幾何構型對平面混沌式微混合器混合性能的影響

劉趙淼 趙晟 王文凱 李夢麒 逄燕 殷參 徐迎麗

摘 要 ：微混合器作為實驗室芯片（LOC）和微全分析系統（μTAS）的重要組成部分，被廣泛應用于生物分析和化學合成等領域，大多用于分析檢測系統中的前處理部分，實現檢測樣本與試劑的充分混合，提升檢測精度和效率。本研究設計了一種在五邊形混合腔內布置窄縫和障礙物的新型平面被動式微混合器，充分利用流體的射流特性及擋板成渦原理，強化流體擾動，打破流體流動的層流狀態，可有效地促進流體混合。通過高速攝影和MicroPIV系統相結合， 驗證了數值模擬的準確性，總結了在不同雷諾數（Re）下微混合器的流動特性及混合機理。在綜合考慮混合強度和壓降的前提下，分析了窄縫寬度、混合腔形狀、障礙物形狀對微混合器混合性能及流動特性的影響。結果表明，窄縫寬度的縮小可顯著提升混合強度，實現高效混合; 當Re≤5和Re≥20時，經過優化后的五邊形混合腔微混合器與四邊形混合腔微混合器相比，由于引入了漸擴結構，可實現在壓降減小的同時提升混合強度; 當Re≥20時，工字形擋板和凹槽擋板引起的混合強度優于矩形擋板。本研究結果為微流控和微全分析前處理部分中具有高效混合功能的微混合器的設計和開發提供了參考。

關鍵詞 ：微混合器; 幾何構型; 混合強度; 壓降

1 引 言

近年來，微混合器作為實驗室芯片（LOC）和微全分析系統（μTAS）的重要組成部分，被廣泛應用于生物分析和化學合成等領域[～6]，是模塊化微流控系統的重要組成部分[7]。微混合器應用的關鍵在于兩種或多種試劑的有效混合[8～12]。由于微混合器通道結構在微米量級，導致入口雷諾數（Re）很小，流體的流動結構為層流，分層流動使不同流體間的混合只局限于分子擴散，混合過程非常緩慢，混合困難且效果差。在微混合器內改變流體的流動方式，進而實現不同流體的高效混合是其研究的重點[3]。

被動式微混合器主要通過優化設計微通道的結構改變流體的運動軌跡，打破流體的層流狀態，完成混合，具有結構簡單、加工便捷、運行穩定、易于集成等優勢[，8，14，15]，在化學合成和檢測分析領域應用廣泛。在納米粒子合成領域，利用兩種化學溶液在微混合器中充分混合可以制備具有功能性的納米顆粒結晶，與傳統方法相比，具有靈活性和可控性高的優點[6]。在檢測分析領域，La等[7]設計了一種蛇形被動式微混合器，利用標準血清與ALB檢測試劑的混合實現樣本中白蛋白水平的生化檢測。Yang等[8]設計了一種3D結構被動式微混合器，基于免疫熒光技術， 利用肺癌細胞的抗原抗體反應實現了對早期肺癌的檢測診斷。另外，利用被動式微混合器可實現金屬納米粒子與檢測物質的充分結合，從而達到表面增強拉曼光譜（SERS）的高精度檢測[9，20]。

被動式微混合器的主要設計思路是通過在微通道中嵌入障礙物，分裂、拉伸、折疊和破壞流體的流動形態，強化對流，實現不同流體的高效混合[21，22]。在低Re下，隨Re增大，微混合器中的流體逐漸從無旋渦流動模式轉變為有旋渦流動模式，混合強度呈現先減小后增大的趨勢[23]。Shih等[24]設計了一種平面混沌式微混合器，該微混合器通過在矩形混合腔內增加矩形擋板方式形成渦流，以促進流體之間的有效混合。Xia等[25]設計了一種具有間隙和矩形擋板的新型混沌式微混合器，間隙和擋板的共同作用使微混合器內部產生多維渦流，分子擴散充分，混合性能提高。Sabry等[26]設計了一種帶有收縮噴嘴結構的微混合器，并與沒有噴嘴結構的微混合器進行對比，加入噴嘴結構可顯著提升微混合器混合效果。Coleman等[27]在微混合器中加入微噴嘴結構，形成射流效應，混合強度明顯提高。

在化學合成和分析檢測領域，被動式微混合器具有廣闊的應用前景，其中在混合腔內布置矩形擋板的微混合器是研究較多且混合性能較好的被動式微混合器，在微通道中引入微噴嘴結構的射流效應可有效提高混合強度。但是，目前的研究多集中于微混合器結構的設計，關于微噴嘴結構尺寸和障礙物形狀與布局對微混合器混合性能及流動特性的影響規律研究較為缺乏。本研究結合擋板成渦原理和微噴嘴的射流效應，設計了一種在五邊形混合腔內布置障礙物和窄縫的新型平面被動式微混合器，綜合考慮混合強度和壓降的影響，研究了窄縫寬度、混合腔形狀和障礙物的形狀對混合性能的影響，并總結其變化規律及不同Re下的混合機理。

2 幾何模型

參考并借鑒Shih等[24]研究的被動式微混合器，設計了一種新型平面混沌式微混合器，如圖1所示。微混合器的入口為十字形入口，其中，流體工質1由入口1流入，流體工質2由入口2和3流入。為了讓兩種不同組分的流體等量流入通道中，入口2和入口3通道寬度相等且均為入口1通道寬度的1/2。 窄縫寬度w1、混合腔形狀、障礙物形狀作為研究的3個結構變量。

