利用光熱反射法研究多層薄膜結(jié)構(gòu)的散熱性能

王建立，吳文智，毛成錕，熊大曦，3，陳云飛

(1.東南大學(xué) 機械工程學(xué)院，江蘇 南京 211189；2.黑龍江大學(xué) 電子工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150080；3.中國科學(xué)院 蘇州生物醫(yī)學(xué)工程技術(shù)研究所，江蘇 蘇州 215163)

0 引 言

隨著電子器件集成度不斷提高，高功率密度將導(dǎo)致微器件因溫度過高而失效.傳統(tǒng)的半導(dǎo)體材料已經(jīng)無法在保證良好絕緣性能的基礎(chǔ)上同時滿足散熱要求，因此需要采用高導(dǎo)熱材料制作多層薄膜襯底，以解決微器件的散熱問題.類金剛石(DLC)由于包含很大比例的sp3鍵，使它具有類似金剛石的許多物理特性，例如高機械硬度、 化學(xué)穩(wěn)定性、 光學(xué)透明度、 高導(dǎo)熱性等，因此在大功率電子器件襯底制備中得到了大量應(yīng)用[1].

DLC薄膜的物理性質(zhì)很大程度上取決于sp3和sp2的成鍵比例，而成鍵比例由不同的加工工藝和參數(shù)所決定，使得目前實驗和理論計算得到的DLC薄膜熱學(xué)性質(zhì)有很大差別.在實驗方面，Morath等[2]用皮秒激光熱反射法測量了等離子束增強氣相沉積、 離子束沉積加工得到的DLC薄膜熱導(dǎo)率，前者熱導(dǎo)率為0.2～0.6 W/(m·K), 而離子束沉積得到的薄膜熱導(dǎo)率稍大，為0.6～1 W/(m·K)； Hurler等[3]用激光蜃景效應(yīng)測量了等離子束沉積得到的a-C： H薄膜，其熱導(dǎo)率僅有 0.2～1 W/(m·K)； Chen等[4]用光熱反射法測量了陰極電弧真空鍍膜得到的ta-C 薄膜熱導(dǎo)率，在20～100 nm 厚度范圍內(nèi)，熱導(dǎo)率隨厚度變化不明顯，均為4.7 W/(m·K); Shamsa等[5]用3ω法測量了不同加工工藝制備得到的DLC薄膜熱導(dǎo)率，包括等離子束增強化學(xué)氣相沉積、 磁控濺射、 陰極電弧真空鍍膜等，研究表明，ta-C薄膜熱導(dǎo)率最高，達到3.5 W/(m·K) ，而聚合物薄膜熱導(dǎo)率僅0.27 W/(m·K)，該課題組進而研究了ta-C薄膜熱導(dǎo)率隨薄膜厚度的變化關(guān)系，研究表明熱導(dǎo)率隨厚度增加而增大，范圍在0.09～3.6 W/(m·K)[6].在理論計算方面，采用分子動力學(xué)模擬了包括沉積能量、 角度、 基底溫度等條件對DLC薄膜殘余應(yīng)力、 微觀結(jié)構(gòu)等的影響規(guī)律[7-10].在此基礎(chǔ)上，Zhang等[11]進一步建立了沉積能量與DLC薄膜熱導(dǎo)率的變化關(guān)系，研究表明，隨著沉積能量增加，DLC薄膜中sp3成鍵比例先增加后減小，而DLC薄膜熱導(dǎo)率隨sp3成鍵比例呈線性增加.

