湛江市郊蔬菜地土壤重金屬空間分布特征及來源分析

羅松英 柯思茵 王嘉琦 陳東平 劉諾玲

摘要：【目的】探究湛江市郊蔬菜地土壤重金屬污染現狀及來源，為農產品安全生產提供參考依據。【方法】測定廣東省湛江市郊麻章區、赤砍區和霞山區蔬菜地29個土壤樣品的As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Ni和Zn 8種重金屬含量，并分析其空間分布特征，對研究區污染情況進行單因子污染指數、內梅羅綜合污染指數和潛在生態風險指數法綜合評價，結合相關性分析和主成分分析探討其重金屬來源。【結果】湛江市郊蔬菜地8種重金屬元素含量平均值均未超過國家土壤環境質量二級標準限值，但個別樣點的Cd、Hg、Cu和Zn等元素含量超標;除As外，其余重金屬元素含量平均值均超過廣東省磚紅壤背景值;且含量空間差異較明顯，高值區多出現在霞山區。研究區蔬菜地土壤重金屬綜合污染指數為安全等級，但逼近警戒值0.7;土壤重金屬為強潛在生態風險。土壤中Pb、Cu、Cr、Ni、Cd和Zn間具有強相關性，主成分累積貢獻率達60.045%，反映這些重金屬元素可能具有相近或相同的污染來源;As與Hg間相關性極顯著（P<0.01），但與其他元素相關性不明顯，主成分方差貢獻率為22.064%，說明這兩種重金屬元素具有同源性。【結論】湛江市郊蔬菜地重金屬污染屬于安全范圍，但存在強潛在生態風險，主要受工業生產、農藥化肥和生活排污的影響。

關鍵詞： 重金屬污染;空間分布;污染指數;蔬菜地;湛江市郊

中圖分類號： S155.41;X53? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻標志碼： A 文章編號：2095-1191（2019）08-1709-09

Spatial distribution and source analysis of heavy metals content in vegetable field soils in suburb of Zhanjiang

LUO Song-ying1， KE Si-yin2， WANG Jia-qi1， CHEN Dong-ping2， LIU Nuo-ling1

（1Department of Geography， Lingnan Normal University， Zhanjiang， Guangdong? 524048， China; 2School of Earth Science and Geological Engineering， Sun Yat-sen University， Guangzhou? 510275， China）

Abstract：【Objective】The aim was to investigate the status and sources of heavy metal pollution in vegetable soils in suburbs of Zhanjiang， and provide reference for safe production of agricultural products. 【Method】The contents of As， Cd， Cr， Cu， Hg， Pb， Ni and Zn in 29 soil samples from vegetable fields in Zhanjiang suburbs（Mazhang District， Chikan District and Xiashan District） were determined and its spatial distribution characteristics were analyzed. The single factor pollution index， Nemerow pollution index and potential ecological risk index were used for pollution assessment， and the sources of heavy metals were discussed by correlation analysis and principal component analysis. 【Result】The results were as follows： the average content of the eight heavy metal elements were not exceeding the national soil environment quality level standard， but the content of Cd， Hg， Cu and Zn in some sampling points were exceeding the standard， and most of heavy metals have exceeded the background value of laterite in Guangdong except As. Spatial variations of heavy metals contents were obvious， and high values occurred in Xiashan district. The comprehensive pollution index of soil heavy metals was in a safety grade， but approaching the warning value 0.7. The potential ecological risk assessment indicated that the soil of vegetable fields was in strong pollution. There was strong correlation among Pb， Cu， Cr， Ni， Cd and Zn in soil， and the cumulative contribution rate of the principal components was 60.045%， which reflected that these heavy metals may have similar or the same pollution sources. The correlation between As and Hg was very significant（P<0.01）， but it was not obvious with other elements. The variance contribution rate of the principal components was 22.064%， indicating that the two heavy metals had the same origin. 【Conclusion】Heavy metal pollution in vegetable fields in Zhanjiang suburbs belongs to the safe grade but with strong potential ecological risks， it is mainly affected by industrial activities， pesticide fertilizer and waste water discharge.

