應用拉普拉斯方程研究核殼型納米小球的光學性質

吳兆旺，馬業萬，章禮華，易明芳

（安慶師范大學物理與電氣工程學院，安徽安慶246133）

貴金屬微納材料由于表面效應和量子尺寸效應而具有不同于塊體材料的光學性能，是光學、生物醫學、材料科學等學科的重要研究課題[1-2]。特別是核/殼型金屬表面產生的等離子體共振現象，引起強烈的光吸收和散射，成為近些年來的研究熱點[3-6]。理論上，可以通過求解靜電場中的球殼型及圓柱等對稱模型的拉普拉斯方程的解來研究光與其相互作用的物理過程。靜電場的基本問題是通過給定的電磁場邊界條件來求解拉普拉斯方程[7]，而分離變量法是求解邊值問題的一種經典方法。與有限元、時域有限差分、離散偶極子等數值模擬方法相比較，當散射體尺寸較小時，準靜態法程序編寫簡單、運算效率高。因此，用拉普拉斯方程解的準靜態法理論研究微納結構的貴金屬材料的光學性質受到人們的關注。本文基于拉普拉斯方程的準靜態法和散射理論來研究貴金屬銀-電解質-金復合微納結構的光學吸收系數，繪制其空間電場分布特點，并用等離子體雜化理論給予解釋。

1 理論模型與研究方法

考慮無源空間，如圖1所示的一個球形物體放在場強為E0的勻強電場中，其空間各區域電勢滿足拉普拉斯方程[7]，即：

（1）式可通過球坐標分離變量法求其通解為φi=(Airi+Bir-2i)cosθ,這里Ai和Bi為待定系數，可利用電磁場的邊界條件求解。相應的邊界條件滿足[8]：

在分界面上電勢連續，有

在分界面上電位移法向連續，有

結合（2）式與（3）式可得Ai和Bi滿足以下關系式：

圖1 球形結構模擬圖

2 三層核殼型小球的光學性質

微納材料光學性質是目前材料科學研究熱點之一。其中，核殼結構微納小球因可通過改變其尺寸、結構及形狀來調節其光學性質而受到學者的關注。為了系統研究核殼結構微納小球的光學性質以更好地指導實際應用，可先通過理論模擬的方法研究其光學可調性。其相關算法很多，如FEM、FDTD、DDA等。當納米小球尺寸遠小于光波波長時，可用準靜態法理論[3-4]來研究其光學性質，即求拉普拉斯方程的解。此時納米小球可等價于一個電偶極子，結合電偶極子電勢或電場表達式：進而有根據散射理論[3]，其散射截面和吸收截面可分別表示為。

這里討論三層結構的核殼型納米小球的光學性質，其內核為半徑r1=10 nm的金屬銀，中間為半徑r2=20 nm電介質，外層為半徑r3=25 nm金屬金。金銀的介電常數見參考文獻[2]。根據等離子體雜化理論[5-6]，三層銀-電介質-金核/殼微納復合結構小球可看成納米銀球與電介質-金核殼結構間的相互耦合而成，因而將產生4個等離子共振能級，分別為由于能量很大，因此實驗室通常很難觀測到，實驗室主要能觀測到3個能級，圖2（a）給出了3個能級的共振吸收光譜。各能級對應的小球表面電荷分布特點如圖2(a)中的插圖所示。為了更好地了解3個能級表面電荷分布特點，圖2（b,c,d）分別繪制各自對應等離子共振波長的電場分布圖。圖2（b）表示在介質表面產生很強的電場，而內核和外核電場很弱，根據電場分布特點及等離子雜化對應的各能級表面電荷分布特點（圖2（a）所示），這主要是因為由于電介質的內外表面的電荷電性相反，因而場強比較強，而內核和外核的電荷電性相同電荷間相互排斥，所以場強相對弱，根據等離子雜化理論[5-6]，λ=572 nm為|ω--〉。圖2（c）表明，內核外表面的場強強于電介質和外核，這主要是由于內核與電介質的表面的電荷電性相同，因而場強較弱，根據等離子雜化理論，λ=466 nm為|ω+-〉。圖2（d）表明場強主要匯聚在內核表面，根據等離子雜化理論,λ=372nm為|ω-+〉。

圖2 銀-電解質-金三層納米小球的電場分布圖

3 結束語

綜上所述，本文通過建立核殼結構納米小球的模型，并用拉普拉斯方程求解此模型靜電場中的解。通過基于準靜態法理論和散射理論研究銀-電解質-金復合納米小球的光學性質，討論其光吸收系數，并繪制出其空間電場分布特點。結合雜化理論和表面電荷分布特點，分析其電場發布特點及各等離子共振峰產生的物理機制。