燒結方式對(K,Na,Li)(Nb,Sb,Ta)O3壓電陶瓷的微觀結構和物理性能的影響

張曉晨, 王雪梅, 王春雷

燒結方式對(K,Na,Li)(Nb,Sb,Ta)O3壓電陶瓷的微觀結構和物理性能的影響

張曉晨1, 王雪梅2, 王春雷2

(1. 四川大學 物理科學與技術學院, 成都 610065; 2. 山東大學 物理學院, 濟南 250100)

(K,Na)NbO3基陶瓷(KNLNST陶瓷)是一類很有發展潛力的無鉛壓電材料, 目前對其進行兩步燒結相關的研究還很少。本工作分別采用普通燒結(Conventional Sintering, CS)和兩步燒結(Two-step Sintering, TSS)制備了(K0.4425Na0.52Li0.0375)(Nb0.8825Sb0.08Ta0.0375)O3陶瓷, 并進行微觀結構與物性的對比研究。TSS可將(K,Na)NbO3基陶瓷的相對密度￠由CS時的95.0%提高至97.0%, 壓電系數33由CS時的363 pC/N增大到387 pC/N。兩種燒結方式制備的KNLNST陶瓷的微觀組織結構和電疇結構有著很大的差異。KNLNST-CS陶瓷的晶粒尺寸較小而且分布較為均勻, 極化后多數晶粒的電疇圖案為簡單的平行條紋。KNLNST-TSS陶瓷的晶粒尺寸則大小分布不均勻, 極化后許多大晶粒中呈現帶狀條紋內部又存在著精細的平行條紋的電疇圖案。

(K,Na)NbO3基陶瓷; 兩步燒結; 壓電性能; 相變; 微觀組織結構; 電疇結構

壓電陶瓷是一類能夠實現機械能與電能之間相互轉換的重要功能材料, 可用于制造超聲換能器、濾波器、驅動器、傳感器等電子元件和器件, 在國民經濟、科學技術、現代國防等各領域有著廣泛的應用。隨著社會對環境保護和可持續發展意識的日益增強, 世界各國近年相繼出臺了各種相關的法規法令, 目前廣泛使用中的以Pb(Zr,Ti)O3為代表的含鉛氧化物陶瓷(統稱為PZT陶瓷)因組分中含有大量的鉛成分而被限制使用。因此, 探索和發展可以替代PZT陶瓷的無鉛壓電陶瓷材料是一項現實且迫切的重要任務。

鈮酸鉀鈉基陶瓷被認為是一類非常有希望可以部分替代PZT陶瓷的無鉛壓電材料。(K,Na)NbO3陶瓷(簡稱為KNN陶瓷)在室溫下的晶體結構為正交晶相, 壓電性能較低, 利用通常生產電子陶瓷材料的工藝方法制備的樣品的壓電系數33和平面機電耦合系數p分別為125 pC/N和0.41左右[1]。針對KNN陶瓷的壓電性能偏低的問題, 國內外研究者在過去十幾年中從組分改性的角度付出了大量的努力, 使得KNN基陶瓷目前終于達到了可與PZT陶瓷相媲美程度的33值。有關提高KNN陶瓷的壓電性能的組分改性的研究大致可以分為兩個階段。在早期階段, 多數研究主要采取了以Li元素部分替代K元素和Na元素、以 Ta元素和Sb元素部分替代Nb元素的方法, 使正交-四方相變溫度O-T降低至室溫附近, 從而利用各種物理量于相變點時呈現極值的特點在室溫下獲得較高的壓電性能[1-6]。近年的許多研究則采取了向(K,Na)NbO3或(K,Na)(Nb,Sb)O3中添加BaZrO3、(Bi,Na)ZrO3等氧化物的摻雜方法, 使O-T降低至室溫附近, 同時使三角-正交相變溫度R-O也提升至室溫附近, 從而在室溫下獲得更高的壓電性能[7-12]。