雖然關(guān)于DLC薄膜熱導(dǎo)率報道較多，但這些數(shù)據(jù)分散性大，僅可作為參考，特別是在工業(yè)產(chǎn)品中，不僅DLC薄膜較厚，通常為微米尺寸，而且除了DLC鍍膜以外，根據(jù)特定要求同時沉積其他薄膜材料，使得多層薄膜器件的散熱性能很難得到準確評估，因此需要用簡便的方法快速原位測量工業(yè)應(yīng)用的多層DLC薄膜器件的熱學(xué)性質(zhì).在所采用的實驗方法中，盡管3ω方法被廣泛采用，但是該方法在測量薄膜熱學(xué)性質(zhì)過程中，必須要求所測薄膜的熱導(dǎo)率遠低于基底材料，而且需要在薄膜表面加工特定四焊盤電極，因此限制了其在工業(yè)產(chǎn)品上的應(yīng)用.相比之下，光熱反射法用脈沖光作為加熱源，用連續(xù)激光作為探測光，通過測量反射信號的變化提取薄膜及界面?zhèn)鳠嵝畔ⅲ瑴y量時間短，金屬傳感器制備工藝簡單，因此可以方便快捷地用于實物器件中各層薄膜熱物性的原位測量.

為了測量實物器件中的多層薄膜結(jié)構(gòu)的熱輸運性質(zhì)，本文搭建了光熱反射實驗系統(tǒng)，通過探測器件不同位置的反射信號，在多層薄膜熱傳導(dǎo)模型的基礎(chǔ)上，結(jié)合Laplace逆變換的Stehfest數(shù)值近似，得到了不同薄膜本身的熱物性以及界面的傳熱特性，進而為電子器件封裝鍍膜的有限元熱分析提供了依據(jù).

1 實驗原理

在光熱反射法測量薄膜/基底樣品結(jié)構(gòu)的過程中，一般還需要在樣品表面制備一層金屬薄膜.根據(jù)Drude模型，在較小溫差范圍內(nèi)，金屬薄膜反射率隨溫度呈線性變化關(guān)系[12]，通過測量金屬表面的反射信號的變化，可以得到樣品表面溫度隨時間的變化過程.通過導(dǎo)熱模型，建立樣品受激光加熱后金屬層表面溫度與薄膜熱學(xué)性質(zhì)、 界面熱阻、 基底材料熱學(xué)性質(zhì)等參數(shù)的關(guān)聯(lián)，就可以通過測量金屬表面瞬態(tài)反射信號擬合得到薄膜熱學(xué)性質(zhì)、 界面熱阻等參數(shù).

在求解導(dǎo)熱模型過程中，通常將熱傳導(dǎo)過程比擬為電傳導(dǎo)過程，進而采用傳輸線理論[13]求解各層薄膜的溫度分布.不同于傳輸線理論，借鑒Schmidt等[14]用飛秒激光熱反射法測量多層薄膜的計算模型，推導(dǎo)溫度分布過程更為方便直觀.當具有高斯分布脈寬的加熱光均勻照射樣品表面，假設(shè)加熱光斑直徑遠大于薄膜厚度，當探測光光斑足夠小時，在有限時間范圍內(nèi)，只需要考慮沿厚度方向的溫度分布，模型見圖 1.

圖 1 多層薄膜結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of multilayer films

對于任一層薄膜，其相對溫升滿足方程為

(1)

式中：αi為第i層薄膜的熱擴散系數(shù).對式(1)進行Laplace變換

(2)

式中：p為Laplace算子，可將式(1)轉(zhuǎn)換為

(3)

式(3)的通解可表示為

(4)

對應(yīng)熱流為

(5)

式中：Ai，Bi為積分常數(shù)；λi為熱導(dǎo)率.對于N層薄膜(包含基底)，這些未知參數(shù)都需要根據(jù)第一層薄膜(激光照射的金屬層)和最后一層薄膜(熱半無限大基底)的熱流邊界條件結(jié)合各層薄膜間熱流和溫度平衡條件求解得到.假設(shè)第i層薄膜表面溫度和熱流分別為υi(0)和Fi(0)，則薄膜背面溫度和熱流υi(di)和υi(di)可以表示為[15]

(6)

式中：d為薄膜厚度，

(7)

考慮界面熱阻的影響，假設(shè)Ri,i+1表示第i層和第i+1層薄膜間的界面熱阻，則有

(8)

