煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴散性能

董興玲，董書寧，周振方，王強民，劉 基

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煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴散性能

董興玲1,2，董書寧1,2，周振方1,2，王強民1,2，劉 基1,2

(1. 中煤科工集團西安研究院有限公司，陜西 西安 710077；2. 陜西省煤礦水害防治技術重點實驗室，陜西 西安 710077)

為驗證土工合成黏土襯墊(Geosynthetic Clay Liners，GCL)作為煤矸石處置場襯墊層建設材料的可行性，采用垂直式雙筒擴散裝置進行室內擴散試驗，研究了煤矸石淋濾液中典型污染物Zn2+、Mn2+和SO2– 4在人工鈉化膨潤土GCL中的擴散性能，使用有限層法模擬軟件POLLUTE V7對污染物隨時間變化的曲線進行擬合，確定3種污染物在人工鈉化膨潤土GCL中的擴散系數。研究結果表明，污染物在GCL中的擴散系數低于它們在傳統壓實黏土襯墊層中的擴散系數，從而能更有效地控制煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴散遷移行為。

煤矸石淋濾液；土工合成黏土襯墊；擴散性能；重金屬；硫酸鹽

在煤炭開采和洗選過程中會產生大量的煤矸石，其排放量約占煤炭年產量的10%~15%[1]。據統計，露天堆放的煤矸石，其累積堆存量已經超過60億t，且每年還在以數億噸的速度不斷增長[2]。煤矸石，特別是含硫量高的煤矸石，在長期露天堆積時，由于受到風化和降水淋溶的作用，會發生一系列的物理、化學和生物反應，進而形成煤矸石酸性淋濾液[3-4]。酸性淋濾液不斷向外遷移，不僅污染礦區周圍的地表水和土壤，還可以通過各種水力聯系進入地下水環境，從而對礦區周圍的地下水造成嚴重污染[5]。

為了降低煤矸石淋濾液對礦區周圍環境的影響，通過在煤矸石處置場底部鋪設襯墊層，減少淋濾液入滲到地下水環境，被認為是最有效可行的方法[6]。煤矸石處置場底部襯墊層通常由黏土材料建造，然而在大多數礦區周圍很難獲取能夠滿足質量要求的黏土資源，如果采取黏土外運的方式，襯墊層的建設成本將急劇上升。在此情況下，可以嘗試采用土工合成黏土襯墊(Geosynthetic Clay Liners，GCL)作為煤矸石處置場的底部襯墊層。GCL是否可以作為煤矸石處置場的襯墊層取決于其截污性能大小，要對截污性能進行量化和評價，必須明確污染物在GCL中的遷移行為。目前，已有的研究主要關注各種污染物在GCL中的對流遷移過程，很少有研究涉及污染物在GCL中的擴散性能。事實上，當GCL用作防滲層時，由于上部存在巨大的荷載，GCL的滲透系數往往極低，此時分子擴散過程才是污染物向外遷移的主要方式[7-8]。為此，擬分析煤矸石淋濾液中重金屬和硫酸鹽在GCL中的擴散遷移行為，以期為GCL用于煤矸石處置場襯墊層提供理論依據和技術支撐。

1 研究背景

1.1 土體中的擴散現象

菲克(Fick)于1855年提出，溶質在溶液中的擴散現象與物理學中的熱傳導類似，并以此提出了分子擴散定律：單位時間內通過單位面積的溶質與溶質濃度在該面法線上的梯度成正比，可以用式(1)表示：

式中d表示分子擴散通量，ML–2T–1；為有效孔隙度；0為溶質在自由溶液中的擴散系數，L2T–1；表示濃度梯度；為滲流方向；負號表示溶質擴散的方向和溶質濃度增加的方向相反，即物質是由高濃度向低濃度的地方遷移。0可以由式(2)確定：

式中為通用氣體常數，8.314 J/(mol?K)；為法拉第常數96 485 C mol–1；||為離子化合價的絕對值；0為極限的離子傳導率，其值在無限稀溶液中達到最大且隨溫度的升高而增大。

