內蒙古趙井溝鉀長花崗巖鋯石U-Pb定年、Hf同位素和巖石地球化學特征

張 超，李志丹，李效廣，奧 琮，俞 安，王佳營，李光耀，張 祺，段 明

(中國地質調查局天津地質調查中心， 天津 300170)

烏拉山-大青山成礦帶為華北板塊北緣重要貴金屬及稀有金屬成礦帶，屬于大青山推覆構造體系，近東西向斷裂帶發育，是內蒙古境內重要的鎢、鐵、銅、金、稀有金屬成礦帶(圖1)(俞●安等， 2009； 楊亮， 2010； 楊文瑞等， 2010； 侯萬榮等， 2011； 陳志廣等， 2012； 聶風軍等， 2013)。趙井溝鈮鉭礦位于成礦帶中部呼和浩特市武川縣境內，為一大型稀有金屬礦床，儲量在8 000噸以上(聶鳳軍等， 2013)。趙井溝黑云母鉀長花崗巖是礦區內的主要侵入巖體，呈不規則狀分布于礦區中部和東南部，出露面積約2 km2(圖2b)。前人對礦區內與成礦有關的巖體進行過巖石學、巖相學及年代學研究(Hao， 2012； 聶鳳軍等， 2013； 柴華等， 2013； 黃從俊等， 2013； 高允等， 2017)，但對礦區內與成礦有密切關系的黑云母鉀長花崗巖的時代和形成機制未給予應有的關注。為此，本文將以礦區內與成礦有關的細粒黑云母鉀長花崗巖為對象，通過巖石地球化學、鋯石U-Pb定年及Hf同位素特征分析，并結合前人研究成果，查明其時代、成因機制及其對成礦作用的制約。

圖 1 內蒙古烏拉山-大青山一帶地質礦產簡圖[a據Zhao和Cawood(2012)修改， b據王梁等(2015)修改]Fig.1 Simplified geological map of the Wulashan-Daqingshan area, Inner Mongolia (a modified after Zhao and Cawood, 2012;b modified after Wang Liang et al., 2015)

1 礦床地質概況

趙井溝鈮鉭礦區內出露的地層為石炭紀變質礫巖、粗砂巖及前寒武紀變質砂巖、石英巖和千枚巖，其間呈斷層接觸。第四系主要分布于溝谷、洼地中，主要為沖積、洪積及砂礫層等，呈松散狀。區內構造為NE向和NW向兩組韌性-脆韌性斷裂帶，總體上早期以北西向韌性剪切為特征，晚期以北東向脆性推覆構造為特點，其中規模較大的斷裂有F1、F2、F3、F4、F5(圖2b)。

區內的侵入巖體分布于礦區西南部，有早元古代閃長巖(Pt1δ)、二疊紀中粗粒花崗巖(Pγ)及早白堊世肉紅色細粒鉀長花崗巖(γ)，后者構成礦區內侵入巖的主體，與成礦關系密切。此外，礦區內還發育大量的脈巖，主要類型有花崗細晶巖脈、含鎢石英脈、含天河石鈉長石化花崗巖脈和含天河石花崗偉晶巖脈，它們受原生構造裂隙控制，其中含天河石鈉長石化花崗巖脈是主要含鈮鉭礦巖脈。

礦區內現已發現W礦和Nb-Ta礦，呈脈狀分布于石炭系拴馬樁組中，呈單斜產出，局部有小褶曲及裂隙，走向一般為20°～40°，傾向北西，傾角15°～25°。地層中解理裂隙發育，多屬剪性裂隙，裂隙按產狀大體上分為北東、近東西向兩組，延伸較遠，傾角一般較陡，前者30°～70°，后者一般在80°左右。含礦巖脈多沿此兩組裂隙分布，其中含鈮鉭礦鈉長石化花崗巖主要充填于北東向裂隙中，是該區主要容礦構造。近東西向裂隙主要充填有含鎢石英脈，從巖脈穿插關系來看，北東向裂隙先于近東西向裂隙形成，給各種礦化及成礦創造了良好條件(圖2)。

