學物理科學與技術學院, 重慶 400715)

(2018 年 10 月 8 日收到; 2018 年 11 月 30 日收到修改稿)

利用三維經典系綜模型系統地研究了不同強度線偏振激光脈沖驅動下He原子的非次序雙電離. 結果表明在非次序雙電離中回碰電子的返回次數、兩電子的碰撞距離和電子對的關聯特性都強烈地依賴于激光強度. 對于750 nm, 隨著激光強度的增加, 單次返回誘導的非次序雙電離事件逐漸減少, 而多次返回事件的比例顯著增加. 對于1500 nm, 隨著激光強度的增加, 前三次返回誘導的非次序雙電離事件都會減少, 返回次數大于3的軌道對非次序雙電離的貢獻逐漸增加. 這是因為在高強度下每次返回過程中母核的庫侖吸引對返回電子橫向偏離的補償較弱, 所以需要更多次的返回來補償電子的橫向偏離以實現再碰撞. 軌道分析表明非次序雙電離中兩電子的碰撞距離隨激光波長和強度的增加而逐漸減小. 最后討論了非次序雙電離中電子對的關聯特性對返回次數的依賴.

1 引 言

非次序雙電離 (nonsequential double ionization, NSDI)是強激光與原子分子相互作用中最基本的過程之一[1]. 由于其中涉及到兩電子的關聯運動, 在過去三十多年里NSDI一直是強場物理的研究熱點[2?4]. 現在人們普遍認為NSDI通過再碰撞過程發生[5]. 首先, 原子中的一個電子隧穿通過被激光場壓低的原子勢壘進入連續態. 該電離電子在激光場的驅動下先遠離母核, 激光場反向后, 該電子又被激光電場拉回并與母核發生再碰撞. 通過再碰撞, 返回電子將一部分能量轉遞給第二個電子. 依賴于交換能量的多少, 碰撞后, 第二個電子可能立即電離, 也可能先被激發然后通過隨后電場的場電離進入連續態[6].

近年來, 人們投入了大量的精力來研究NSDI中的電子關聯及其潛在的超快動力學過程[7?14], 已經發現了許多有趣且重要的電子關聯行為, 并揭示了其中潛在的微觀動力學過程. 在再碰撞閾值強度以下, Ar原子NSDI的兩電子動量譜呈現出反關聯特性[15]. 在中等和高激光強度下, He原子NSDI的關聯電子動量分布呈現出手指結構(V型結構)[16,17], 該結構反映了碰撞后母核對電子的庫侖吸引、兩電子之間的相互作用[18,19], 以及碰撞過程的能量分配不均[20]對NSDI中電子關聯特性的影響. 對于周期量級的激光脈沖, 在低強度下NSDI的兩電子動量分布呈現出平行于對角線的雙線結構[21?23], 而在高強度下兩電子則顯示出十字架狀的動量分布[24]. 實驗和理論研究表明, NSDI中的兩電子也存在著強烈的能量關聯[25?27]. 量子模擬發現, 高強度下NSDI的電子能譜展現出一個間隔不等的干涉結構[28], 該結構被歸因于長短再碰撞軌道之間的干涉. 近期, Winney 等[29]利用兩電子角條紋方法完成了NSDI中兩電子釋放時延的高精度測量. 進一步的研究表明, 一些精細的裁剪激光場, 如相位穩定的周期量級脈沖[30?36]、平行雙色場[37]、正交雙色場[38?40]和雙色反向旋轉圓偏激光場[41?43], 可以很好地操控電子的運動進而控制電子對的關聯行為.