需要指出的是，式(1)只適用于擴散過程已達到穩恒狀態，即??與時間無關。在其沒有達到穩恒條件下進行測定時，應考慮使用Fick第二擴散定律，見式(3)。

式中e為溶質在土體中的擴散系數，其往往小于溶質在純水中的擴散系數(0)。因為在土體中，溶質的擴散遷移還受到孔隙彎曲度(e)、溶液黏滯度()以及負電荷所引起的阻滯作用()等多種因素的影響。S. R. Olsen等[9]將溶質在土體中的擴散系數表示為：

式中為容積含水率；為擴散的宏觀平均路徑，而e為溶質的實際遷移路徑。由于上式的復雜性和實際測定困難，所以自20世紀80年代后關于擴散系數多采用式(5)表示[10]：

式中為彎曲因子，它表征的是載有溶質的流體在孔隙介質中運移時，其路徑的彎曲程度。溶質在純水中的擴散系數(0)可以通過化學手冊查得；但土體的彎曲因子無法通過文獻獲得。所以，溶質在土體中的擴散系數，需要通過試驗進行測定。

1.2 擴散系數求解

廢棄物處置場的淋濾液從處置場不斷通過擴散的方式經過黏土襯墊，并進入到底部砂礫透水層。在實驗室內，可以通過圖1所示的擴散筒(示意圖)對污染物在襯墊層中的擴散過程進行描述。

圖1 雙筒擴散裝置示意圖(修改自C. D. Shackelford[11])

在上筒中注入含有污染物的溶液，在下筒中注入去離子水，并保證不存在水頭差。由于上筒中污染物的濃度比下筒中污染物的濃度高出許多，所以污染物在濃度梯度的作用下不斷向下擴散。隨著試驗的持續進行，上筒中污染物濃度不斷降低，而下筒中污染物濃度持續升高。根據質量守恒定律，上、下筒中污染物的濃度變化可以分別用式(6)和式(7)表示：

式中0為上筒污染源中污染物的初始濃度，ML–3；r為污染源溶液高度(單位面積污染源的體積)，L；t()為時刻進入到襯墊層中污染物的量，ML–2T–1；c為每次溶液分析時從上筒污染源取出的溶液體積(單位面積、單位時間)，LT–1。

式中b0為下筒中污染物的初始濃度，ML–3；b為下筒高度(單位面積下筒的體積)，L；t()為時刻進入到下筒中污染物的量，ML–2T–1；c為每次溶液分析時從下筒中取出的溶液體積(單位面積、單位時間)，LT–1。

在試驗時，定期從上筒和下筒中取出少量溶液(3 mL左右)，測定其中污染物的濃度。以時間為橫坐標，以濃度變化為縱坐標繪制圖。隨后，使用POLLUTE V7軟件對試驗數據進行擬合，便可以確定污染物的擴散系數。POLLUTE V7(加拿大GAEA公司)是一種半解析解軟件，是計算污染物擴散系數的經典軟件。通過調整擴散系數，使模擬曲線與試驗數據逐漸接近，當模擬曲線與試驗數據最大程度接近時，此時所輸入的擴散系數即為污染物在GCL中的擴散系數。

2 試驗材料和方法

2.1 土工合成黏土襯墊層

試驗所用GCL購自國內某土工合成材料制造商。該GCL的上表面為非織造土工布，下表面為塑料扁絲編織土工布，通過針刺法將人工鈉化膨潤土夾封在兩層土工布中。本研究選擇由人工鈉化膨潤土制成的GCL進行試驗，因為這種GCL的價格偏低，在國內其使用范圍較天然鈉基膨潤土GCL要廣的多。試驗所用GCL中人工鈉化膨潤土的基本性質和礦物組成見表1和表2。

表1 GCL試樣的基本性質

表2 試驗用膨潤土的基本性質

根據D. E. Daniel等[12]的方法進行GCL擴散試樣制備。制樣時，在大塊方形GCL樣品上標記出直徑為101 mm的圓，然后沿著圓周用刻刀割開GCL上表面的非織造土工布，為防止GCL內膨潤土灑落，用洗瓶向割開的縫隙內注入少量蒸餾水，使膨潤土水化粘結。隨后，使用刻刀將GCL下表面的塑料扁絲編織土工布割斷。將圓形GCL試樣取出，并稱重(其總質量減去水化時所用的1/2蒸餾水質量，即為GCL的質量)。在GCL圓周4個不同位置測定GCL厚度，取平均值作為GCL的厚度。