礦區位于趙井溝、腦包山一帶，東西寬約2.8 km，南北長約7.4 km，形狀為不規則狀，面積約18 km2。出露地層主要為中元古界渣爾泰山群(ChQnZ)、石炭系拴馬樁組(C2sh)和少量第四系(Q)。礦區內出露的渣爾泰山群為一巖組地層，主要分布于礦區南部，出露面積約3.5 km2，呈近東西向分布，主要巖性有千枚巖、變質砂巖和片理化變質砂巖。石炭系拴馬樁組主要分布于礦區北部，出露面積約12 km2，亦呈近東西向分布，與下伏渣爾泰山群呈斷層接觸，鈮鉭礦體賦存于該組地層近北東向裂隙中，主要出露巖性為輕變質礫巖和砂巖。第四系主要分布于溝谷、洼地中，主要為沖積、洪積及砂礫層等，呈松散狀。

2 黑云母鉀長花崗巖特征

黑云母鉀長花崗巖(Kγ)呈不規則狀分布于礦區東南部和中部，侵位于早元古代和石炭紀地層中，出露面積約2 km2(圖2)。巖石為肉紅色，塊狀構造，中-粗粒花崗結構，塊狀構造(圖3a、3b)，主要礦物為石英、鉀長石、斜長石和少量黑云母，副礦物主要有鋯石、磷灰石等，其中石英呈它形-半自形粒狀，粒度0.1～1 mm，波狀消光，含量35%；鉀長石呈自形-半自形柱狀，粒度0.1～0.6 mm，輕度蝕變，具卡式雙晶，含量30%；斜長石呈自形-半自形柱狀，粒度0.2～0.8 mm，具聚片雙晶，含量20%；黑云母呈自形-半自形片狀，粒度0.2～0.6 mm，含量15%(圖3c、3d)。該巖體局部存在輕度Nb-Ta礦化，其中Nb2O5含量為0.01%～0.025%，Ta2O5含量為0.001%～0.002 5%。

3 樣品及分析測試

實驗樣品均來自于趙井溝鈮鉭礦南部細粒黑云母鉀長花崗巖體，采樣坐標為E 41°08′10″，N111°46′59″，所有樣品都是經挑選的無蝕變或蝕變較弱的樣品。

用于地球化學樣品分析的黑云母鉀長花崗巖樣品16ZG-23處理時首先去除其表面附著物及風化物質，而后低溫烘干24 h，剔除樣品中的所有脈體，最后將樣品粉碎至200目，以備測試。

圖 3 趙井溝鈮鉭礦鉀長花崗巖野外露頭和手標本(a、b)和正交偏光顯微(c、d)照片 Fig.3 Petrological features (a, b ) and microphotographs under crossed nicols(c and d) of K-feldspar granite in the Zhaojinggou Nb-Ta depositQtz—石英； Kfs—鉀長石； Pl—斜長石； Bi—黑云母Qtz—quartz; Kfs—K feldspar; Pl—plagioclase; Bi—biotite

鋯石顆粒由廊坊宇能巖石礦物分選技術服務有限公司挑選，然后將單礦物粘貼在環氧樹脂表層，待固化后對其進行打磨、清洗及拋光處理至表面光潔干凈，進行透反射和陰極發光(CL)照相分析，選取最佳測試鋯石區域，然后由北京鋯年領航科技有限公司完成鋯石制靶，中國地質調查局天津地質調查中心實驗室完成鋯石照相工作。

中國地質調查局天津地質調查中心實驗室完成主微量元素、Hf同位素分析及鋯石定年等工作。鋯石U-Pb同位素測試實驗流程和儀器配置參見李志丹等(2016)。以標準鋯石GJ-1作為外部鋯石年齡標樣進行儀器U、Pb同位素分餾校正，采用ICPMSDataCal(Liuetal.， 2010)程序進行年齡數據處理，采用Isoplot(Ludwig， 2003)程序進行加權平均年齡計算及諧和圖的繪制，采用NIST SRM610玻璃標樣作為外標計算鋯石中的Pb、Th、U含量，采用208Pb校正法對普通鉛進行校正。測試數據誤差為1σ。