3 研究方法及可行性驗證

3.1 數值模擬方法

微混合器數值模擬采用三維模型進行求解，假設流體為不可壓縮牛頓流體，流體流動狀態為穩態，流動結構為層流，通道壁面為無滑移，微尺度下忽略重力對流動的影響。控制方程，如連續性方程、動量方程和組分濃度方程可分別表示為：

3.2 網格獨立性驗證

為保證數值模擬結果的精確性，對微混合器模型進行網格獨立性驗證。以315萬網格為基準，取Re=20下的微混合器出口的混合強度M和出入口的壓降P為測量標準，所得仿真結果的最大誤差如表1所示。當網格量為225萬個時，誤差精度滿足要求，故微混合器模型選取的網格量為225萬個。

3.3 實驗方法

利用如圖2所示的高速攝影系統（Keyence VW9000， Japan）和MicroPIV（Dantec Dynamics， Denmark）系統對微混合器內流體的混合效果與流動狀態進行研究。微混合器芯片采用聚二甲基硅氧烷（PDMS）材質制作而成。實驗中流體由微注射泵（Elite 1012， Harvard Apparatus， USA）注入微流控芯片中。利用高速攝影系統拍攝混合效果時，將用去離子水稀釋10倍的黑色墨水溶液注入微混合器入口1中，同時將去離子水等速注入到入口2和3中。通過MicroPIV系統對微通道中流體流動狀態拍攝時，3個入口均等速注入含有直徑1 μm示蹤粒子（FluoroMaxTM， Thermo Scientific， USA）的去離子水，通過示蹤粒子被激發產生的熒光信號最終處理得到流體的流場。

3.4 數值模擬與實驗研究對比驗證

對w1=100 μm下的微混合器進行研究，通過高速攝影采集到的混合圖像， 利用Image J軟件完成出口處灰度值測量， 并計算出混合強度。數值模擬部分M通過微混合器出口截面和xy中心截面交線上采樣點的摩爾分數計算得出，并與實驗研究部分的M進行對比。

由圖3可見，M都呈現先減小后增大的趨勢，二者吻合較好。折線沒有完全重合， 可能是微混合器芯片在制作過程中產生的幾何誤差造成的。

在流體流場拍攝時，由于MicroPIV系統拍攝范圍有限，單次無法完成整個中心平面的流場拍攝，而本研究主要關注混合腔中的流體流場，因此采用分塊拍攝的方法對后兩個混合腔中的流場進行研究，實驗拍攝到的流線圖像與數值模擬的流線圖見表S1（電子版文后支持信息），流動情況基本一致，二者吻合較好，也驗證了數值模擬方法的準確性。

4 結果與討論

4.1 入口Re對溶液混合及流動特性的影響

對w1=100 μm下的微混合器進行研究， xy中心截面混合圖像如圖S1（電子版文后支持信息）所示，對應混合強度隨入口Re變化如圖3所示，對應xy中心截面溶液流線圖如表S1（電子版文后支持信息）所示。

由圖3和圖S1可見，M隨Re的增大呈現出先減小后增大的趨勢。結合表S1可知，當Re在0.1～5.0區間時，M隨Re的增加而減小，此時流動過程沒有產生旋渦， 流體混合為分子擴散主導。擴散程度可以用特征擴散長度描述[30]：

Ld≈Dt（7）

其中，Ld為特征擴散長度，D為擴散系數，t為流體在微通道中的停留時間。擴散長度與流體停留時間的平方根成正比。Re增加會減少流體在通道中的停留時間，從而導致M減小。

當Re在5～80區間時，M隨Re的增加而增大。提取了通過數值模擬計算出的微混合器xy中心截面第二個障礙物后方0.4 mm位置溶液x方向流速。如圖4所示，當Re=5時，溶液x方向速度均大于0，此時沒有旋渦產生。當Re>5時，產生了溶液x方向速度小于0的區域，旋渦產生，流體流動模式從無旋渦流動轉變成了有旋渦流動。渦流的出現打破了流體的層流狀態，擾動增強，對流擴散替代了分子擴散， 成為流體混合的主導因素。隨著Re增大，溶液在混合腔中心區域反向速度逐漸增大，旋渦的強度隨之提升。另外，由表S1可知，旋渦尺寸逐漸增大，流體在微通道中流動路徑逐漸延長，對流效應提升顯著，導致M提升明顯。在分析檢測領域， 旋渦的產生及尺寸和強度的提升有助于樣本與試劑的充分混合，顯著提升檢測效率及精度。

4.2 窄縫寬度對混合性能的影響

取w1/w為1/15、2/15、1/5、4/15和1/3（即w1分別取為20、40、60、80和100 μm，w為300 μm），得到M和P的結果如圖5所示。由圖5A可知，隨著w1/w減小，M顯著增大，其中當w1/w為1/15，Re在0.1和在5～80區間下，M均大于90%，混合效果遠優于其它4種w1/w。這是由于較小的w1/w會有效擠壓通過窄縫單元的流體，不同流體分子間的擴散距離和時間變短，分子擴散更加充分。同時，隨著w1/w減小，流體以更快的速度流出窄縫單元，使射流效應增強，且流體高速撞擊到障礙物上更易于誘導混沌對流，渦流有助于打破層流狀態，加速不同流體工質間的混合，進而M增加。

由圖5B可知，隨著w1/w減小，P增強，且隨著Re增大，不同w1下的P均保持上升趨勢。w1/w減小，內部旋渦區增多且范圍增大， 導致壓力損失增加，P增幅較大。 當w1/w為1/15時，微混合器內部P遠大于其它4種w1/w，在Re=80時，P達到最大，為248 kPa。綜上所述，w1是影響微混合器混合性能的重要幾何結構參數，在對壓降要求不大的應用中， w1/w為1/15的微混合器可以實現溶液充分混合。