牛蹄塘組與龍馬溪組頁巖細觀結構特征研究

陳天宇，李榮艷，周 密，王澤棟，肖智方，鄭江捷

(東北大學深部金屬礦山安全開采教育部重點實驗室，遼寧 沈陽 110819)

隨著常規天然氣的日益開發與消耗，非常規天然氣的開發迫在眉睫。頁巖氣是一種以游離或吸附狀態賦存于頁巖層或泥巖層中的非常規天然氣，它具有開采壽命長、生產周期長的特點。我國頁巖氣儲量居世界首位，但我國對頁巖氣的勘探開發起步較晚，對頁巖氣的開采的基本理論研究還比較薄弱，相比于美國、加拿大等國家，開采技術相對落后[1-3]。

頁巖內部結構及孔隙特征是影響氣體運移的關鍵因素，孔隙發育特點及孔隙度是影響頁巖氣產量的重要因素。目前，許多學者針對頁巖孔隙特征開展了大量的研究。部分學者根據孔隙發育位置、大小確定了孔隙分類方案，分析了不同類型孔隙對頁巖儲滲性的影響[4-12]；楊超等[11]、蒲泊伶等[12]、郭旭升等[13]分析發現孔隙發育的影響因素與黏土礦物含量、有機質含量成巖演化作用有關；陳尚斌[14]、郭英海等[15]定性研究了頁巖微觀結構非均質性；許多學者分析了海相與陸相頁巖孔隙結構差異性及孔隙發育機制，得出了兩種沉積環境下頁巖的油氣地質特征[8-9]。盡管前人對頁巖孔隙結構進行了大量的研究，但是大多側重孔隙類型的微觀定性研究，對頁巖孔隙尺寸統計特征及定量方面的研究相對較少。

不同地區頁巖沉積環境及經歷的地質構造運動均有所不同，導致其內部結構及孔隙特征也有所差異。中國具有勘探開發潛力的頁巖氣層位主要為龍馬溪組頁巖與牛蹄塘組頁巖[16]，龍馬溪組頁巖目前已進入實質化頁巖氣生產階段，但牛蹄塘組頁巖仍處于勘探開發階段[17]，對比研究兩個層位孔隙特征的異同，可以為牛蹄塘組頁巖氣開發提供理論支撐，對牛蹄塘組頁巖氣的勘探開發具有重要意義。截至目前，對兩個層位頁巖開展孔隙特征對比的研究相對較少。

本文通過對龍馬溪組頁巖和牛蹄塘組頁巖進行表觀和超景深三維顯微鏡鏡下細觀觀察，研究兩個層位頁巖的層理、裂隙及孔隙分布特征；同時提取孔隙信息，分析孔隙分布特征，統計分析孔隙尺寸，并計算與對比分析兩組層位頁巖的孔隙度。

1 試驗樣品、儀器及方法

1.1 試驗樣品及處理方法

試驗所用樣品為湖南牛蹄塘組頁巖及四川龍馬溪組頁巖。牛蹄塘組的頁巖試樣采自湖南省常德市常1井附近露頭底部的新鮮試樣，牛蹄塘組頁巖沉積于下寒武統，整體以泥質沉積物為主，有機碳含量高，熱演化成熟度高，為高-過成熟度階段。該組頁巖分布廣，厚度大，沉積相為深水陸棚-斜坡相，后經過多期構造運動改變[18-20]。龍馬溪組頁巖采自湖北省宜賓市長寧H10-3井附近露頭底部的新鮮試樣，龍馬溪組頁巖沉積于下志留統，為海相沉積，以淺水-深水陸棚沉積環境為主，分布較為穩定，埋藏深，為高-過成熟度階段，有機質熱演化程度高。龍馬溪組頁巖經過多期構造運動(燕山期-喜馬拉雅期)，導致高角度裂隙發育[20-23]。試驗前期，將取回的頁巖進行鉆取、切割及打磨，如圖1所示，最后加工牛蹄塘組與龍馬溪組頁巖各20塊進行觀察。

試樣觀察完成后，將試樣送往中國石油勘探開發研究院進行X射線衍射全巖礦物成分分析，同時進行有機質含量和成熟度的測試，測試結果見表1，取樣附近頁巖氣井的井下巖芯的平均地化參數也列于表1中[24]。盡管兩個地層的脆性礦物含量相差并不懸殊，但兩組頁巖的礦物類別及其平均含量變化較大，這暗示著兩組頁巖孔隙結構可能會有所差異。將取回的新鮮頁巖樣品沿垂直層理方向進行切割，切割后頁巖樣品需觀察的平面進行拋光處理。