主量元素采用PW4400型X熒光光譜儀(XRF)測定，分析誤差低于5%，FeO采用氫氟酸-硫酸溶樣、重鉻酸鉀滴定的方法，分析誤差低于2%；微量元素和稀土元素采用X-seriesⅡ型電感耦合等離子質譜儀(ICP-MS)測定，當元素含量大于10×10-6時，相對標準誤差優于5%，當元素含量小于10×10-6時，相對標準誤差優于10%。

4 分析結果

4.1 鋯石U-Pb定年

鋯石顯微觀察顯示， 趙井溝黑云母鉀長花崗巖 (樣品16ZG-23) 鋯石呈寬板狀或不規則狀， 晶體呈自形柱狀， 長度70～120 μm， 寬度40～80 μm， 長寬比介于1.5∶1～1∶1之間。 陰極發光圖像顯示鋯石震蕩環帶清晰， 部分具扇形分帶(圖4)。 鋯石U-Pb定年分析結果見表1， 測試數據誤差為1σ。 由表1可見， 鋯石的U含量變化于277×10-6～8 134×10-6之間， Th含量為95×10-6～2 513×10-6，Th/U值在0.06～0.80之間(表1)，具有巖漿鋯石特征。

樣品16ZG-23中的26顆鋯石LA-ICP-MS U-Pb定年結果表明鋯石206Pb/238U年齡集中分布于130～122 Ma區間(表1)，在諧和圖上集中分布于125 Ma區域，加權平均年齡為125±1 Ma(n=26， MSWD=2.8， 95%置信度)(圖5)，反映鋯石的結晶時代，同時也是對鉀長花崗巖侵入時代的反映。

圖 4 鋯石陰極發光圖片Fig. 4 Cathodoluminescence images of zircons

4.2 巖石地球化學

趙井溝地區黑云母鉀長花崗巖全巖的主量、微量元素分析結果見表2。黑云母鉀長花崗巖具有高的硅含量(SiO2=75.83%～76.70%)、較高的堿含量(Na2O+K2O=8.67%～9.07%，平均8.86%)、中等的鋁含量(Al2O3=12.53%～12.84%)、低的P2O5(0.02%～0.028%)和CaO(0.32%～0.44%)含量，里特曼指數介于2.26～2.48之間，FeOT/MgO值介于20.68～91.63之間，平均值為56.62。在(K2O+Na2O)-SiO2圖上，數據點全部集中落入花崗巖區域(圖6)；鋁飽和指數(A/CNK)為0.97～1.02，在K2O-SiO2圖上，數據點落入高鉀鈣堿性系列區域(圖7a)，在A/NK-A/CNK圖解中數據點集中于弱準鋁質與弱過鋁質區域(圖7b)。

圖 5 鋯石LA-ICP-MS U-Pb定年諧和圖Fig. 5 Zircon LA-ICP-MS U-Pb concordia diagram

續表 2 Continued Table 2

圖 6 趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖的(K2O+Na2O)-SiO2圖解(底圖據Middlemost， 1994)Fig. 6 Biotite K-feldspar granite samples from the Zhaojinggou Nb-Ta deposit plotted on (K2O+Na2O)-SiO2 (base dia-gram after Middlemost， 1994)

趙井溝鈮鉭礦巖漿巖的稀土元素球粒隕石標準化配分曲線具有極強的負Eu異常(δEu=0.01～0.02)，總體上呈非常典型的V字形(圖8a)，與典型A型花崗巖稀土元素特征(Whalenetal.， 1987)相類似。稀土元素總量較低且變化范圍相對不大(ΣREE=43.05×10-6～107.31×10-6，平均為74.89×10-6)，輕稀土元素富集，重稀土元素相對虧損，LREE/HREE=2.31～10.56，(La/Yb)N=1.89～9.60。微量元素標準化蛛網圖(圖8b)顯示趙井溝鈮鉭礦鉀長花崗巖明顯虧損Ba、Sr、P、Ti等元素，富集高場強元素(HFSE)如Nd、Hf、Y和大離子親石元素(LILE)如Rb、Th、U等。10 000 Ga/Al值變化于2.86～3.54之間，平均值為3.28，明顯高于世界S型(2.39)花崗巖和I型(2.25)花崗巖平均值(Whalenetal.， 1987)，具有A型花崗巖特征。