Key words： heavy metal pollution; spatial distribution; pollution index; vegetable field; Zhanjiang suburb

0 引言

【研究意義】土壤既是自然環境的構成要素，又是農業生產重要的自然資源，承擔著環境中約90%來自各方面的污染物（溫雅君等，2013）。在土壤—植物系統中，重金屬污染具有多源性、隱蔽性、不可逆性和高毒性等特點（崔曉峰等，2012）。隨著現代工農業發展，工業“三廢”超標排放、生活垃圾隨意置放及農藥化肥過度施用等極易引起重金屬元素在土壤中積累，進而污染蔬菜進入食物鏈，給人體健康帶來潛在危害（Chai et al.，2015;Meena et al.，2016）。廣東湛江市是南菜北運的重要基地之一，隨著城市化快速發展，其農用地的環境壓力也日益增大。野外實地調研發現，大量蔬菜種植地零散分布在湛江市郊，部分蔬菜地由于城市擴建的原因甚至直接分布在城市邊緣。而城市近郊土壤更容易受到工業“三廢”、交通運輸及城市生活垃圾等重金屬源的污染（Chai et al.，2015;Meena et al.，2016），因此，對城市邊緣的蔬菜地土壤重金屬污染現狀及來源開展深入調查，對確保農產品質量安全生產和農業可持續發展具有重要意義。【前人研究進展】近年來，國內對蔬菜地土壤重金屬污染研究已有較多報道，研究發現北京、上海、廣州、天津、成都、南京、蘭州、佛山、海口等各大中城市蔬菜地土壤均存在不同程度的重金屬污染（曾希柏等，2007;陶玲等，2010;何玉生等，2015）。溫雅君等（2013）、索琳娜等（2016）對北京市蔬菜地土壤重金屬的研究表明，土壤雖未受污染，但重金屬富集明顯;向仲香（2013）對成都近郊蔬菜基地的調查結果表明，土壤受到Ni元素的輕度污染;董騄睿等（2014）調查南京沿江典型蔬菜基地發現土壤中Cd、Cu和Zn元素明顯累積。針對廣東省蔬菜地土壤重金屬污染的研究主要集中在珠三角地區，吳開華等（2011）調查發現深圳蔬菜基地土壤中As和Zn的超標率遠高于珠三角其他城市，主要受肥料和污水灌溉影響;崔曉峰等（2012）對珠三角地區蔬菜地的研究發現，總體上各土壤主要受Pb、Cd和Hg污染，其中廣州和佛山均出現明顯的Hg污染，且個別菜地土壤為重度污染;王凱等（2018）對佛山市郊區部分蔬菜地土壤中Cd、Pb、Cr和Ni含量進行研究，認為土壤中有少量Pb和Cd超標。【本研究切入點】目前，關于湛江市郊蔬菜種植地土壤重金屬污染的研究報道尚不多見，僅鄭小林等（2004）對市郊3個蔬菜樣地土壤中Cd、Pb、Cr、Ni、Cu和Zn等6種重金屬元素含量進行了分析。【擬解決的關鍵問題】選取廣東省湛江市麻章區、赤坎區和霞山區3個主城區郊區的11個典型蔬菜種植地為研究對象，通過測定土壤重金屬含量，采用ArcGIS分析空間分布特征，結合3種評價方法（單因子污染指數、內梅羅綜合污染指數和潛在生態風險指數）對蔬菜地土壤重金屬污染程度進行評價，并結合相關性分析和主成分分析探討重金屬來源，為農產品安全生產提供參考依據。

1 材料與方法

1. 1 采樣站位設置及樣品采集

利用谷歌地球衛星影像結合實地考察對湛江市郊蔬菜地逐一進行篩查，野外實地考察過程中詳細記錄蔬菜地經緯度、面積、蔬菜種植類型、土壤類型和蔬菜地周邊環境等相關信息。綜合考慮蔬菜地的詳細分布、種植面積和周邊環境等因素，于2017年7月在湛江建成區市郊具有一定面積及潛在污染源的典型蔬菜種植地設11個采樣站位（圖1），分別為麻章區赤嶺村、水溝流村、鴨曹村、西嶺村和東嶺村，赤坎區陳村仔、北橋一橫路和卷煙廠，霞山區陳鐵村、后洋村和溪頭墩村。其中，赤坎區蔬菜采樣地臨近老城區中心，位于居民區附近，隨處可見生活垃圾和污水自然排放;麻章區蔬菜采樣地與主城區有一定距離，灌溉水源為較清潔的井水，現場可見大量使用化肥農藥的痕跡;霞山區蔬菜采樣地靠近主城區，交通網密集，臨近鐵路和公路，灌溉水源多為污水渠。各蔬菜地面積大小不等，均大于1 ha。土壤類型主要為磚紅壤，成土母質為淺海沉積物和玄武巖。采樣過程中使用塑料鏟，深度為0～20 cm，采樣點間隔約20 m，每個樣點采用梅花法和四分法取5個土樣混合，取重量約1 kg，共采集混合土壤樣品29個。野外現場使用土壤pH分析計（ZD-06）測定pH，結果顯示樣地土壤pH范圍為6.30～6.73，均值為6.49，其中64%的土壤樣品pH<6.50。