1.2 試驗儀器及方法

頁巖細觀觀察所用儀器為超景深三維顯微鏡VHX-2000E。超景深三維顯微系統是由日本基恩士(KEYENCE)公司生產的一體化裝置，具有觀察、記錄和測量等系列功能。超景深三維顯微系統主要由光學顯微鏡、攝像機、17英寸的液晶顯示器和一個大容量的HDD(hard disk drive)組成。光學顯微鏡部分可以實現最大倍率為5 000倍的倍率觀察，其中攝像機攝像元件最高分辨率可達5 400萬像素，能夠保證系統實現多種情形下的顯微鏡觀測，進行從宏觀尺度的立體成像到微觀的詳細觀察。該系統同時還支持多種預設觀測方法，包括透射照明觀測、偏光照明觀測微分干涉觀測等。

1.3 觀察方法

首先，用高壓噴槍對拋光后的樣品表面進行除塵處理，防止頁巖表面的附著物影響觀察效果；其次，用肉眼進行對頁巖表面的層理方向、礦物分布及裂隙發育等特征進行宏觀觀察；最后，將頁巖放置于超景深三維顯微鏡下進行細觀觀察。通過超景深三維顯微鏡自帶的孔隙度分析功能計算軟件，利用圖像的色差及明暗對比度提取頁巖孔隙尺寸信息，同時根據提取的孔隙信息進行孔隙度計算，即判別提取樣品區域中的孔隙區域，計算孔隙區域面積，進一步計算該區在所提取的部分樣品區域所占比例。對同一地區的頁巖試樣進行隨機觀察和拍照，孔隙度的計算圖片需要大于30張，以保證所提取的孔隙信息具有代表性。

2 頁巖層理及裂隙細觀特點

在超景深三維顯微鏡觀察下，龍馬溪組頁巖與牛蹄塘組頁巖的微觀結構有許多相似點，同時也具有各自的特征。

2.1 頁巖層理細觀特征

為了清晰表達頁巖層理，將圖1中可肉眼觀察的層理用白色虛線表示，如圖1(a)中左上角白色邊框中的虛線所示。由圖1可以看出，牛蹄塘組頁巖表面的層理可通過肉眼觀察到；龍馬溪組頁巖表面無法用肉眼觀察到層理的存在，試樣表面只能觀察到一些切割過程中的劃痕。將其進行拋光處理后，轉至超景深顯微鏡下觀察，可看到牛蹄塘組頁巖主要有灰色黏土礦物、黃鐵礦以及白色脆性礦物組成(圖2)。為了更清晰地表示礦物組構，文中所有微觀圖片中用C表示黏土、Py表示黃鐵礦、Q表示石英、BM表示脆性礦物、Pma表示大孔、Pmi表示小孔、F表示裂隙。黏土礦物均勻賦存在試樣中，黃色及白色脆性礦物多以星點狀散布于黏土礦物間，見圖2(a)。牛蹄塘組頁巖存在礦物富集現象。黃鐵礦富集區主要呈現扁平狀，富集面積較大。將黃鐵礦富集區接續觀察，發現黃鐵礦富集區整體形成條帶狀，即為肉眼所觀察的層理，如圖2(a)與圖2(b)中白色線標記所示。這些黃鐵礦富集條帶還發育許多孔隙，且大孔較為常見，個別孔隙的延長方向與條帶延伸方向相平行(圖2(d)箭頭所指孔隙)。同一層理中還存在孔隙相連接的現象，扁平的孔隙前后相連接，狹窄的連接通道部分被白色脆性礦物所充填，形成整體像串珠狀的孔隙段(圖2(c))。

相比于牛蹄塘組頁巖，龍馬溪組頁巖的層理發育相對較差，除了試樣表面打磨時留下的肉眼無法清晰觀察到層理，見圖1(b)。將樣品移至鏡下，其主要由黏土礦物、白色脆性礦物以及極少量的黃鐵礦組成。與牛蹄塘頁巖試樣相比，龍馬溪頁巖層理多被白色脆性礦物充填，層理區域大孔不發育(圖3(a))；同時還可觀察到長條狀致密黏土礦物與有機質混層發育的層理(圖3(b))，其延長方向與脆性礦物充填層理近平行，此類層理膠結程度大，小孔較為發育(圖1(c))。相對于牛蹄塘組頁巖，龍馬溪組頁巖層理域孔隙發育較差，孔隙連通性也相對較差。