2.2 擴散溶液

將一定量分析純ZnSO4和MnSO4溶于去離子水，配制模擬煤矸石淋濾液。選擇Zn2+、Mn2+以及SO2– 4作為研究對象，是因為它們是煤矸石淋濾液中廣泛存在的污染物。使用濃度為12.0 mol/L的濃硫酸將模擬淋濾液的pH調整至2.0±0.2，并測定配制后溶液中Cl–的質量濃度。溶液的基本性質見表3。

表3 擴散溶液的基本性質

注：Cl–為控制性離子，溶液配制后測定其質量濃度。

2.3 擴散試驗

使用垂直式雙筒擴散裝置(Double Reservoir Method)進行擴散試驗(圖2)。擴散裝置上筒盛裝煤矸石淋濾液、下筒盛裝脫氣去離子水。使用水頭調節桿調節下筒中去離子水的水頭，以消除上、下筒之間的水頭差，避免對流作用發生。參照C. B. Lake[8]、R. Rowe[13]、R. J. Lorenzetti[14]和S. Paumier[15]等人的研究，使用定體積法測定各污染物在GCL中的擴散性能。定體積擴散是指在整個試驗過程中GCL的體積不發生變化的一種擴散系數測定方法。因為在試驗過程中受到側壁限制作用，GCL試樣在水平方向上尺寸(直徑)不會發生變化；因此，只要GCL的縱向尺寸(厚度)始終維持不變，GCL的體積便可以保持恒定。

在GCL的上、下兩端從內到外依次放置濾紙和不銹鋼多孔板，隨后將其一起安裝到擴散裝置中，使用水化膨潤土將GCL試樣與擴散裝置側壁之間的空隙填滿。調整拉桿長度，預留0.8 cm高度，供GCL膨脹。前期預備試驗結果表明，在無荷載自由膨脹狀態下，使用煤矸石淋濾液對GCL試樣進行浸潤時，其膨脹厚度在0.84 cm左右，所以預留高度不能超過此值，否則，在試驗過程中GCL與上筒間不能形成緊密接觸，容易發生滲漏。當GCL用作煤矸石處置場襯墊層時，隨著煤矸石的逐漸填入，GCL所受的上部荷載必然隨之增大，而上部荷載的增大將促使GCL的厚度減小，因此要研究煤矸石淋濾液中污染物在不同厚度GCL中的遷移行為[16]。

圖2 擴散裝置示意圖

隨后，使用脫氣去離子水(De-ionized，De-aired water)對GCL進行預水化，預水化方法參照C. B. Lake[8]和V. Norotte[17]的方法進行。預水化時，通過水頭調節管將脫氣去離子水緩慢注入到擴散裝置的下筒中，驅動去離子水從下筒向上筒流動，待去離子水流過GCL并使其完全水化后，停止向下筒中注入脫氣去離子水。將水位調節管中的水頭維持在特定位置。向擴散裝置的上筒中注入脫氣去離子水，其水頭與水位調節管中水頭相同。隨后，定期從上、下筒中各取3 mL溶液，使用離子色譜儀分析所取溶液中Na+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl–、SO2– 4、NO– 3和F–的質量濃度。取出后，補充同樣體積的脫氣去離子水。當上、下筒溶液中離子的質量濃度相同時(連續3次測定質量濃度相差10%)，停止預水化。

將上筒中的脫氣去離子水移出，注入500 mL模擬煤矸石淋濾液，調整液位調節管中的水頭，使上、下筒中無水頭差，確保筒中無對流傳輸作用發生[13]。隨后，定期從上、下筒中抽取3 mL溶液，使用原子吸收分光光度儀和離子色譜儀分別測定所取溶液中Zn2+、Mn2+、SO2– 4和Cl–的質量濃度(Cl–是非吸附性離子，在本研究中作為控制離子存在)；向上、下筒中注入3 mL去離子水，以維持筒中溶液體積恒定。繪制污染物質量濃度隨時間變化曲線。

隨后使用POLLUTE V7對擴散裝置上筒中污染物隨時間變化曲線進行擬合，計算污染物在GCL中的擴散系數。對于吸附性污染物，在襯墊層中擴散時容易受到吸附作用的影響，因此在使用POLLUTE V7軟件計算Mn2+、Zn2+和SO2– 4的擴散系數時，必須輸入上述污染物達到吸附平衡時的分配系數d，分別為9.3 mL/g、9.0 mL/g、0[18]。而Cl–在土體中的吸附性很小，可忽略其吸附性，不需要測定其分配系數[19]。