研究者們曾對利用熱壓燒結制備的KNN陶瓷與普通燒結所制備的KNN陶瓷進行比較, 認識到致密度對于壓電性能有很大影響[13]。由于Na2O、K2O等具有揮發性, 為了避免燒結時這些堿金屬氧化物成分的揮發, 需要盡可能地降低燒結溫度, 因而利用普通燒結通常很難獲得高致密度的KNN基陶瓷[14]。雖然利用熱壓燒結和放電等離子體火花燒結等方式可以提高KNN基陶瓷的致密度度、得到良好的壓電性能[13,15-16], 但燒結設備比較昂貴, 不可避免地大幅度增加制備成本, 因而不太適合陶瓷材料的規模化生產。與前述的這些燒結方式相比較, 兩步燒結方式是一種獲得晶粒尺寸小、致密度高的陶瓷的現實而且有效的手段, 曾被用于制備Y2O3、BaTiO3等氧化物陶瓷材料[17-19]。與普通燒結方式相比, 兩步燒結方式只是在溫度隨時間變化的程序設置方面有一些區別, 不需要特殊的燒結裝置。對于一種成功的兩步燒結而言, 第一步燒結程序應將溫度設置于一個較高值, 使擬燒結的成型體在第一步燒結程序結束時達到中等程度的相對密度; 然后, 迅速地將燒結溫度降低至一個較低值, 在該溫度下進行長時間的保溫, 使燒結體的粒徑尺寸不發生明顯的增大但相對密度得到顯著的提高, 最終獲得晶粒尺寸小而致密度高的陶瓷材料。但是, 如前所述, 由于KNN基陶瓷的堿金屬氧化物成分在高溫下比較容易揮發, 到目前為止, 利用兩步燒結制備KNN基陶瓷的研究報道還很少, 而關于兩步燒結制備的KNN基陶瓷的電疇結構的研究報道則更少[20-23]。

綜上所述, 探討兩步燒結方式制備高致密KNN基陶瓷對于進一步發展KNN基無鉛壓電陶瓷材料、認識相關的物理現象與規律, 具有重要的技術價值和科學意義。本研究分別采用普通燒結方式和兩步燒結方式制備了組分為(K0.4425Na0.52Li0.0375)(Nb0.8825Sb0.08Ta0.0375)O3的陶瓷(以下簡稱為KNLNST陶瓷), 從晶體結構、相變、微觀組織結構、電疇結構和壓電性能等方面進行了詳細的對比, 研究燒結方式對諸種物性的影響。

1 實驗方法

實驗采用了分析純度的K2CO3(上海國藥, ≥ 99.0%)、Na2CO3(上海國藥, ≥99.8%)、Li2CO3(北京中諾新材, ≥99.99%)、Nb2O5(上海國藥, ≥99.5%)、Ta2O5(北京中諾新材, ≥99.99%)和Sb2O3(北京中諾新材, ≥99.9%)的微粉為原料, 通過固相反應制備KNLNST陶瓷樣品。首先, 將烘干處理的原料按化學計量比進行稱量, 裝入球磨罐中并添加適量的無水乙醇進行16 h的球磨。把球磨后的漿料烘干并壓制成直徑為30 mm的塊體, 在930 ℃下預燒4 h使原料之間發生固相反應。將預燒的塊體粉碎并再次球磨16 h, 把漿料烘干得到所需的陶瓷粉。然后, 在陶瓷粉中加入適量的聚乙烯醇粘合劑進行造粒, 在200 MPa的壓強下壓制成直徑15 mm、厚度1.5 mm左右的小圓片。將小圓片在650 ℃溫度條件下進行30 min的排塑處理, 最后分別選擇普通燒結方式或兩步燒結方式制備得到KNLNST陶瓷樣品。普通燒結時, 以3.5 ℃/min的升溫速率升至所需要的燒結溫度, 保溫5 h后自然降溫。兩步燒結時, 以10 ℃/min 的速率升溫到1并保溫1 min, 然后快速降至2進行4 h的保溫, 最后自然降溫。

為了表征介電性質和壓電性能, 將燒結的陶瓷樣品的上下表面涂布銀漿, 在570 ℃下進行30 min的熱處理得到被覆銀電極的陶瓷樣品。使用Agilent 4294 阻抗分析儀測試電容值p, 由計算得出相對介電常數￠。對于壓電性能的測試, 將陶瓷樣品放置在45 ℃的硅油中, 施加4 kV/mm的直流電場進行30 min的極化處理。在室溫下放置24 h后, 用準靜態壓電系數測試儀YE2730A測試壓電系數33。使用Agilent 4294 阻抗分析儀測試平面振動模式的諧振頻率r和反諧振頻率a, 計算得到機電耦合系數p。利用D8 ADANCE X射線衍射儀做物相分析, 研究KNLNST陶瓷的晶體結構。將表面鏡面拋光的陶瓷樣品在鹽酸和氫氟酸的混合水溶液中進行大約3 min的酸腐蝕處理, 利用掃描電鏡觀察陶瓷表面的微觀組織結構和電疇圖案的形貌。