中紅外激光場的實驗發現, NSDI中電子對的動量分布呈現出一個近軸的V型結構[44]. 理論研究表明, 該結構源于碰撞時兩電子能量分配不均,且在中紅外波段NSDI主要通過多次返回再碰撞發生[45,46]. 本文利用三維經典系綜模型研究NSDI中再碰撞動力學和電子關聯特性對激光強度的依賴, 采用 750 和 1500 nm 兩個波長, 0.4, 0.6 和0.8 PW/cm2三個激光強度. 對于 750 nm, 三個強度的電子對都分布在主對角線附近, 而對于1500 nm,隨著強度的增大, 電子對從對角線向坐標軸移動,當激光強度達到0.8 PW/cm2時, 動量分配呈現出一個近軸的V型結構. 向后分析表明, 隨著激光強度的增加, 單次返回誘導的NSDI事件逐漸減少,而多次返回事件的比例顯著增加. NSDI中兩電子的碰撞距離隨激光波長和強度的增加而逐漸減小.最后討論了不同返回次數誘導的NSDI中電子對的關聯特性.

2 理論方法

對強激光場中原子分子最準確的描述是數值求解含時薛定諤方程. 但是數值求解多電子體系的含時薛定諤方程計算量巨大, 所以過去幾十年來大量的研究借助于半經典模型[47]和全經典模型[48?51].這些模型已經被證明是研究強場NSDI過程非常直觀有效的方法. 本文采用三維經典系綜模型來研究He原子NSDI的再碰撞動力學和電子關聯. 該模型首先由 Panli等[48]和 Haan 等[49]提出, 隨后被廣泛應用于強場NSDI的研究, 揭示了許多雙電離過程中的超快動力學過程, 深化了人們對強場雙電離過程的認識.

在三維經典系綜模型中, 兩個電子遵循牛頓經典運動方程(除非另有說明, 本文均采用原子單位):

式中,i是兩電子的標記, 可以取值 1 和 2;ri為電子的坐標;E(t)是激光脈沖的電場強度. 本文采用梯形線偏振激光脈沖, 偏振方向沿x方向. 整個脈沖包含12個光周期, 前2個光周期強度線性增加,中間8個光周期保持光強最大值, 后2個光周期光強線性減小為 0.Vne(ri) 和Vee(r1,r2) 分別表示核與電子及兩電子之間的庫侖相互作用勢能, 表達式分別為

式中,a表示核與電子間的軟核參數,b為電子與電子間的軟核參數. 為避免數值計算的奇異性和自電離, 本文設置a= 0.75,b= 0.01.

為獲得系綜的初始狀態, 首先將兩電子隨機地放在核子附近. 然后給兩電子一個確定的動能, 使得系統的總能量, 即兩電子的勢能和動能之和等于原子的第一、第二電離能之和. 本文設置總能量為?2.9035 a.u. (對應 He 的第一、二電離能之和). 將動能隨機地分配給兩個電子, 并且這兩電子的速度方向隨機給定. 然后兩電子系統在沒有激光場的情況下, 按照牛頓運動方程自由演化. 經過一段時間后(300 a.u.), 可以得到一個穩定的初始系綜分布.初始系綜確定后, 原子在激光場的作用下演化, 直到激光脈沖結束, 即可得到系綜中各個原子的最終狀態, 包括位置和動量. 分析兩個電子的能量, 如果兩個電子的末態能量都大于零, 則認為該原子發生了雙電離.

3 結果與討論

圖1給出了He原子NSDI的關聯電子動量分布. 第一行和第二行分別對應了750和1500 nm.從左到右對應的激光強度分別為 0.4 (圖 1(a)、圖 1(d))、0.6 (圖 1(b)、圖 1(e))和 0.8 PW/cm2(圖 1(c)、圖 1(f)). 從圖 1 可以看出, 對于 750 nm,這三個激光強度的關聯電子動量分布都集中在主對角線附近; 1500 nm 的結果則有所不同, 隨著激光強度的升高, 電子對的分布從對角線向坐標軸移動, 當激光強度達到 0.8 PW/cm2時, 動量分布呈現出一個近軸的V型結構. 實驗上, 該結構已經在 3100 nm, 0.03 PW/cm2的條件下被觀察到, 被歸因于高能碰撞過程中電子能量的不對稱分配[45,46].