3 結果分析

3.1 重金屬和硫酸鹽在GCL中的擴散性能

圖3—圖6所示為Zn2+、Mn2+、SO2– 4以及Cl–在擴散裝置上筒中質量濃度隨時間的變化趨勢。

圖3 源溶液中Zn2+質量濃度隨時間變化趨勢及擬合結果

圖4 源溶液中Mn2+質量濃度隨時間變化趨勢及擬合結果

同時，圖中還給出了使用POLLUTE V7擬合的污染物質量濃度變化曲線，計算結果見表4。

圖5 源溶液中SO2– 4質量濃度隨時間變化趨勢及擬合結果

圖6 源溶液中Cl–質量濃度隨時間變化趨勢及擬合結果

如表4所示，Cl–的擴散系數為6.0′10–10m2/s，這一數值與C. B. Lake[8]和R. Rowe[13]等測定的Cl–擴散系數(1.3~3.7)′10–10m2/s相比偏大。本研究中Cl–的擴散系數偏大，是因為所用GCL具有較大的孔隙比(本研究中GCL的孔隙率為4.1，而C. B. Lake等研究中孔隙率為1.1~3.6)。C. B. Lake等指出，GCL的擴散系數與其孔隙比呈線性正相關。S. Paumier[15]等在研究中也提到，污染物在GCL中的擴散系數與GCL的孔隙比有直接關系，孔隙比越大，擴散系數越大。

Zn2+、Mn2+和SO2– 4的擴散系數分別為0.2′10–10m2/s、0.16′10–10m2/s和1.3′10–10m2/s。需要指出的是，在水溶液中，Mn2+的擴散系數高于Zn2+，但在本研究的GCL中，Mn2+的擴散系數要低于Zn2+。離子半徑的不同是產生這一現象的主要原因：Zn2+的離子半徑為74 pm，較Mn2+的離子半徑67 pm大，對于同價離子，離子半徑越大其表面電荷密度越小，所受膨潤土引力便越弱，其擴散速度就越快。

將污染物在GCL中的擴散系數與其在壓實黏土襯墊層中的擴散系數進行比較后(表5)可以發現，各污染物在GCL中的擴散系數要比它們在壓實黏土襯墊層中的擴散系數小得多。這一結果表明，GCL比壓實黏土襯墊層能更有效地阻隔污染物的分子擴散。GCL中主要含有膨潤土，遇水后迅速膨脹，由于受到兩側土工織物的限制，水化后的膨潤土成為了致密的污染物阻隔屏障。與壓實黏土襯墊層相比較，這種屏障不僅具有更小的可供污染物擴散的截面積，其可供污染物遷移的孔隙往往也更加曲折。

表4 污染物在襯墊層中的擴散系數及分配系數

注：a. 陰離子，認定其分配系數為0；b. 數據來自Y. H. Li和S. Gregory[20]。

表5 污染物在GCL和壓實黏土襯墊層中的擴散系數

注：Cl–為控制性離子。

3.2 擴散系數預測

通過擴散試驗可以測得各類污染物在GCL中的有效擴散系數(e)，但試驗中使用的污染物(特別是重金屬)容易對人體和實驗室環境造成危害。另外，由于重金屬容易被膨潤土吸附，導致其在GCL中的遷移速度較慢，所以擴散試驗往往需要持續較長時間，耗費大量人力物力。根據式(5)，污染物在土體中的有效擴散系數(e)可以通過其在水中的自由擴散系數(0)和土體的彎曲因子()相乘求得[25-26]。各種污染物在水中的自由擴散系數(0)可以通過查找化學手冊或已發表文獻得到，所以只要sssp得到土體的彎曲因子()便能夠獲得污染物在土體中的擴散系數。對于所有離子，土體的彎曲因子()都是一樣的，因此考慮使用Cl–來確定GCL的彎曲因子，再將土體彎曲因子()與化學手冊中所查得的污染物自由擴散系數(0)相乘，計算其他污染物在土體中的有效擴散系數。Cl–無毒，便于實驗室操作；另外，Cl–不易被膨潤土吸附，在GCL中的遷移速度較快，可以縮短試驗時間。