圖 7 趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖的K2O-SiO2圖(a， 實線據Peccerillo and Taylor, 1976; 虛線據Middlemost， 1985)和含鋁指數圖(b， 據Maniar and Piccoli， 1989)Fig.7 K2O versus SiO2 diagram (a, solid line after Peccerillo and Taylor,1976; dotted line after Middlemost， 1985) and alumin-ous index diagrams (b, after Maniar and Piccoli， 1989) for biotite K-feldspar granite in the Zhaojinggou Nb-Ta deposit

圖 8 趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖稀土元素球粒隕石標準化配分曲線(a)和微量元素原始地幔標準化蛛網圖(b)(球粒隕石和原始地幔標準化數值據Sun and McDonough， 1989)Fig. 8 Chondrite-normalized REE patterns (a) and primitive mantle-normalized trace element patterns (b) for biotite K-feldspar granite in the Zhaojinggou Nb-Ta deposit (chondrite and primitive mantle values after Sun and McDonough， 1989)

4.3 鋯石Hf同位素特征

在鋯石U-Pb年代學測試的基礎上，對已獲得年代數據的26顆鋯石進行了原位Hf同位素測試。其中16ZG.23.3、16ZG.23.16、16ZG.23.22及16ZG.23.24點在測試中受剝蝕程度和激光半徑等的影響出現測試樣成分混合的情況，數據信號具有較大波動，因而去除。具體測試結果(表3)顯示，176Yb/177Hf和176Lu/177Hf的比值范圍分別為0.012 5～0.084 5和0.000 5～0.003 0，εHf(t)值變化在-15.42～-5.55之間，平均值為-9.64；176Hf/177Hf值范圍為0.282 189～0.282 479，平均值為0.282 360；根據鋯石U-Pb年齡計算的虧損地幔二階段模式年齡tDM2變化范圍為2 247.24～1 640.62 Ma，平均值為1 876.03 Ma。

5 討論

5.1 成巖時代

研究區屬于大青山呼和浩特伸展拆離斷層帶，Davis和Darby (2010)從離研究區不遠的該斷層帶下盤和上盤的黑云母和透長石中得到的40Ar-39Ar同位素年齡分別為125.8±0.6 Ma和121.4±0.75 Ma，認為伸展變形發生在126～121 Ma(劉正宏等， 2003)。鋯石LA-ICP-MS U-Pb定年結果表明，鋯石年齡集中分布于130～122 Ma區間(表1)，在諧和圖上，集中于125 Ma附近，其平均年齡值為125±1 Ma(MSWD=2.8)(圖5)。陰極發光圖像顯示大部分鋯石呈灰黑色寬板狀或不規則狀，晶體形態相對較好，具有較暗的發光性，發育明顯的巖漿振蕩環帶(圖4)，具有典型的巖漿鋯石特點，且可能被后期流體改造。結合測試點都分布在諧和線上的特點，說明樣品鋯石LA-ICP-MS U-Pb年齡代表了黑云母鉀長花崗巖的結晶年齡，證明成巖時代與大青山伸展變形同時代發生。另外，高允等(2017)得到的白云母坪年齡123.57±0.66 Ma(成礦年齡)和等時線年齡124.0±2.0 Ma(成巖年齡)相契合，也表明成巖時代與成礦時代相同(張超， 2014)，揭示趙井溝鈮鉭礦的成礦作用與黑云母鉀長花崗巖巖漿活動存在密切成因聯系。