圖 1 He 原 子 NSDI的 關 聯 電 子 動 量 分 布 (a) 750 nm, 0.4 PW/cm2; (b) 750 nm, 0.6 PW/cm2; (c) 750 nm, 0.8 PW/cm2;(d) 1500 nm, 0.4 PW/cm2; (e) 1500 nm, 0.6 PW/cm2; (f) 1500 nm, 0.8 PW/cm2Fig.1. Correlated electron momentum distributions in NSDI of He: (a) 750 nm, 0.4 PW/cm2; (b) 750 nm, 0.6 PW/cm2;(c) 750 nm, 0.8 PW/cm2; (d) 1500 nm, 0.4 PW/cm2; (e) 1500 nm, 0.6 PW/cm2; (f) 1500 nm, 0.8 PW/cm2.

先前的研究已經表明, 在長波長的情況下,NSDI主要通過多次返回軌道發生[45,46], 并且多次返回軌道的貢獻隨著波長的增加而逐漸增加. 那么不同返回次數的軌道對NSDI的貢獻對激光強度的依賴如何？為了弄清楚這個問題, 我們向后跟蹤了NSDI軌道并做了統計分析. 通過跟蹤雙電離軌跡, 能夠確定單電離時間、返回時間、再碰撞時間和雙電離時間. 將一個電子的能量首次為正的時刻定義為單電離時間, 其中電子的能量由電子的動能、電子與原子核相互作用的勢能和電子間的排斥勢能的一半組成. 把第一個電子電離之后, 它與個電子最靠近的時刻定義為再碰撞時間. 在再碰撞時刻兩電子之間的距離定義為碰撞距離. 把碰撞之后第二個電子能量為正的時刻定義為雙電離時間. 第一個電子電離后可能具有一個橫向動量, 所以當它在縱向(激光偏振方向)返回時, 它與母核之間可能存在一個橫向偏離, 導致不能發生有效的再碰撞. 把再碰撞發生前返回電子在縱向上穿過x= 0的時刻定義為返回時刻. 這樣就可以統計出再碰撞發生時, 第一個電子在縱向返回母核的總次數.

圖2給出了各次返回誘導的NSDI在總的NSDI中所占的百分比. 圖2(a)和圖2(b)分別是750 和 1500 nm 的情況. 先看 750 nm 的情況, 在0.4 PW/cm2時, 76% 的 NSDI事件的再碰撞發生在第一次返回, 也就是說此時單次返回軌道對NSDI的貢獻是主要的. 隨著激光強度的增加, 單次返回軌道的貢獻迅速降低. 在0.6 PW/cm2時,單次返回軌道的貢獻降到了49.8%, 此時多次返回軌道的貢獻已經超過了單次返回軌道, 成為了主要的 NSDI通道. 當強度增加到 0.8 PW/cm2時, 單次返回軌道和多次返回軌道所占的百分比分別為36.2%和63.8%.

圖2 各次返回誘導的 NSDI在總的 NSDI中所占的百分比 (a) 750 nm; (b) 1500 nmFig.2. Proportion of each return in the total NSDI yield:(a) 750 nm; (b) 1500 nm.

從圖2(a)還可以看到, 對于750 nm和考慮的這三個強度, 單次返回軌道的貢獻總是大于其他次返回軌道的單獨貢獻. 對于 1500 nm (圖 2(b)), 這個結果是不同的, 兩次返回軌道的貢獻總是最大,并且隨著激光強度的增加, 前三次返回軌道的貢獻都在減小, 而返回次數大于3的那些軌道的貢獻則在逐漸增加. 這就意味著對于更高的強度, 返回電子需要更長的時間調整它的運行軌道來靠近母核,使有效的再碰撞能夠發生.

另外, 從圖 2 可以發現, 750 nm, 0.4 PW/cm2時兩次返回的事件數低于三次返回的事件數, 而其他情況下都是兩次返回的事件數高于三次返回的事件數. 這是因為 750 nm, 0.4 PW/cm2時電子的最大返回能量為2.44 a.u., 僅僅略大于He原子的第二電離能. 在這種條件下電子的返回能量大小是影響雙電離事件發生最重要的因素. 根據三步模型知道, 第三次返回時電子的返回能量大于第二次返回時電子的返回能量, 所以 750 nm, 0.4 PW/cm2時NSDI中兩次返回的事件數低于三次返回的事件數. 而對于其他五種條件, 電子返回能量遠大于He原子的第二電離能, 此時電子的返回能量不再是影響雙電離發生最重要的因素, 電子波包擴散成為限制雙電離發生的主要因素, 所以其他條件下NSDI中兩次返回的事件數高于三次返回的事件數.