2 結果與討論

表1給出了采用兩種不同燒結方式制備的KNLNST陶瓷的密度、壓電系數33和平面機電耦合系數P, 為了便于對實驗結果進行描述, 在表1中分別用CS、TSS-1等符號對各種不同燒結條件所制備的KNLNST陶瓷樣品進行了編號。對于普通燒結方式, 研究首先對燒結溫度進行了摸索, 確定的最佳燒結溫度為1090 ℃。此燒結條件下制備的KNLNST陶瓷的密度為 4.40 g/cm3。利用XRD分析所得的晶格參數計算出相應的相對密度￠為95.2%。室溫下測試得到的33值為363 pC/N、P值為0.48。對于兩步燒結方式, 研究將第一步程序的燒結溫度1設置在1130~1160 ℃范圍、將第二步程序的燒結溫度2設置在1040~1060 ℃范圍進行了實驗探索。結果表明, 燒結溫度條件對制備的KNLNST陶瓷的密度和壓電性能有很大的影響。當將2設為1050 ℃、改變1時, 隨著1的提高, 陶瓷密度呈現先增大后減小的變化(推測可能是1過高時堿金屬元素的揮發所致), 壓電性能也相應地呈現先增強后減弱的變化。如果將1設為1150 ℃、改變2進行實驗,2為1040 ℃時的燒結效果不好, 而2設為1050或1060 ℃時所制備出的KNLNST陶瓷比普通燒結方式制備的KNLNST陶瓷有著更高的密度值。其中,2為1050 ℃條件下制備的KNLNST陶瓷呈現最高的密度=4.47 g/cm3(對應于￠=97.0%)和最好的壓電性能:33=387 pC/N、P=0.49。總而言之, 在恰當的溫度條件進行兩步燒結可以有效地提高KNLNST陶瓷的相對密度和壓電性能。從表1所示的實驗結果也表明, 致密度對KNN基陶瓷的33值有很大的影響[13-14,23]。

表1 不同燒結條件下制備的KNLNST陶瓷的物理性能

圖1所示的是各種不同燒結條件下制備的KNLNST陶瓷在室溫下的X射線衍射圖譜。圖譜中所有衍射峰均可以用鈣鈦礦型的贗立方晶體結構的一些晶面指數標定, 不存在其他雜相所產生的衍射峰。圖1(b)是圖1(a)于2為 46.0°附近的衍射譜線的部分放大, 對應于贗立方晶體結構的{200}晶面的一組衍射峰。由該組衍射峰的譜線強度的比例關系可知, 所有的KNLNST陶瓷室溫下均處于正交相–四方相的兩相共存狀態。

分別以普通燒結方式制備、編號為CS的KNLNST陶瓷(簡稱為KNLNST-CS)和采用兩步燒結方式在1150 ℃, 1 min–1050 ℃, 4 h燒結條件下制備、編號為TSS-4的KNLNST陶瓷(簡稱為KNLNST-TSS)為代表, 對其介電溫譜和電疇結構進行詳細的對比研究。圖2所示的是兩種代表性KNLNST陶瓷在2 ℃/min的升溫過程中以1 kHz測試頻率的條件下得到的值隨溫度變化的曲線。介電溫譜在-50 ℃至325 ℃的測試溫度區間呈現兩個峰, 分別對應于正交晶相至四方相和四方相至立方相的相變。將峰值溫度分別標記為O-T和居里溫度C, KNLNST-CS陶瓷的O-T和C分別約為46和265 ℃, 而KNLNST-TSS陶瓷的O-T和C分別約為39和269 ℃。由此可見, 燒結方式對KNLNST陶瓷的O-T值和C值有著一定的影響。相比于KNLNST-CS陶瓷, KNLNST-TSS陶瓷的O-T降低了大約7 ℃, 而C則升高了4 ℃。由圖2還可知, 正交相至四方相的相變和四方相至立方相的相變均涉及到很寬的溫度區域。其中, 正交晶相至四方晶相的相變所對應的介電峰的峰寬溫度區域達150 ℃(如圖2插圖所示)。這一結果與上述XRD圖譜所顯示的兩類KNLNST陶瓷室溫下均處于正交相–四方相的兩相共存狀態的現象是一致的。