1. 2 樣品處理及重金屬元素測定

樣品經自然風干，剔除植物根系和碎屑等雜質后，研磨過100目尼龍篩，封裝備用。樣品送往澳實分析檢測（廣州）有限公司進行測試，測定土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Ni和Zn 8種重金屬元素含量。測定方法：用高氯酸、硝酸、氫氟酸和鹽酸（均為優級純）消解后，利用電感耦合等離子體質譜（ICP-MS）測定Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量，利用原子熒光光譜法測定As和Hg含量。為保證數據的準確性，樣品均設定空白試驗和20%的平行樣品。采用標準參考物質（GLG 908-4）進行質量控制。

1. 3 評價方法

采用單因子污染指數、內梅羅綜合污染指數（Nemerow，1974）和潛在生態風險指數法（Hakanson，1980）對研究區重金屬污染及潛在生態風險進行評價。3種評價方法相結合能更全面、客觀、有效地反映土壤重金屬污染情況。

1. 3. 1 單因子污染指數 計算公式如下：

Pi=Ci/Si （1）

式中，Pi為土壤單個重金屬元素污染指數，Ci為單個元素含量值，Si為單個元素評價背景值。對單因子污染指數進行分級，Pi越大，污染水平越高。當Pi<1時，表示未受到污染;1<Pi<2為輕污染，2<Pi<3為中污染，3<Pi為重污染。

1. 3. 2 內梅羅綜合污染指數法 由于兼顧單因子污染指數的最高值和平均值，該評價方法能清晰表現出土壤環境中高濃度重金屬元素的影響，從而綜合反映不同濃度重金屬在土壤中的作用。

P=[（Pimax）2+（Piadv）22] （2）

式中，P為某地土壤重金屬綜合污染指數，Pimax為某地各重金屬單因子污染指數的最大值，Piadv為某地各重金屬單因子污染指數平均值。根據綜合污染指數的計算結果劃定質量等級（表1）。

1. 3. 3 潛在生態風險指數法 潛在生態風險指數法是應用沉積學原理評價重金屬污染的方法，被廣泛應用于土壤重金屬污染評價。計算公式如下：

RI=[i=1nEir=i=1nTir×Cif=i=1nTir×CiCin] （3）

式中，RI為綜合潛在生態風險指數，C[if]為單個重金屬污染指數，Ci為單個重金屬含量值，C[in]為單個重金屬背景值，T[ir]為單個重金屬毒性響應系數，E[ir]為單項潛在生態風險指數。T[ir]采用Hakanson（1980）制定的標準化重金屬毒性響應系數表示，潛在生態風險程度等級劃分如表2所示。

1. 4 統計分析

采用Excel 2010處理數據，運用SPSS 22.0進行相關性分析和主成分分析，利用ArcGIS 10.2繪制空間分布圖。

2 結果與分析

2. 1 土壤重金屬含量描述性統計分析結果

從湛江市郊蔬菜地土壤樣品的8種重金屬元素含量特征（表3）可知，土壤中重金屬平均含量表現為Zn>Cr>Cu>Pb>Ni>As>Cd>Hg。與標準差相比，變異系數可直接反映人類活動對重金屬含量的影響。8種重金屬元素含量范圍差異明顯，As和Hg變異系數大于100%，屬于強變異性，說明受到強烈的人為干擾;其余金屬元素變異系數在10%～100%，屬于中等變異程度，受到一定程度的人為干擾（銀燕春等，2015）。

除As元素外，其余重金屬元素含量平均值均超過廣東省磚紅壤的環境背景值，其中Cd含量平均值為廣東省磚紅壤背景值的9倍。8種重金屬含量平均值雖在國家二級標準允許范圍內，但個別采樣站位的重金屬含量超標，如霞山區溪頭墩村Cd含量超標2.32倍;后洋村Hg含量超標1.88倍，Cu含量超標1.64倍，Zn含量超標1.34倍。綜上所述，湛江市郊蔬菜采樣地土壤主要受Cd和Hg元素污染，霞山區土壤重金屬累積較明顯。

2. 2 土壤重金屬含量空間分布特征

采用ArcGIS 10.2普通克里金插值法繪制8種重金屬元素的空間分布圖（圖2）。從圖2可看出，各重金屬元素在研究區內空間分布差異明顯，大致呈島狀分布，均出現含量高值區。As高值區主要分布在研究區東南部的霞山區溪頭墩村和后洋村，Cd高值區分布在霞山區溪頭墩村，Cr、Cu、Ni和Pb高值區主要分布在研究區中部的霞山區陳鐵村和后洋村;Zn高值區分布在研究區北部的赤坎區北橋一橫路，次高值區分布在霞山區溪頭墩村;Hg高值區主要分布在研究區東北部的赤坎和霞山區。綜上所述，各重金屬高值區多數分布在霞山區，其次為赤坎區。