圖1 牛蹄塘組與龍馬溪組頁巖樣品Fig.1 Niutitang and Longmaxi shale samples

圖2 牛蹄塘組頁巖層理特征Fig.2 Bedding characteristics of Niutitang shale

圖3 龍馬溪組頁巖層理特征Fig.3 Bedding characteristics of Longmaxi shale

根據本次觀察結果，與龍馬溪組頁巖相比，牛蹄塘組頁巖沿層理的裂隙及孔隙發育較好，開采過程中，牛蹄塘組頁巖沿層理的導流能力更強，氣體更易由基質進入裂隙通道。

2.2 頁巖裂隙細觀特征

頁巖中常常含有細小裂隙，由于成因不同使得裂隙的表現形式也有所不同。牛蹄塘組頁巖中的裂隙大小不均勻，形狀大多是長條狀，多因沉積作用而形成，且多沿層理方向分布。層間頁理縫是頁巖中最基本的縫隙類型，這類縫隙在本次觀察的牛蹄塘組頁巖中較為常見。牛蹄塘組頁巖的層間頁理縫主要有兩類：一類頁理縫周圍為普通的頁巖成分，主要含黏土礦物，夾雜少量的石英和長石，此類裂隙短而寬，大致呈橢圓形；另一類裂隙沿著層理方向整體成串珠狀分布(圖4(a))，大的珠狀裂隙通過狹長而彎曲的小裂隙連接，這些小裂隙被黃鐵礦或石英填充(圖4(b))。牛蹄塘組頁巖還存在少量成巖收縮縫，主要由于巖石體積收縮而產生。此類裂隙連通性較好，寬度小，分布區域大，其長度可達900 μm(圖4(c))。

牛蹄塘組頁巖內部構造作用形成的裂隙主要有兩類：一類是由黃鐵礦與其他礦物形成，此類裂隙狹窄而細長彎曲，是由于頁巖中的黃鐵礦富集生長使得周圍疏松較軟的頁巖礦物裂開而形成；另一類裂隙周圍均為黃鐵礦礦物，此類裂隙區域較小，分布較少(圖4(d))。需要指出的是，盡管牛蹄塘組可觀測到層理及裂隙，但是裂隙在牛蹄塘組頁巖中并不常見。

龍馬溪組頁巖裂隙不發育，僅可見一些細小狹長的成巖收縮裂隙，裂隙已被礦物填充，但整體仍保持連通。原始裂隙邊部是一薄層白色石英，中間大部分由致密的黏土礦物填充。在應力作用下還可形成細小裂隙(圖4(e))，也可在黏土礦物聚集的區域形成圍繞聚集區發育的裂隙(圖4(f))。

3 頁巖孔隙細觀特征

孔隙的大小、形狀與分布規律是影響頁巖流動通道連通性的重要因素，孔隙連通性直接影響氣體運移及最終采收率。根據本次觀察結果，依據孔隙發育的位置，龍馬溪組頁巖和牛蹄塘組頁巖孔隙類型主要分為三類：脆性礦物粒間孔、黏土礦物間孔和不同類礦物間孔。

3.1 脆性礦物粒間孔

頁巖中的脆性礦物包括石英、方解石、白云石等白色脆性礦物和黃鐵礦。脆性礦物粒間孔包括白色脆性礦物粒間孔，黃鐵礦粒間孔以及黃鐵礦與白色礦物接觸粒間孔。

由圖5(a)可以看出，在龍馬溪組頁巖樣品中，白色脆性礦物粒較為常見，但礦物間孔不發育。白色脆性礦物多以星點狀散布于頁巖中，彼此不直接接觸，距離較大，無法形成白色脆性礦物粒間孔孔隙。白色脆性礦物也存在局部小范圍富集區域，在富集區可觀測到少量孔隙；此類孔隙面積小，直徑為4 μm左右，占頁巖樣品孔隙比重較小。相比于白色脆性礦物，黃鐵礦在龍馬溪組頁巖較為少見，多呈單個顆粒或者富集小區域存在于頁巖中。黃鐵礦在頁巖中的排布情況以及含量導致黃鐵礦粒間孔極不發育。

由圖5(b)可以看出，相比于龍馬溪組頁巖，牛蹄塘組頁巖的白色脆性礦物含量較少，白色脆性礦物粒間孔不發育。但是該地區頁巖中可觀測到大量黃鐵礦富集區，富集區域面積較大。黃鐵礦粒間孔較為發育。鏡下觀察測量統計孔隙面積為30～230 μm2，面積較小(圖5(c))，孔隙與孔隙之間連通性差。

脆性礦物具有較高的強度，對頁巖儲層進行壓裂處理后，脆性礦物對裂隙具有支撐作用，使得裂隙可以保持開啟狀態。龍馬溪頁巖中脆性礦物均勻分布，在壓裂后，其裂紋擴展也相對較為均勻。牛蹄塘組頁巖脆性礦物常出現富集區域，壓裂后，富集區域的裂紋易形成氣體流動的優勢通道。