表 3 鋯石Hf同位素分析結果Table 3 Zircon Hf isotopic compositions

5.2 巖石成因

該地區位于臨近中亞造山帶的華北地臺北緣，古生代經歷古亞洲洋演化的過程，中生代受到華北克拉通減薄影響(陳志廣， 2012)，經歷了多期韌性剪切變形、推覆和褶皺等構造運動的影響，總體上早期以韌性剪切為特征，晚期以脆性推覆構造為特點，先后形成了較為復雜的構造-巖漿體系。

世界上S型、M型、I型花崗巖的劃分均由其源巖性質決定，而A型花崗巖的分類不涉及其成巖物質來源，其特征為： ① REE具有明顯的負Eu異常； ② 高Zr、Nb、Ga和Y； ③ 富SiO2； ④ 貧Al2O3、Ba、Sr、P和Ti(蘇玉平等， 2005； 賈小輝等， 2009； 吳鎖平等， 2007； 張旗， 2013)； ⑤ 以三“A”為特征，即非造山(anorogenic)、堿性(alkaline)、無水(anhydrous)(Loiselle and Wones, 1979)。通過數據對比，發現趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖具有典型A型花崗巖特征，即其稀土元素配分曲線呈典型的V字形，富SiO2，貧Al，明顯虧損Sr、P、Ba、Ti等元素、10 000 Ga/Al值明顯高于世界S型(2.39)花崗巖和I型(2.25)花崗巖的平均值(Whalenetal., 1987)。在A型花崗巖微量元素判別圖(Whalenetal., 1987)中，所有樣品數據均落入A型花崗巖的范圍內(圖9)，在A型花崗巖亞類判別圖(Eby, 1990)中，均落入A1型區域內(圖10)。綜上所述，趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖成因類型為A1亞類的A型花崗巖。

5.3 構造環境判別

花崗巖的微量元素組成明顯受其成巖構造環境的制約，將趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖樣品投點于Rb-(Y+Nb)構造環境判別圖解中，所有樣品均落入板內環境中(圖11)。這種環境有利于巖漿演化作用和底侵作用的發生，從而形成A型花崗巖(肖慶輝等， 2009)。

圖 9 趙井溝鈮鉭礦鉀長花崗巖10 000 Ga/Al-Ce、Zn、Nb、Zr、Y和K2O+Na2O圖解(底圖據Whalen et al., 1987)Fig. 9 Diagrams of 10 000 Ga/Al-Ce, Zn, Nb, Zr, Y and K2O+Na2O for K-feldspar granite in the Zhaojinggou Nb-Ta deposit (base map after Whalen et al., 1987)

圖 10 趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖的Nb-Y-3 Ga和Nb-Y-Ce圖解(底圖據Eby et al., 1990)Fig.10 Nb-Y-3 Ga and Nb-Y-Ce diagrams for biotite K-feldspar granite in the Zhaojinggou Nb-Ta deposit (base map after Eby et al., 1990)

近年來在東北亞顯生宙大陸演化研究中識別出一個超大面積的早白堊世巨型地殼伸展省(Wangetal.， 2011， 2012)，其地質特征包括一系列變質核雜巖、斷陷盆地及大規模火山噴發活動(Mengetal.， 2003； Wangetal.， 2006； Donskayaetal.， 2008)。新獲得的趙井溝花崗巖LA-ICP-MS鋯石U-Pb年齡為125±1 Ma(MSWD=2.8)，表明其侵位于早白堊世，形成年齡與內蒙古中東部包括大青山造山帶大多數后造山A型花崗巖的年齡一致，與華北北緣150～110 Ma期間后造山階段的晚期強烈伸展拉張階段相吻合(劉紅濤等， 2002)，屬于東北亞顯生宙巨型地殼伸展省，印證了大青山造山帶在早白堊世為后造山伸展拉張構造演化階段。

圖 11 趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖構造環境判別圖解(底圖據Pearce， 1996)Fig. 11 Discrimination diagrams of tectonic setting for biotite K-feldspar granite in the Zhaojinggou Nb-Ta deposit (base map after Pearce， 1996)Syn-COLG—同碰撞花崗巖； VAG—火山弧花崗巖； ORG—洋脊花崗巖； WPG—板內花崗巖Syn-COLG—syn-collision granites; VAG—volcanic arc granites; ORG—ocean ridge granites; WPG—intraplate granites