2. 3 土壤重金屬污染評價結果

單因子污染指數評價結果（圖3）顯示，湛江市郊蔬菜地土壤重金屬的單因子污染指數平均值排序為Cu>Cd>Hg>Ni>Zn>Cr>Pb>As。各采樣區域的單因子污染指數均值均未超過1，總體上土壤未受到明顯的重金屬污染;但部分采樣站位的單因子污染指數超過1，說明局部區域土壤已受到重金屬污染，如溪頭墩村受到Cd和Cu的輕微污染，北橋一橫路受到Cu和Zn的輕微污染，后洋村和陳鐵村分別受到Hg和Ni的輕微污染。總體上，霞山區溪頭墩村和后洋村各金屬土壤單因子污染指數普遍高于其他采樣區域，污染相對嚴重。

通過計算得到湛江市郊蔬菜地土壤重金屬內梅羅綜合污染指數為0.68（表4），雖然蔬菜地土壤總體上為清潔水平，但已非常逼近警戒值0.7，應當引起重視。各區域的綜合污染指數介于0.32～1.39，依次為后洋村>溪頭墩村>陳鐵村=北橋一橫路>西嶺村>東嶺村>陳村仔>水溝流村>赤嶺村>鴨曹村>卷煙廠。其中，霞山區的溪頭墩村和后洋村蔬菜地土壤綜合污染指數大于1，屬于輕度污染，土壤重金屬污染物超標;陳鐵村綜合污染指數超過閾值0.7，處于警戒級，反映了重金屬累積明顯。

2. 4 土壤重金屬潛在生態風險評價結果

由表5可知，8種重金屬元素的單項潛在生態風險指數平均值排序為Cd>Hg>Cu>Ni>Pb>As>Zn>Cr;Cd和Hg的單項潛在生態風險指數均值分別為240.16和197.91，為很強潛在生態風險;各采樣站位As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的單項潛在生態風險指數均小于40，為輕微潛在生態風險。其中，陳鐵村、溪頭墩村和東嶺村Cd元素污染達極強潛在生態風險，鴨曹村、北橋一橫路和后洋村次之，達很強潛在生態風險;后洋村Hg元素污染達極強潛在生態風險，陳村仔、赤嶺村、水溝流村和溪頭墩村為很強潛在生態風險。Cd和Hg元素是影響研究區域重金屬潛在生態風險的主要因素。

從綜合潛在生態風險指數來看，研究區土壤重金屬RI均值為484.20，為強潛在生態風險程度;各采樣站位的RI指數排序為后洋村>溪頭墩村>陳鐵村>北橋一橫路>陳村仔>水溝流村>東嶺村>鴨曹村>赤嶺村>卷煙廠>西嶺村（表5）。從空間分布情況（圖4）來看，湛江市郊蔬菜地土壤重金屬綜合污染風險屬于中等—很強潛在生態風險。其中，很強潛在生態風險和中等潛在生態風險的站位數均占總采樣站位數的18.18%，如霞山區后洋村和溪頭墩村的RI分別高達1041.32和866.72，為很強潛在生態風險;麻章區西嶺村和赤坎區卷煙廠處于150≤RI<300，為中等潛在生態風險。而強潛在生態風險站位比例達63.64%，赤坎區北橋一橫路和陳村仔，麻章區赤嶺村、鴨曹村、水溝流村和東嶺村，以及霞山區陳鐵村均處于300≤RI<600，為強潛在生態風險。綜上所述，研究區域蔬菜地土壤重金屬污染及其潛在生態風險應引起重視。

2. 5 土壤重金屬來源分析結果

重金屬元素間的相關性可反映元素間是否具有污染同源性，而重金屬間存在顯著或極顯著相關說明元素可能具有同源關系，在來源、遷移、富集等方面有相似的地球化學行為特征（崔邢濤等，2016）。由表6可知，Cr、Cu、Pb和Ni 4種元素間表現出強相關性，其中Cr-Cu、Cr-Ni、Cr-Pb、Cu-Ni、Cu-Pb間的相關性極顯著（P<0.01，下同），反映這些元素具有相似或相同的污染源;As與Hg相關性極顯著，但與其他元素相關性不明顯，既反映出其獨特的地球化學行為特征，也說明這些元素間可能有著不同的污染來源（吳勁楠等，2018）。

