加速器質譜測量60Fe方法的模擬研究

張宇軒，趙慶章，何 明，王芳芳，龐義俊，于 波，武紹勇，姜 山，董克君

(1.中國原子能科學研究院，北京 102413；2.天津大學，天津 300192)

長壽命的放射性核素60Fe在天體物理學研究中有重要地位，在恒星演化研究中扮演著重要的角色，它是靠近太陽系超新星爆炸的標志[1-4]。另外，60Fe半衰期和59Fe(n，γ)60Fe的截面值存在很大爭議[5-7]。這些值是天體科學研究中的關鍵數據。高靈敏的加速器質譜(AMS)是測量60Fe的最有效手段之一，60Fe的測量靈敏度通常受制于穩定同量異位素60Ni的干擾，離子通過介質時能量損失隨著質子數的增加而增加，很難只通過能損差別壓低同量異位素。充氣磁鐵技術可以壓低中等質量同量異位素的干擾[6-9]。使用這種技術60Fe/Fe的測量靈敏度為10-15～10-17 [3,7]。基于此靈敏度，可以尋找地球和月球上的超新星信號，在國際上60Fe半衰期和59Fe(n，γ)60Fe截面測量已有研究報道[1-6]。本研究在中國原子能科學研究院的AMS實驗室，通過利用Q3D磁譜儀的高色散性，結合ΔE技術，壓低同量異位素干擾[11-12]。基于這種技術，對60Fe測量方法進行研究。

1 負離子選擇

選取合適的負離子是提高加速器質譜(AMS)測量靈敏度的關鍵之一。合適的負離子引出形式可以改善所需同位素的束流強度并抑制干擾離子的束流。這種方法廣泛應用于AMS測量。為了研究60Fe最佳引出形式，制備了不同化學形式的樣品，用低能端的法拉第杯進行測量[13]。該結果顯示在表1中。顯示引出的FeO-抑制了NiO-束流，比引出其他形式的離子更有優勢。確定FeO-是最佳的引出形式。引出氟化鐵形式的離子引出率和文獻[14]描述相同，但是引出氟化鎳形式的離子引出率和文獻[14]中不同，可能是由于靶中不同的元素比例的原因。

表1 Ni和Fe不同離子形式束流強度Table 1 The beam current of Ni and Fe for their different anions

2 樣品制備

為了去除樣品中的鎳，化學樣品制備流程類似于參考文獻[13-14]。鐵錳結殼用12 mol/L HCl溶解，過濾，濾液中加入6 mol/L HCl，使最終溶液體積約10 mL。用二甲基異丁酮萃取鐵，移除剩余的無機物。向有機物中加入10 mL超純水，將Fe離子反萃到水中。然后進行離子交換，首先用超純水沖洗樹脂并用9 mol/L鹽酸沖洗。把含有鐵的溶液倒入Bio-Rad AG1-X8樹脂上。最后，用9 mol/L HCl洗脫Ni離子，用0.5 mol/L HCl洗脫Fe離子。以上過程重復6次。Fe離子的洗脫液中Ni含量低于0.01 mg/L時，鐵的回收率約為60%。鎳的純化因子超過104，通過以上流程后，洗脫液中加入氨水，鐵沉淀為氫氧化鐵。將沉淀物重新溶于HCl并再次加氨水得到沉淀。最終的沉淀離心并用超純水沖洗直到中性。鐵在電爐加熱到350 ℃下轉化成Fe2O3。