隧穿電離理論表明大多數電離電子具有一個非零的初始橫向動量. 在激光場的驅動下運動一段時間后, 當該電子在縱向第一次返回時, 它與母核之間將有一個顯著的橫向偏離. 當電子在縱向返回母核時, 母核對電子的庫侖吸引可以顯著地減小因初始橫向速度帶來的橫向偏移, 這被稱為庫侖聚焦效應. 如果一次返回過程中的庫侖吸引不足以抵消初始橫向速度帶來的偏離, 那么要使NSDI能夠發生, 兩次甚至多次返回就是必須的.

以上關于圖2的討論中已經知道, 除了750 nm和0.4 PW/cm2, 其他條件下大多數NSDI事件都要經歷兩次或者多次返回. 這是因為庫侖吸引在一次返回期間不足以抵消橫向偏離, 并且強度越高所需的返回次數越多. 強度越高, 第一個電子返回時的速度就會越大, 它就會越快地經過母核附近, 從而每次返回與母核相互作用的時間就會越短, 母核庫侖吸引對電子橫向偏離的補償也就越弱. 因此,在更高的強度情況下, 電子需要更多次的返回才能抵消初始橫向動量帶來的偏離, 實現有效再碰撞和雙電離.

圖3 給出了NSDI事件關于碰撞距離的概率分布. 很顯然, 1500 nm 情況的碰撞距離小于 750 nm情況下的碰撞距離. 對于 750 nm, 三個強度下碰撞距離的分布峰值處在 0.4—0.6 a.u. 之間, 而 1500 nm的峰值則處在 0.2—0.4 a.u. 之間, 并且隨著激光強度的增加兩電子的碰撞距離逐漸減小. 這可以理解如下: 當波長和強度增加時, 自由電子的返回速度增大, 從而與母核相互作用的時間減小, 這對返回電子與束縛電子的能量交換是不利的. 為了保證足夠的能量交換來電離第二個電子, 需要更小的相互作用距離, 即碰撞距離. 而高強度、長波長情況下回碰電子速度更快, 更能克服電子之間庫侖排斥勢能, 使得更短的碰撞距離得以實現.

圖3 NSDI事件關于碰撞距離的概率分布 (a) 750 nm;(b) 1500 nm.Fig.3. Recollison distance in NSDI for (a) 750 nm and(b) 1500 nm at the laser intensities of 0.4, 0.6 and 0.8 PW/cm2.

圖4 750 nm 激光脈沖驅動 He 原子 NSDI的關聯電子動量分布 (a)—(e) 0.4 PW/cm2; (f)—(j) 0.6 PW/cm2;(k)—(o) 0.8 PW/cm2; 從左到右每列對應不同返回次數誘導的NSDI事件Fig.4. Correlated electron momentum distributions in NSDI of He for 750 nm at the laser intensities of 0.4 (the first row), 0.6 (the second row) and 0.8 PW/cm2 (the third row). The columns from left to right correspond to return numbers of 1 to 5.