圖4 頁巖裂隙特征Fig.4 Shale fracture characteristics

圖5 脆性礦物粒間孔特征Fig.5 Characteristics of intergranular pores in brittle minerals

3.2 黏土礦物間孔

牛蹄塘組頁巖中黏土礦物間孔多呈圓形，孔隙之間大多彼此孤立(圖6(a))，也有少數黏土礦物間小孔呈現相互連接狀態(圖6(b))。該類孔隙直徑分布不均勻，最大直徑可達95 μm(圖6(c))，多數直徑分布在15 μm左右。黃鐵礦周圍可觀測到尺寸較大的黏土間孔(圖6(d))。

龍馬溪組頁巖白色脆性礦物含量遠大于龍馬溪組頁巖，黏土礦物與白色脆性礦物交互均勻混雜，黏土礦物間孔相對較少(圖6(e))。龍馬溪頁巖內黏土礦物間孔的直徑分布不均勻，其孔隙直徑范圍為8.5～80 μm，其中10～20 μm直徑的此類孔隙居多。

頁巖氣開采初期的氣體來源主要為游離氣體，開采后期的氣體來源主要為吸附氣體。根據觀察結果，牛蹄塘組頁巖內黏土間孔隙較多，實際儲層中，牛蹄塘組頁巖內可能存在更多吸附態的甲烷分子，暗示著牛蹄塘組頁巖的開采周期會更長。

圖6 黏土礦物間孔特征Fig.6 Interpore characteristics of clay minerals

圖7 不同礦物粒間孔特征Fig.7 Intergranular pore characteristics of different minerals

3.3 不同礦物粒間孔

黏土礦物將頁巖當中除其自身以外的礦物包裹，不同類礦物粒間孔即為脆性礦物與黏土礦物之間接觸部分因應力分布產生的孔隙，該類孔隙多圍繞脆性礦物產生，其形狀依附于脆性礦物的邊緣，有環狀、港灣狀等。該類孔隙在龍馬溪組頁巖中較為發育，且多為白色脆性礦物與黏土礦物粒間孔，牛蹄塘組頁巖的不同類礦物粒間孔多為黃鐵礦與黏土礦物粒間孔，也有少部分白色脆性礦物與黏土礦物粒間孔。

牛蹄塘組頁巖內不同類礦物粒間孔大小不一，形狀各異(圖7(a)～(c))，不僅受被包裹的脆性礦物種類和大小的影響，還與頁巖內部應力場有關，反映了頁巖的沉積環境。該類孔隙常發育在層理以及脆性礦物小富集區，孔隙延長方向與層理方向相一致，其直徑分布在20～170 μm之間。在脆性礦物周圍，這類孔隙發育形態各異。部分孔隙圍繞脆性礦物一周均有發育，且連通性好(圖7(a)和圖7(b))；部分孔隙只在脆性礦物的一端發育，未延展到脆性礦物的整個邊緣(圖7(c))。脆性礦物一方面阻礙了孔隙的連通，另一方面也為孔隙起到了支撐作用。

在龍馬溪組頁巖中，由于白色脆性礦物含量高，與黏土礦物相混雜，不同礦物粒間孔較為發育，此類孔隙占該地區頁巖孔隙的60%左右。脆性礦物顆粒聚集形成的半閉合區域中易形成此類孔隙，且多呈圓形、橢圓形(圖7(d))、月牙形(圖7(e))。此類孔隙的直徑分布在5～90 μm之間。

4 頁巖孔隙分布及統計特征

為了提取孔隙特征，必須對頁巖微觀結構特征圖片進行數字圖像處理。將觀察圖像中的礦物及孔隙用對應的數字圖像來表示，并將圖像以數字矩陣的形式存儲后，利用計算機對圖像的信息進行提取、分析及計算以獲得所需要的信息和結果。圖像處理主要利用孔隙和礦物反光程度的不同，根據像素點的明暗度將孔隙表征出來。將每個孔隙邊緣的像素點中心連接起來，作為孔隙的邊界，以計算孔隙的周長和面積；將平面孔隙等效為圓形處理，利用孔隙面積計算孔隙的等效直徑。圖像處理方法及效果如圖8所示。圖8(a)中白色方塊為孔隙，連接黑色點的折線為勾畫的孔隙邊界；圖8(b)為提取孔隙后的效果圖，圖中白色點狀為圈定出的頁巖孔隙邊界。