將上式同樣寫成類似式(6)的矩陣形式

(9)

以此類推，可以得到第N層薄膜上表面的溫度和熱流表達式為

(10)

式中：υ1(0)和F1(0)為激光照射金屬薄膜表面溫度和熱流.而對于第N層熱無限大基底，由于x→∞時，υN(∞)和FN(∞)均為有限值，可得式(4)中AN=0，因此

(11)

因此式(10)可簡化為

(12)

式中：A,B,C和D由式(10)求解矩陣得到.進而

(13)

假設(shè)加熱光脈沖滿足Gaussian分布，即

(14)

式中：σ和tm分別為Guassian分布的標準差和期望值，對其Laplace變換可得到

(15)

將式(15)代入式(13)，并進行Laplace逆變換，即可得到激光加熱薄膜的表面溫度

(16)

該Laplace逆變換通常由Stehfest數(shù)值[16]近似得到

(17)

式中：

在數(shù)值計算過程中，M取值對結(jié)果穩(wěn)定性和準確性非常重要.以高斯函數(shù)為例，圖 2 比較了原函數(shù)與Laplace逆變換得到的時域近似解隨M取值的變化關(guān)系.從圖中可以看出，當M>24時，逆變換后的高斯函數(shù)長時間以后無法收斂，因此M通常取22，可以在保證收斂性的同時，滿足數(shù)值計算的精度要求，與文獻[17]報道結(jié)論一致.

圖 2 高斯時域函數(shù)與Stehfest數(shù)值近似結(jié)果Fig.2 Comparison between Gaussian function and the converted profile from the numerical Stehfest method with different M values

對于“金屬/絕緣層/基底”的三層薄膜結(jié)構(gòu)，在式(16)中，金屬層的體積比熱容、 熱導(dǎo)率、 厚度以及絕緣層厚度、 基底材料的體積比熱容、 熱導(dǎo)率等參數(shù)已知，未知參數(shù)包括絕緣層熱導(dǎo)率和體積比熱容、 絕緣層與金屬層間的界面熱阻以及絕緣層與基底的界面熱阻，需要通過擬合瞬時反射信號得到.對于“金屬/絕緣層/DLC/基底”的四層薄膜結(jié)構(gòu)，未知參數(shù)為絕緣層與DLC薄膜的界面熱阻，以及DLC薄膜的熱導(dǎo)率以及體積比熱容，這些參數(shù)由matlab優(yōu)化工具箱進行非線性最小二乘擬合得到.

2 實 驗

實驗樣品由江蘇鑫鉆新材料科技有限公司提供，其樣品制備過程如下： 對厚度為2 mm的Al基底進行拋光，然后在基底表面放置芯片位置附近濺射沉積一層厚度為2 μm的DLC薄膜，最后整個表面旋涂一層90 μm厚度的絕緣層，樣品實物照片見圖3(a).為了用光熱反射法測量得到瞬時溫度信號，在絕緣層表面濺射一層100 nm厚度的Al薄膜作為溫度傳感器.在實驗過程中，比較測量有/無DLC薄膜的兩個位置，對應(yīng)圖3(b)所示的位置“2”和位置“1”，進而分別得到絕緣層與DLC薄膜的熱學(xué)性質(zhì)，提高了優(yōu)化求解過程中擬合參數(shù)的準確性.

圖 3 樣品實物圖及其截面示意圖Fig.3 Photo image of sample and cross-section schematic of sample in the experiment

圖 4 給出了光熱反射實驗系統(tǒng)示意圖.