圖4給出了波長為750 nm時不同返回次數軌道誘導的NSDI事件的關聯電子動量分布, 從左到右對應的返回次數分別為1—5, 從上到下對應的激光強度分別為 0.4, 0.6 和 0.8 PW/cm2. 對于0.4 PW/cm2, 大多數 NSDI事件來自單次返回, 因此單次返回軌道的動量分布和總的動量分布幾乎是相同的. 對于 0.6 PW/cm2, 單次返回軌道的NSDI事件主要分布在原點附近, 多次返回軌道的NSDI主要分布在對角線附近. 仔細觀察可以發現,相對于3次和5次返回軌道, 2次和4次返回軌道誘導的NSDI有更多的背離了對角線. 這是因為與3次和5次返回軌道相比, 2次和4次返回軌道中電子的再碰撞能量更小, 所以更多的NSDI通過再碰撞激發隨后電離機制發生. 對于0.8 PW/cm2,單次返回軌道誘導的NSDI事件呈現出反關聯行為, 其他返回次數的軌道對應的動量分布則呈現出強烈的關聯行為. 圖5給出了1500 nm情況下不同返回次數軌道誘導的NSDI事件的關聯電子動量分布. 對于 1500 nm, 三個強度下動量分布對返回次數的依賴都是相似的. 單次返回軌道的動量分布幾乎均勻地分布在四個象限, 多次返回軌道的動量分布都分布在一三象限. 另外, 與偶數次返回軌道相比, 奇數次返回軌道的動量分布更靠近坐標軸, 這是因為奇數次返回時電子的返回能量顯著地大于偶數次返回, 更大的返回能量加劇了碰撞時兩電子能量分配的不對稱性, 導致了奇數次返回軌道的分布更靠近坐標軸. 另外值得注意的是, 在所用的波長和強度下, 電子在第一次返回時的最大返回能量都是大于He原子的第二電離勢能的, 回碰電子能夠通過直接碰撞電離機制電離第二個電子, 然而圖 4(k)、圖5(a)、圖5(f)和圖5(k)的動量譜卻沒能呈現出關聯電子為主的動量分布, 這些分布中顯示出了大量的反關聯電子分布. 這是因為在高強度或長波長下碰撞過程的能量分配不均導致碰撞后回碰電子仍然具有較大的沿著回碰方向的速度,該速度與隨后電場加速的方向相反, 在高強度或長波長下, 回碰電子碰后的剩余速度有很大的概率大于電場加速, 導致回碰電子的最終末速度與回碰方向相同, 而第二個電子的最終末速度主要來自電場加速, 最終兩電子呈現反關聯釋放. 第一次返回時的返回能量是最大的, 回碰電子碰后的剩余速度大于電場加速的概率也最大, 導致的反關聯釋放也最多, 所以在高強度或長波長的情況下沒有在一次返回碰撞的電子動量譜上觀察到顯著的關聯分布.

4 結 論

本文利用三維經典系綜模型研究了He原子NSDI中再碰撞和電子關聯特性的強度依賴. 在0.4—0.8 PW/cm2的強度范圍內, 對于 750 nm, 電子對都分布在主對角線附近, 而對于 1500 nm, 隨著強度的增大, 電子對從對角線向坐標軸移動, 當激光強度達到0.8 PW/cm2時, 動量分布呈現出一個近軸的V型結構. 向后分析表明, 對于750 nm,隨著激光強度的增加, 單次返回誘導的NSDI事件逐漸減少, 而多次返回事件的比例顯著增加. 對于1500 nm, 隨著激光強度的增加, 前三次返回誘導的NSDI事件都會減少, 返回次數大于3的軌道對NSDI的貢獻逐漸增加. 這是因為在高強度下每次返回過程中母核的庫侖吸引對返回電子橫向偏離的補償較弱, 所以需要更多次的返回來補償電子的橫向偏離以實現再碰撞. 軌道分析表明NSDI中兩電子的碰撞距離隨激光波長和強度的增加而逐漸減小. 最后討論了不同返回次數誘導的NSDI中電子對的關聯特性.

圖5 1500 nm 激光脈沖驅動 He 原子 NSDI的關聯電子動量分布 (a)—(e) 0.4 PW/cm2; (f)—(j) 0.6 PW/cm2;(k)—(o) 0.8 PW/cm2; 從左到右每列對應不同返回次數誘導的NSDI事件Fig.5. Correlated electron momentum distributions in NSDI of He for 1500 nm at the laser intensities of 0.4 (the first row), 0.6 (the second row) and 0.8 PW/cm2 (the third row). The columns from left to right correspond to return numbers of 1 to 5.