為進一步了解湛江市郊蔬菜地土壤重金屬污染來源，采用主成分分析方法進行分析。結果（表7）顯示，前3個主成分的累計貢獻率達82.109%，表明前3個主成分在一定程度上能反映數據的大部分信息。第一主成分（F1）由Pb、Cu、Cr和Ni 4種元素組成，方差貢獻率為33.113%，因子變量在這4種元素濃度上有較高的正載荷，表明這些重金屬元素來源相似，共同沉淀或吸附累積在土壤中。第二主成分（F2）包括Cd、Zn和Ni，方差貢獻率為26.932%，相應的因子載荷值為0.924、0.934和0.521，Cd和Zn有較高的正載荷，說明其物質來源相近，且這兩種元素的平均含量遠超背景值，說明其受人類活動影響較大，而Ni的來源具有多樣性，受到自然和人類活動的雙重影響。第三主成分（F3）由Hg和As組成，方差貢獻率為22.064%，因子載荷值均大于0.900，表明這兩種重金屬元素具有同源性。

3 討論

綜合3種評價方法對湛江市郊研究區重金屬污染現狀進行評價，結果顯示污染程度依次為霞山區>赤坎區>麻章區。單因子污染指數評價結果顯示，研究區土壤總體上未受明顯污染，但局部區域土壤已受到重金屬污染，如霞山區溪頭墩村和后洋村;內梅羅綜合評價結果顯示蔬菜地重金屬污染總體上仍為清潔水平;而潛在生態風險指數評價結果顯示土壤重金屬污染為強潛在生態風險，該方法與前兩種方法評價結果不一致，主要是因為潛在生態風險指數法定量分析了生物毒性系數和生態效應，而單因子污染指數和綜合污染指數在突出高濃度污染物對土壤環境質量影響的同時，可能會人為夸大高濃度因子或縮小低濃度因子的影響（曹露等，2017），從而導致評價結果存在一定差異。因此，由于土壤重金屬污染具有高隱蔽和多源性等特點，需多種評價方法相結合才能客觀全面地反映出土壤污染情況。

一般認為，Cr和Ni代表自然來源，土壤中這兩種元素主要受成土母質影響（Bor?vka et al.，2005;麥麥提吐爾遜·艾則孜等，2017）。相關性分析和主成分分析結果表明Pb、Cu、Cr和Ni 4種元素間相關性顯著，具有相同或相近來源。空間分布特征顯示Pb和Cu高值區出現在霞山區，霞山區交通網密集，且為中心城區，汽車尾氣排放及輪胎磨損會產生大量含Pb、Cu等重金屬有害氣體和粉塵（陳丹青等，2016），同時生活排污也引起Pb和Cu污染。綜合變異性分析結果可知，Pb、Cu、Cr和Ni這4種元素可理解為第一主成分所代表的實際意義，一方面反映了自然因子的輸入，另一方面代表了交通運輸和生活排污對土壤重金屬的污染。

霞山區溪頭墩村的Cd、Zn及赤坎區北橋一橫路的Zn污染最嚴重。綜合重金屬空間分布、污染評價結果及野外實地調查結果發現，霞山區蔬菜地土壤中重金屬污染均達警戒級或輕度污染，溪頭墩村蔬菜地位于生活區，同時臨近交通密集區和工業區，汽車尾氣、輪胎磨損、工業活動和生活垃圾排放極易產生Cd和Zn，使其不斷累積在周邊土壤，導致土壤污染（陳丹青等，2016;尹國慶等，2018;朱秀紅等，2018）。而北橋一橫路位于居民區，主要受到生活垃圾及生活排污影響。綜合主成分分析結果可知，Cd和Zn可理解為第二主成分所代表的實際意義，即反映了工業活動、交通運輸和生活排污對蔬菜地土壤重金屬的污染。

As和Hg的變異系數最高，受人為因素影響較大。野外現場調查發現蔬菜地周圍有農藥化肥使用的殘留痕跡，大量施用農藥化肥容易使As和Hg殘留在土壤中，反映了農業農藥化肥的影響，與張繼舟等（2014）的研究結果相似。綜合主成分分析結果可知，As和Hg代表了第三主成分的實際意義，即農藥化肥的大量使用對土壤造成的重金屬污染。

4 結論

湛江市郊蔬菜地土壤總體上未受到明顯重金屬污染，尚適合無公害蔬菜生產;但霞山區蔬菜地土壤出現輕度污染，存在很強潛在生態風險，說明該區域土壤重金屬累積較明顯。工業生產、交通污染、城市生活排污及農藥化肥的大量使用導致湛江市郊蔬菜地土壤的重金屬污染問題應引起重視。

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（責任編輯 羅 麗）