圖 4 光熱反射實驗系統(tǒng)Fig.4 Photothermal reflectance experimental system

在測量過程中，采用共軸雙色(532 nm和 671 nm)泵浦-探測激光熱反射系統(tǒng)樣品的反射信號.加熱光由Contunuum Surelite II 型激光器輸出，其脈寬為7 ns，單脈沖最大能量為800 mJ，重復(fù)頻率為10 Hz，波長是532 nm.為了避免單脈沖能量過大造成樣品表面損壞，采用衰減片將加熱光功率衰減至10 mW左右，同時引出部分加熱光作為示波器的觸發(fā)源，其余進入籠狀系統(tǒng)，經(jīng)透鏡聚焦至樣品上.探測光由PSU-H-LED型半導(dǎo)體連續(xù)激光器輸出，其波長為671 nm，功率計測得樣品處其功率為0.5 mW左右.部分探測光作為參考信號引入差分探測器(New Focus 1607-AC-FC).差分探測器的上升沿時間為800 ps，而所需測量的是13 μs左右的反射信號，因此探測器有足夠的響應(yīng)時間.反射后的探測光除了引入差分探測器以外，還有部分進入CCD探測器，用于實時觀查探測光與加熱光在樣品上的相對位置，便于信號調(diào)試.這套系統(tǒng)采用了納秒激光作為加熱光，連續(xù)激光作為探測光，最終用差分探測器和示波器(Tektronix TDS3054B)直接讀出反射信號隨時間的變化，免去了飛秒激光熱反射等類似系統(tǒng)中的機械延遲、 光電調(diào)制、 鎖相放大器等部分，不僅簡化了實驗系統(tǒng)，而且測量速度快，可用于實時觀測和讀取反射信號.

3 結(jié)果與討論

圖 5 和圖 6 分別對應(yīng)了圖3(b)中激光照射“1”位置和“2”位置的反射信號.

圖 5 三層薄膜結(jié)構(gòu)(位置“1”)的測量反射信號及擬合結(jié)果Fig.5 Time-resolved temperature detected from three-layer films and the corresponding fitting results

圖 6 四層薄膜結(jié)構(gòu)(位置“2”)的測量反射信號及擬合結(jié)果Fig.6 Time-resolved temperature detected from four-layer films and the corresponding fitting results

通常將加熱光脈沖到達樣品表面時間定義為初始時刻(t=0).在加熱光到達樣品表面之前，即前一個加熱脈沖照射后約0.1 s，此時反射信號較小.加熱光達到樣品表面，通過金屬層的電子-光子-聲子的相互作用，樣品溫度迅速升高，所以存在明顯的反射階躍信號.之后隨著熱量在樣品內(nèi)部擴散，樣品表面溫度逐漸下降，對應(yīng)反射信號不斷減小.通過Stehfest數(shù)值擬合可以得到，90 μm 絕緣層熱導(dǎo)率為0.75 W/(m·K)，絕緣層的體積比熱容約為2.4×106J/(m3·K)，與磁控濺射Al薄膜間的界面熱阻約為10-8m2K /W.由于金屬傳感器厚度較小，其熱物性參數(shù)對反射信號的影響可以忽略.將以上結(jié)果代入圖6所對應(yīng)的四層薄膜模型中時，可以看出反射信號對DLC薄膜熱物性參數(shù)以及DLC薄膜與絕緣層之間的界面熱阻并不非常敏感.用于計算圖6的參數(shù)包括： DLC薄膜熱導(dǎo)率為3.5 W/(m·K)，熱擴散率為3×10-6m2/s，DLC薄膜與絕緣層之間的界面熱阻為10-7m2K /W.