圖1 (a)各種未極化狀態的KNLNST陶瓷于室溫下的XRD圖譜, (b) 2θ為46.0°附近的部分放大譜圖。

圖2 未極化狀態的兩種代表性KNLNST陶瓷在升溫過程中測試得到的介電溫譜, 插圖為正交相至四方相的相變的介電溫譜峰的部分放大圖

圖3(a)是未極化狀態的KNLNST-CS陶瓷的電疇圖案的典型掃描電鏡照片, (b)是(a)中的虛線框中的部分放大照片; 圖3(c)~(d)是未極化狀態的KNLNST- TSS陶瓷的電疇圖案的典型掃描電鏡照片, 分別對應著同一樣品的不同位置。未極化狀態的電疇圖案乍看比較雜亂, 晶界也不太容易辨別。通過仔細分析, 可以發現其規律性, 即大多數的電疇圖案是由平行條紋與(無規則形狀的)水痕狀區域交疊而構成的。這些平行條紋在三維空間中所對應的是片狀的非180°電疇的疊層結構, 而水痕狀區域則對應于180°電疇[24-25]。需要注意的是, 水痕狀區域的內部存在著一些平行條紋。這些無規則形狀水痕的界面對應的是180°疇界; 水痕狀區域內部所包含的非180°電疇的總體極化與水痕狀區域外沿平行條紋方向的近鄰區的總體極化的方向應該是相反的。為了便于更好地理解, 在圖3(b)和(d)中用白色小箭頭符號指出了一些180°疇界或水痕狀的180°電疇的位置。

此外, 對于KNLNST-TSS陶瓷, 如圖3(c)所示, 一些大晶粒內的部分電疇圖案呈現微米級寬度的帶狀區域, 其內部又包含著很多較短的平行條紋, 相鄰帶狀區域內的平行條紋間互成一定的角度。這種電疇圖案在文獻中被稱為魚骨狀結構的電疇構型[24]。KNLNST-CS陶瓷的電疇圖案的多數平行條紋寬度在170 nm左右, KNLNST-TSS陶瓷的電疇圖案的多數平行條紋寬度則小于100 nm。換言之, 未極化的KNLNST-TSS陶瓷比未極化的KNLNST-CS陶瓷有更高的電疇密度。

圖4(a)是經過極化處理的KNLNST-CS陶瓷的微觀組織結構和電疇圖案的典型掃描電鏡照片。對比 圖3可知, 極化后的KNLNST-CS陶瓷的電疇圖案相對簡單, 微觀組織結構的晶界也變得清晰可辨。由圖4可知, KNLNST-CS陶瓷的晶粒徑尺寸比較均一, 平均尺寸大約為4 μm。晶粒內部的電疇圖案一般由一組或幾組平行的條紋組成, 很多平行條紋貫穿晶粒, 平行條紋的寬度分布在180 nm至310 nm之間。極化使水痕狀的180°電疇的極化取向發生翻轉而消失, 使得非180°電疇的寬度有所增大。

圖3 未極化狀態的兩種代表性KNLNST陶瓷的電疇圖案的典型掃描電鏡照片

(a) KNLNST-CS ceramic; (b) Partially enlarged view of (a); (c) and (d) KNLNST-TSS ceramic, corresponding to different locations of the same specimen

圖4 極化處理的KNLNST-CS陶瓷的微觀組織結構和電疇圖案的典型掃描電鏡照片, (b)是(a)的部分放大照片

圖5 極化處理的KNLNST-TSS陶瓷的微觀結構和電疇圖案的典型掃描電鏡照片

(a-c) Correspond to different positions of the same sample; (d) A partial enlarged image in (c)

圖5是經過極化處理的KNLNST-TSS陶瓷的微觀組織結構和電疇圖案的典型掃描電鏡照片。KNLNST- TSS陶瓷的晶粒尺寸分布不均勻, 大晶粒之間鑲嵌著許多小晶粒, 大晶粒徑尺寸可達15 μm, 而小晶粒徑尺寸則在2 μm以下。從電疇圖案中難以觀察到水痕狀的180°電疇。除平行條紋的電疇圖案之外, 很多大晶粒中還存在著帶狀條紋, 其內部又包含著精細的平行條紋結構。圖5(d)所示的高放大倍數的掃描電鏡照片清晰地顯示了這種復雜的電疇結構。多數平行條紋的寬度在200 nm以上, 而帶狀條紋度的寬度則一般為數微米, 其內部的精細平行條紋的寬度一般在140 nm以上。顯然, 與未極化狀態的KNLNST-TSS陶瓷相比, 極化處理的KNLNST-TSS陶瓷的非180°電疇的寬度增大了許多。