表6中所列為本研究中實測污染物的擴散系數和通過計算得到的擴散系數。可以看出，通過計算所得污染物擴散系數比實測污染物擴散系數大的多。顯然，通過自由擴散系數和GCL的彎曲因子計算其他污染物擴散系數的方法并不可行。因為除了彎曲因子以外，還有其他因素，如電荷平衡、陰離子排斥等多種因素影響污染物的擴散過程，而這些因素在上述計算中都沒有考慮。因此，為獲得污染物的擴散系數，必須開展室內試驗。

表6 計算擴散系數與實測擴散系數

注：a. 水溫25℃時各離子在純水中的自由擴散系數；b. 采用式(5)計算。

4 結論

a. 使用有限層法模擬軟件POLLUTE V7對煤矸石淋濾液中污染物隨時間變化的曲線進行擬合，確定了3種污染物在人工鈉化膨潤土GCL中的擴散系數：Zn2+、Mn2+和SO2– 4在GCL中的擴散系數分別為0.2′10–10m2/s、0.16′10–10m2/s和1.3′10–10m2/s,它們在GCL中的擴散系數低于其在傳統壓實黏土襯墊層中的擴散系數，因此能夠更加有效地控制污染物的擴散遷移行為。

b. Mn2+的擴散系數要低于Zn2+，離子半徑的不同是產生這一現象的原因：Zn2+的離子半徑為74 pm，較Mn2+的離子半徑67 pm大，對于同價離子，離子半徑越大其表面電荷密度越小，所受膨潤土引力越弱，其擴散速度越快。

c. 煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴散系數不能通過自由擴散系數(0)和GCL的彎曲因子()求得，電荷平衡、陰離子排斥等多種因素均會影響污染物的擴散過程。

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Diffusion ability of contaminants of coal gangue leachate in geosynthetic clay liners

DONG Xingling1,2, DONG Shuning1,2, ZHOU Zhenfang1,2, WANG Qiangmin1,2, LIU Ji1,2

(1. Xi’an Research Institute Co. Ltd., China Coal Technology and Engineering Group Corp., Xi’an 710077, China; 2. Shaanxi Key Laboratory of Coal Mine Water Hazard Prevention and Control Technology, Xi’an 710077, China)

To verify the feasibility of geosynthetic clay liners(GCL) as liners material for coal gangue impoundment, diffusion tests were conducted with vertical double reservoir method to determine the diffusion ability of heavy metals(Zn2+、Mn2+) and sulfate from coal gangue leachate in GCL-S(Sodium-activated bentonite), and POLLUTE V7 based on finite layer method was used to draw the fitting curve of pollutant changing with time in the diffusion device, which calculated the diffusion coefficient of contaminants in GCL. The data show that the diffusion coefficient in GCL was lower than that in compacted clay liners, so GCL could control the diffusion and migration of pollutants more effectively.

coal gangue leachate; geosynthetic clay liners; diffusion ability; heavy metals; sulphate

Tiandi Science and Technology Co. Ltd. Science and Technology Innovation Venture Capital Special Project(2018-TD-MS073)；National Key R&D Program of China(2017YFC0804103，2016YFC0501104)；National Natural Science Foundation of China(41807221)；Science and Technology Innovation Fund of Xi’an Research Institute of CCTEG(2015XAYMS21)

董興玲，1982年生，女，山東棗莊人，博士，助理研究員，從事礦區水環境保護與生態修復方面的研究工作. E-mail：dongxingling@cctegxian.com

董興玲，董書寧，周振方，等. 煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴散性能[J]. 煤田地質與勘探，2019，47(3)：124–129.

DONG Xingling，DONG Shuning，ZHOU Zhenfang，et al. Diffusion ability of contaminants of coal gangue leachate in geosynthetic clay liners[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(3)：124–129.

1001-1986(2019)03-0124-06

X52

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.03.020

2018-08-24

天地科技股份有限公司科技創新創業資金專項項目(2018-TD-MS073)；國家重點研發計劃項目(2017YFC0804103，2016YFC0501104)；國家自然科學基金項目(41807221)；中煤科工集團西安研究院有限公司科技創新基金項目(2015XAYMS21)

(責任編輯 周建軍)