根據(jù)圖 5 的擬合結(jié)果，計算得到絕緣層對應(yīng)的熱擴散厚度為2(α2τ)0.5，約為4 μm，其中τ為測量時間，在實驗中τ=13 μs.熱擴散厚度表明表面加熱在絕緣層材料中的熱影響范圍.顯然在所關(guān)注的時間范圍內(nèi)，由于絕緣層較厚，表面溫度變化并不能靈敏地反映絕緣層以外的信息.而文獻所研究的DLC薄膜[2-6]均在1 μm范圍內(nèi)，所測量的時間范圍在μs量級，其對應(yīng)熱擴散厚度與薄膜厚度相當，甚至遠大于薄膜厚度.當熱擴散厚度遠大于薄膜厚度時，Kading等[17]在研究過程中，將薄膜和界面作為一個熱阻而忽略薄膜熱容的影響.由于本文所測量的薄膜厚度較厚，將測量時間τ增加至13 μs，已經(jīng)可以用于研究該多層薄膜結(jié)構(gòu)的熱輸運性質(zhì).比較圖 5 和圖 6 的測量結(jié)果可以看出，在4 μs以內(nèi)反射信號均下降較快； 在測量“1”位置時，4 μs以后信號仍然緩慢下降，而在測量“2”位置時，4 μs以后的信號基本不再發(fā)生變化.因此可以判斷： ① 該多層薄膜結(jié)構(gòu)整體散熱效果不佳，即使經(jīng)過13 μs，表面溫度仍沒有有效下降； ② 僅考慮厚度方向一維散熱，絕緣層與Al基底的散熱效果優(yōu)于絕緣層/DLC/Al基底的復(fù)合薄膜結(jié)構(gòu).

在飛秒/皮秒激光熱反射系統(tǒng)中，反射信號時間由延遲臺和兩個脈沖間隔時間中的較小值決定，通常不超過20 ns，對應(yīng)熱擴散厚度僅有幾十nm，熱影響區(qū)域非常有限，理論上無法用于測量和評價工業(yè)上廣泛應(yīng)用的多層微米厚度薄膜結(jié)構(gòu)，而是用于研究高時間分辨率下的光、 熱、 電載流子之間的超快能量傳遞過程.相比之下，本文光熱反射系統(tǒng)加熱光脈沖間隔為0.1 s，理論上熱擴散厚度可達mm級，而且每次樣品測量時間非常短(示波器信號多次平均)，因此有望在研究工業(yè)級多層薄膜結(jié)構(gòu)熱輸運性質(zhì)等領(lǐng)域得到普及.

在得到絕緣層熱導(dǎo)率、 DLC薄膜熱導(dǎo)率以及界面熱阻等參數(shù)后，通過建立電子器件封裝鍍膜的熱分析有限元模型，進而評估了DLC薄膜對芯片熱點溫度的影響.有限元計算得到的絕緣層上表面沿y方向的溫度分布見圖 7 所示.圖中陰影線為熱源寬度(0.2 mm)，加熱功率密度為106W/m2.沉積DLC薄膜后，熱點溫度最高為62.4 K，比沒有沉積DLC薄膜的結(jié)果低2.3 K.考慮到絕緣層厚度(90 μm)遠大于DLC薄膜，可以預(yù)測，當絕緣層厚度進一步減小，沉積較厚DLC薄膜以后，利用DLC薄膜優(yōu)良的面向?qū)嵝阅埽酒植繜狳c溫度可以得到進一步下降.因此利用激光熱反射法測量得到的熱物性參數(shù)，結(jié)合有限元分析，可以準確預(yù)估大功率發(fā)光二極管等集成電路的封裝散熱性能，為提高微器件的使用壽命和性能提供依據(jù)[18，19].

圖 7 DLC薄膜對芯片局部熱點溫度的影響Fig.7 Comparison of hot spot temperatures before and after the deposition of DLC film

4 結(jié) 論

在多層薄膜結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，推導(dǎo)得到了與傳輸線理論相一致的溫度函數(shù)，并用Stehfest數(shù)值計算了脈沖加熱后的降溫過程.搭建了激光熱反射實驗系統(tǒng)，測量了13 μs時間內(nèi)的反射信號，擬合得到絕緣層熱導(dǎo)率為0.75 W/(m·K)，與Al薄膜間的界面熱阻約為10-8m2K/W，進而分析了電子封裝結(jié)構(gòu)中DLC薄膜對芯片熱點溫度的影響.研究表明，通過測量幾十μs甚至更長時間的反射信號，可用于研究微米級厚度多層薄膜的熱輸運過程.該研究將為器件散熱和絕緣涂層設(shè)計，以及電子器件封裝鍍膜的有限元熱分析提供依據(jù).