如上所述, KNLNST-CS陶瓷和KNLNST-TSS陶瓷在微觀組織和電疇結構的兩個方面有著很大的差異。前者的致密度較低、晶粒徑尺寸小但比較均勻, 后者的致密度較高、晶粒徑尺寸的大小分布不均勻。極化處理的KNLNST-CS陶瓷的大多數晶粒呈現簡單的平行條紋的電疇圖案, 而極化處理的KNLNST-TSS陶瓷的許多大晶粒則呈現帶狀條紋中又存在著精細的平行條紋的電疇圖案。

3 結論

本研究分別采用普通燒結方式和兩步燒結方式制備(K0.4425Na0.52Li0.0375)(Nb0.8825Sb0.08Ta0.0375)O3陶瓷, 通過XRD分析確定了室溫下的晶體結構, 進行介電溫譜的測量考察了結構相變, 測試了壓電系數33和機電耦合系數P, 利用拋光酸腐蝕方法觀察了微觀組織結構和電疇結構。研究發現:

1) 采取恰當燒結溫度條件的兩步燒結可以有效地提高KNLNST陶瓷的致密度和壓電性能。KNLNST- TSS陶瓷的相對密度由KNLNST-CS陶瓷的95.2%增加至97.0%,33值由363 pC/N增大到387 pC/N。

2) 燒結方式對KNLNST陶瓷的微觀組織結構和電疇結構有著很大的影響。KNLNST-CS陶瓷的晶粒尺寸較小而且分布較為均勻, 極化處理后多數晶粒呈現簡單的平行條紋的電疇圖案。KNLNST-TSS陶瓷的晶粒尺寸的大小分布不均勻, 極化處理后許多大晶粒中呈現微米級的帶狀條紋, 帶狀條紋內又存在著精細的平行條紋。

3) 兩種燒結方式制備的KNLNST陶瓷室溫下均處于正交相和四方相的共存狀態, 但燒結方式對O-T值和C值有著一定的影響。KNLNST-TSS陶瓷的O-T和C分別約為39和269 ℃。與KNLNST-CS陶瓷相比較, KNLNST-TSS陶瓷的O-T降低了大約7 ℃, 而C則升高了4 ℃。

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Influences of Sintering Methods on Microstructure and Physical Property of (K,Na,Li)(Nb,Sb,Ta)O3Piezoelectric Ceramics

ZHANG Xiao-Chen1, WANG Xue-Mei2, WANG Chun-Lei2

(1. College of Physical Science and Technology, Sichuan University, Chengdu 610065, China; 2. School of Physics, Shandong University, Jinan 250100, China)

(K,Na)NbO3-based ceramics (KNLNST ceramics) are a very promising type of lead-free piezoelectric materials. However, only limited studies were reported on them prepared by two-step sintering. Here, a comparison study was performed between two kinds of (K0.4425Na0.52Li0.0375)(Nb0.8825Sb0.08Ta0.0375)O3ceramics that were prepared by either conventional sintering (CS) or two-step sintering (TSS). It was found that TSS largely increases the relative density￠and piezoelectric coefficient33from 95.0% and 363 pC/N of CS to 97.0% and 387 pC/N, respectively. KNLNST ceramics prepared by two kinds of sintering methods show significant differences between microstructure and domain structure. The KNLNST-CS ceramic has small grain sizes but distributed uniformly, and their domain patterns in most grains are simply a group or groups of parallel stripes. In contrast, the KNLNST-CS ceramic has a non-uniform grain-size distribution, with many large grains displaying broad bands, and existing fine strips.

(K,Na)NbO3-basedceramics; two-step sintering; piezoelectric property; phase transitions; microstructure; domain structure

TQ174

A

1000-324X(2019)07-0721-06

10.15541/jim20180447

2018-09-20;

2018-11-13

國家自然科學基金(51672159) National Natural Science Foundation of China (51672159)

張曉晨(1997–), 女, 本科生. E-mail: zhangxiaochen166@163.com

王春雷, 教授. E-mail: wangcl@sdu.edu.cn