3 AMS系統

AMS系統的示意圖如圖1所示，離子源是含40個樣品的NEC MC-SNICS 銫濺射源。球形靜電分析器的半徑為75 cm，偏轉角為90°，雙焦點磁鐵的半徑為80 cm，偏轉角為112°用于分析負離子的動量。 HI-13串列加速器的端電壓可以工作在12 MV。碳膜作為剝離器，其在加速器的高能端的厚度為3 μg/ cm2。負離子通過碳膜后變成正離子，繼續加速正離子，高能端雙聚焦分析磁鐵半徑為127 cm，偏轉角為90°。對正離子進行動量分析，然后將離子用開關磁鐵切換到不同的束流線。目前有兩條束流線用于AMS實驗。第1條專門用于AMS測量，由15°靜電偏轉器和探測系統組成。第2條由一個Q3D磁譜儀和氣體探測系統組成。Q3D磁譜儀主要由3塊半徑為100 cm，偏角分別為65°、65°和25°的偶極磁鐵組成。Q3D磁譜儀色散本領強，沿著焦平面的色散ΔX/(ΔP/P)=11.37 cm%-1，ΔX是焦平面上的分開距離，P是離子動量。磁譜儀的功能在參考文獻[15]中有詳細描述。基于Q3D磁譜儀的ΔE-Q3D系統已經建立。 ΔE-Q3D系統在Q3D磁譜儀的入口處有一個能量吸收器用于吸收部分離子的能量。四陽極氣體電離室入口窗大小為65 mm×40 mm，其處于Q3D的焦平面。四陽極氣體探測器的窗口使用厚度為2.5 μm的Mylar膜。為了沿焦平面進行離子空間分布測量，安裝直徑為12 mm的可移動金硅面壘探測器。金硅面壘型探測器前有7 mm×12 mm的狹縫，能改善位置分辨率。在60Fe的測量中，使用ΔE-Q3D系統可壓低同量異位素的干擾。

圖1 AMS系統結構示意圖Fig.1 AMS system structure diagram

4 用ΔE-Q3D進行同量異位素的分離

圖2 58Fe 和58Ni 在穿過3 μm Si3N4膜在焦平面的位置分布Fig.2 The position distributions of 58Fe and 58Ni on the focal plane after passing through 3 μm Si3N4 foil membrane

為了確定同量異位素的分離能力和獲取ΔE-Q3D技術最佳測量條件，利用58Fe和58Ni模擬測量60Fe和60Ni。58FeO-(58NiO-)離子被引出離子源，通過靜電分析器的選擇，其后由注入磁鐵選擇并注入加速器。HI-13串列加速器實驗時的端電壓設定在11 MV。加速后由分析磁鐵選擇58Fe(58Ni)的11+離子。通過開關磁鐵，能量為129.7 MeV的58Fe11+(58Ni11+)離子被輸送到束線2和Q3D磁譜儀中。從注入磁鐵到Q3D磁譜儀，58Fe的傳輸效率已達到4.5%。在離子源中使用Fe2O3樣品引出58Fe束流。為了降低58Fe的計數率，在樣品中加入CuO樣品。總厚度為3 μm和4 μm的Si3N4膜，作為降能器安裝在Q3D磁譜儀入口處。離子通過Si3N4膜后，剝離成58Fe18+離子的概率為25%。使用可移動的金硅面壘探測器測量分布焦平面上58Fe和58Ni的位置。圖2和3顯示的結果分別具有3 μm和4 μm的厚度。圖2顯示焦平面上的58Fe和58Ni的峰相距156 mm，58Ni的FWHM是35 ch。相應的58Fe和58Ni之間的能量損失差異(ΔE)和58Ni的能量離散(δE)分別為2.7 MeV和0.77 MeV。如果使用3 μm的Si3N4膜，該58Fe和58Ni之間的能量損失差異(ΔE)和58Ni的能量離散(δE)分別為3.6 MeV和0.90 MeV，如圖3所示。表2是利用SRIM程序[16]模擬計算得到Si3N4膜的厚度、60Fe和60Ni能量損失的關系以及Si3N4膜的厚度和分辨因子的關系。