提取的龍馬溪組與牛蹄塘組頁巖孔隙分布特征如圖9所示，圖9中白色點狀為提取的孔隙。兩組頁巖的分布特征相似，孔隙多呈孤立狀分布，偶見大孔，孔隙之間連通性較差。

圖8 圖像處理方法及效果Fig.8 Image processing method and effect

圖9 龍馬溪組與牛蹄塘組頁巖孔隙分布特征Fig.9 Pore distribution characteristics of Longmaxi and Niutitang shale pores

將兩個層位的40塊頁巖試樣進行隨機觀察，留取60張孔隙結構觀察結果，進行孔隙信息提取和統計。統計結果如圖10所示。

圖10 龍馬溪組與牛蹄塘組頁巖孔隙統計特征Fig.10 Statistical characteristics of Longmaxi and Niutitang shale pores

圖10為牛蹄塘組及龍馬溪組頁巖的孔隙直徑頻率直方圖。由圖10可以看出，龍馬溪組頁巖與牛蹄塘組頁巖孔隙分布規律相似，直徑較小的孔隙出現的頻率較高，其中，10～12 μm直徑的孔隙出現頻率最高。牛蹄塘組頁巖中可觀察到少量直徑大于100 μm的孔隙，而龍馬溪組頁巖中未觀察到此類孔隙。與龍馬溪組頁巖相比，牛蹄塘組頁巖直徑小于16 μm與直徑大于100 μm的孔隙出現的頻率較高，而直徑在16～100 μm之間的孔隙出現的頻率較低，牛蹄塘組頁巖結構更為致密，受小孔控制的作用更為明顯。

根據用于提取孔隙特征的細觀觀察結果可以看出，頁巖中脆性礦物所形成的孔隙較小，整體結構較為緊密。黏土類礦物之間所形成的孔隙多集中在8～20 μm之間，這類孔隙在頁巖孔縫結構中占主導地位。脆性礦物與黏土類礦物的交界處易形成較大的孔隙，此類孔隙與脆性礦物的發育程度有較大關聯，尺寸多大于20 μm。直徑大于30 μm的孔隙，多為層理之間的特殊孔隙。頁巖孔隙特征統計結果表明：頁巖孔隙結構主要由細密小孔主導，細密小孔結構是導致頁巖致密、低滲的內因。細密小孔結構多發育于黏土礦物之間，黏土礦物易于吸附甲烷分子產生膨脹，導致黏土礦物間的結構更為致密。

龍馬溪組與牛蹄塘頁巖的孔隙度統計結果如圖11所示。牛蹄塘組樣品的孔隙度范圍為7.48%～13.44%，平均值為9.59%。龍馬溪組樣品的孔隙度范圍為10.03%～15.79%，平均值為12.09%。與牛蹄塘組頁巖相比，龍馬溪組頁巖的孔隙度更高，意味著龍馬溪組頁巖可能具有更高的滲透率。牛蹄塘組頁巖的低孔隙意味著在開采過程中，牛蹄塘組頁巖基質內的氣體流動更為困難，為實現氣體采收，必須有更好的儲層增產措施。

圖11 龍馬溪組與牛蹄塘組頁巖孔隙度Fig.11 Porosity of Longmaxi and Niutitang shale

5 結 論

1) 龍馬溪組頁巖層理與裂隙發育較差，裂隙大部分被黏土及脆性礦物填充；牛蹄塘組頁巖具有明顯的沿層理發育的裂隙，這些裂隙連通周圍的孔隙，使得游離狀態和吸附狀態的頁巖氣轉換速率提高，更有利于氣體沿層理運移與流動。

2) 龍馬溪組頁巖和牛蹄塘組頁巖內均發育有脆性礦物粒間孔、黏土礦物間孔以及不同礦物粒間孔。牛蹄塘組頁巖主要發育黏土礦物粒間孔和不同礦物粒間孔，可觀測局部存在較大孔隙。龍馬溪組頁巖中主要發育不同礦物粒間孔，此類孔隙所占比重大，在龍馬溪組頁巖內廣泛分布。龍馬溪組頁巖內未觀測到大于100 μm的孔隙。

3) 龍馬溪組頁巖與湖南牛蹄組頁巖內孔徑小于20 μm的孔隙出現的頻率較高，該尺寸孔隙主要由黏土類礦物所形成。相對于牛蹄組頁巖而言，龍馬溪組頁巖直徑小于20 μm的孔隙頻率較低。龍馬溪組頁巖孔隙度度平均值為12.09%，牛蹄塘組頁巖孔隙度平均值為9.75%。牛蹄塘組頁巖更為致密，在實際開采中，需要更好的儲層增產措施，才能實現商業化生產。