5.4 巖漿源區特征

由于鋯石Lu-Hf同位素體系封閉溫度較高，其比值不會隨后期部分熔融或分離結晶等巖漿作用而發生變化( Schereretal.， 2000)，因此鋯石原位Hf同位素分析是示蹤巖漿源區的重要方法之一(Griffinetal.， 2000； Bouvieretal.， 2008； 周振華等， 2014； 關俊雷等， 2014； 趙辛敏等， 2014； 原埡斌等， 2014)。鋯石εHf(t)值反映了巖漿源區的成分特征，通常認為低的εHf(t)值指示巖漿組分由古老基底下地殼物質熔融形成，并未受幔源組分影響，而偏高的εHf(t)值則指示其形成受到了幔源巖漿的加入及不同程度的混染及結晶作用影響(邱檢生等， 2008)。趙井溝鈮鉭礦細粒黑云母鉀長花崗巖巖漿鋯石的εHf(t)值為-15.42～-5.55，全部為負值且值較低；同時，在εHf(t)-t圖解(圖12)中，絕大多數樣品點落在下地殼和地殼平均區域，顯示趙井溝鈮鉭礦花崗巖巖體源巖物質主要來源于下地殼。

圖 12 趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖的鋯石Hf同位素演化圖解Fig. 12 Hf isotopic diagram of the biotite K-feldspar granite in the Zhaojinggou Nb-Ta deposit

趙井溝花崗巖鋯石的176Lu/177Hf值為0.000 5～0.003 0，且大多數小于0.002，表明鋯石在花崗巖巖體形成之后漫長的演化過程中176Lu衰變生成的176Hf極少，所以鋯石176Lu /177Hf值可以為討論巖體成因提供重要信息(吳福元等， 2007 )。同時，樣品所有測點的fLu/Hf值介于-0.98～-0.91之間，明顯小于鐵鎂質地殼fLu / Hf值(-0.34)和硅鋁質地殼fLu / Hf值(-0.72，Vervoortetal.， 1996)，故二階段模式年齡(tDM2)更能反映其源區物質在古老下地殼的平均留存年齡。其巖漿鋯石的二階段模式年齡tDM2為2 247.24～1 640.62 Ma遠遠大于巖體鋯石U-Pb年齡(125 Ma)，暗示本區古元古代時期發生了一次重要的地殼增生事件(吳福元等， 1999； 隋振民等， 2010)。

受巖石圈地幔上拱作用和早期各種深大斷裂活化等的影響，上地殼火山-沉積巖和下地殼基性巖均有可能發生變質變形及部分熔融；同時，古老地殼熔融形成的巖漿在各種地質條件下上升過程中受到上地殼不同程度的混染，進而產生富堿含鈮鉭中酸性巖漿，形成規模不等、空間形態分布不同的花崗巖類侵入巖，趙井溝鈮鉭礦黑云母鉀長花崗巖就是此階段巖漿作用的產物(聶風軍等， 2013)。

6 結論

(1) 鋯石LA-ICP-MS U-Pb定年結果表明趙井溝鈮鉭礦花崗巖體形成年齡為125±1 Ma；

(2) 巖石地球化學分析結果表明，礦區晚古生代白堊紀花崗巖為準鋁-弱過鋁質、高鉀鈣堿性系列，輕稀土元素富集，具極強的Eu負異常，大離子親石元素(Rb、Th、U)和高場強元素(Nd、Hf、Y)強烈富集；

(3) 礦區鉀長花崗巖成因類型為A1亞類的A型花崗巖；

(4) 花崗巖體主要是在多種地質因素影響下由部分下地殼物質熔融形成，在后期上升過程中受少量上地殼物質混染；

(5) 趙井溝鈮鉭礦鉀長花崗巖成巖時代與成礦時代相同，揭示黑云母鉀長花崗巖巖漿活動與鈮鉭礦的成礦作用存在密切成因聯系。