表2還顯示較厚的Si3N4膜提高了離子分離能力。這是因為ΔE隨膜厚度增加而增加。但是，隨著Si3N4膜厚度的增加，會擴大束流光斑大小并降低離子的剩余能量，從而降低離子的探測效率與氣體電離室的同量異位素的鑒別能力。根據測量結果并考慮束斑大小、鑒別能力和離子剩余能量，厚度為4 μm的Si3N4膜是測量60Fe時的最佳膜厚度。在這種情況下，大約1/3離子能量損失在膜中。基于圖3的結果，用氣體電離室可以檢測到80%的58Ni18+離子，當調整Q3D的磁場大小，把58Fe離子傳輸到氣室電離室，而大部分58Ni離子不能進入氣體電離室。58Ni的壓低因子約為105。在60Fe測量中可以壓低60Ni相同因子。從注入磁體到檢測器的整體傳輸效率約為0.9%。

圖3 58Fe 和58Ni 在穿過4 μm Si3N4膜在焦平面的位置分布Fig.3 The position distributions of 58Fe and 58Ni on the focal plane after passing through 4 μm Si3N4 foil membrane

表2 Si3N4膜的厚度與分辨因子S的關系Table 2 Relationship between thickness of Si3N4 film and resolution factor S

5 氣體電離室的同量異位素鑒別

盡管ΔE-Q3D可以壓低60Ni的數量，但仍有少量60Ni最終進入探測器中干擾60Fe的測量。故用四個陽極氣體電離室進一步分離同量異位素。該探測器的設計與參考文獻[17]相同。長度為100、80、60、130 mm的陽極分別用于獲得E1、E2、E3和Er的信號，長度為373 mm的陰極來收集正離子總能量(Et)，一起用來鑒別58Fe和58Ni。使用前置放大器和主放大器放大來自陽極和陰極的信號，利用延時電路同步這些信號，然后獲取系統數據。探測器的介質是丙烷。基于58Fe和58Ni離子在探測器介質中能量損失的差異，可以用來鑒別58Fe和58Ni，如圖4所示。探測器氣壓設定在3.3×103Pa時，58Fe和58Ni分離效果更好。圖5和6分別顯示E1對Er和E1對Et的雙維圖。顯然能夠區別58Fe和58Ni。對這五個信號在58Fe峰區進行符合測量，選擇58Fe離子的同時，58Ni干擾基本被排除。探測器對58Ni的壓低因子是106。因此，可以預測在測量60Fe時有幾乎相同的壓低因子。58Fe測量參數研究清楚后，微調系統參數，可用于60Fe測量。對60Fe的空白樣品進行測量，圖7顯示E1對Er雙維圖。所顯示的能譜中60Fe在預期區域沒有計數。

圖4 60Fe和60Ni 在氣體電離室中的能量損失與射程的關系Fig.4 The energy loss of60Fe and 60Ni versus ion range in the detector

圖5 用四陽極氣體電離室測量58Fe的E1對Er的雙維譜Fig.5 The two dimensional spectrum of E1 versus Er measured with four-anode gas ionization chamber for 58Fe sample

圖6 用四陽極氣體電離室測量58Fe的E1與Et的雙維譜Fig.6 The two dimensional spectrum of E1 versus Et measured with four-anode gas ionization chamber for 58Fe sample

6 小結

基于ΔE-Q3D的加速器質譜初步測量60Fe的方法，利用58Fe和58Ni離子進行了系統模擬和實驗。結果表明，ΔE-Q3D技術結合四陽極氣體電離室將是一種非常有效的方法來消除本底干擾，壓低Ni的因子為1011；用適當的化學方法去除樣品Ni中的含量，壓低Ni的因子為104，總因子為1015，可以預測樣品60Fe/Fe的探測靈敏度為10-15。基于這種技術，測量60Fe時能充分壓低60Ni的干擾，可為深入研究60Fe的高靈敏測量和應用提供參考。

圖7 用四陽極氣體電離室測量60Fe空白樣品的E1與Er的雙維譜Fig.7 The two dimensional spectrum of E1 versus Er measured with four-anode gas ionization chamber for 60Fe blank sample