降雨和施肥對上海崇明島小麥田N2O排放的影響①——基于渦度協方差法的研究

張夢珊，郭海強，馬 俊，李 紅，戴圣騏，顧凱華，高 偉，趙 斌

降雨和施肥對上海崇明島小麥田N2O排放的影響①——基于渦度協方差法的研究

張夢珊1，郭海強1，馬 俊1，李 紅1，戴圣騏1，顧凱華2*，高 偉3，趙 斌1

(1 復旦大學生物多樣性與生態工程教育部重點實驗室，上海崇明東灘濕地生態系統國家定位觀測研究站，崇明生態研究院，復旦大學，上海 200438；2 上海市崇明區氣象局，上海 202150；3 長三角環境氣象預報預警中心，上海 200030)

在基于渦度協方差技術的小麥田N2O通量觀測基礎上，分析了小麥田N2O的排放動態以及不同時間尺度上降雨和施肥對小麥田N2O排放的影響，同時以增強回歸樹的方法定量分析了降雨和施肥相關因子對小麥田N2O通量的貢獻率。結果表明：小麥田N2O通量沒有明顯的晝夜和季節變化模式，研究期內N2O平均日排放量為666.5 μg/(m2·d)± 669.4 μg/(m2·d)(以N2O-N量計)；N2O主要以脈沖的形式釋放，其中降雨和施肥引發的脈沖占小麥田N2O總排放量的比例分別為29.4%、19.2%；降雨促進小麥田N2O排放，且N2O通量對降雨事件的響應比較迅速(主要集中在雨后的幾小時內)，同時降雨的影響能持續1 ~ 2 d；相比降雨，施肥對小麥田N2O排放的促進作用存在一周左右的時滯；綜合考慮施肥和降雨的交互影響，在施肥后1 ~ 8 d內發生的降水事件對N2O的排放有明顯的促進作用。因此，二者的交互影響不容忽視。

N2O通量；降雨；施肥；渦度協方差

氧化亞氮(N2O)是重要的溫室氣體之一，也是破壞臭氧層的主要物質之一。據估計，自工業化以來，人為活動已經導致大氣N2O濃度增加了20%[1]。從全球來看，土壤是N2O排放的最大來源(估計為6.8 Tg/a，以N2O-N量計，下同)，占排放到大氣中的N2O總量的65% 左右，其中4.2 Tg/a直接或間接來自于氮肥，2.1 Tg/a來自于糞肥以及0.5 Tg/a來自于生物質的燃燒。因此，農田土壤被認為是大氣N2O的最大人為排放源[2]。針對農田N2O排放量，已有研究顯示出巨大的差異，從0.7 mg/(m2·d)到51.8 mg/(m2·d)[3-6]；并且，不同農田類型之間也存在較大差異，其中菜田N2O排放量遠高于鄰近的水稻、小麥、玉米等大田作物[7-10]。同時，較多研究發現，農田N2O排放不存在明顯的季節變化模式，多以脈沖的形式釋放[10-12]。Parkin和Kaspar[13]在兩年玉米田N2O排放的研究中發現，脈沖事件占累計年排放量的比例高達49%。

微生物的硝化和反硝化作用是調節和控制土壤N2O排放的關鍵過程，而這一過程會受到自然環境條件和農業管理措施直接或間接的影響。許多文獻[14-16]綜述了影響N2O排放的因素，普遍認為農田N2O排放主要與農業管理措施(氮肥施用量、水分管理、作物種類、肥料種類)和土壤條件(有機碳含量、pH、質地)等有關，其中氮肥施用是導致N2O排放差異的主要因素。Hoben等[17]發現，玉米-大豆輪作系統施氮量的N2O響應呈非線性指數增長。而在全球范圍內，Stehfest和Bouwman[16]發現N2O排放量和氮肥施用量之間存在線性關系。研究表明，氮素的轉化率直接影響硝化反硝化作用或兩個過程的耦合[18]，從而影響N2O的排放。除了肥料施用，灌溉或降雨對農田N2O排放也會產生重要影響[12, 19]。這可能是由于水分增加后，氮肥的水解速率以及硝化速率較快，同時高土壤孔隙水(WFPS)加速了反硝化過程[20]。許多研究都觀測到，干旱土壤潤濕后產生的代謝活動會刺激N2O排放，降雨會導致N2O脈沖峰出現[21-23]。因此降雨對農田(尤其對于降水為主要水分輸入來源的農田系統)N2O排放的影響不容忽視。

由于農田N2O排放多以脈沖形式釋放，因此需要使用連續的、長期的、高頻率和高精度的通量監測方法來捕捉短時間的偶發N2O脈沖峰[24]。然而目前許多研究基于靜態箱-氣相色譜法(簡稱“箱式法”)開展，這種方法需要較高的人工投入，并且觀測頻率較低可能導致季節或年總排放量估算存在偏差[25]；同時由于農業土壤的空間變異性大，使用箱式法觀測可能造成通量的低估或高估，例如有研究發現，在中國山西棉花田，箱式法比渦度法低估了17% ~ 20% 的N2O排放[25]。渦度協方差技術是基于微氣象學的測量溫室氣體通量的技術，可以在不干擾環境條件的情況下觀測生態系統尺度上的平均通量[26-28]。近年來隨著快速響應探測器如可調諧二極管激光器(TDL)和量子級聯激光器(QCL)等的發展，基于渦度協方差法的N2O通量觀測逐漸得到開展[15]，相關研究在國際上日益增加，但目前還未見國內文獻報道。

到目前為止，大多數關于N2O排放的研究主要關注單一因素的影響，特別是施肥的影響[29-33]，在很大程度上忽視了其他農業措施包括水分管理等的綜合效應。然而，在實踐中農民更傾向于采取綜合管理的措施來提高生產力，因此更詳細的綜合研究是十分必要的。小麥是世界主要糧食作物之一，在我國的種植面積和產量僅次于水稻。雖然目前有研究報道了施肥和降雨(或灌溉)配合發生會強烈促進N2O排放[28, 34]，但對于降雨和施肥事件的發生順序可能帶來的不同交互影響以及如何量化“水肥”組合對小麥田N2O排放的貢獻卻未見文獻探討。在基于渦度協方差技術的小麥田N2O通量觀測基礎上，本文探討了小麥田生長季內N2O的排放動態，研究了不同時間尺度上小麥田N2O排放對降雨和施肥的響應，同時定量分析了降雨和施肥相關因子對小麥田N2O排放的貢獻率，探討了N2O通量對于降雨和施肥事件發生的先后順序(“水肥”組合)是否有不同的響應，從而為實施低碳農業提供一些科學指導。

1 研究區概況與研究方法

1.1 研究區概況

研究區位于上海崇明島，崇明島地處長江口，屬于典型的北亞熱帶季風氣候區。降雨充沛，四季分明，年平均氣溫15.8℃，年日照時數1 973.9 h，年平均降雨量1 128.9 mm，主要集中在4—9月。原位觀測實驗站位于崇明島中部(121°29′38″ E，31°39′59″ N)，耕層土壤為粉壤土，偏堿性。研究區多年稻麥兩熟輪作，每年5—10月種植水稻，而從每年10月至次年5月種植小麥。

在崇明島，小麥主要采用撒播方式種植。本研究供試小麥為揚麥11號，于2014年10月22日播種，次年5月20日收獲，成熟小麥平均株高約1 m。由于崇明島雨水充足，因此小麥生長季內無灌溉管理。該觀測塔周邊農田由當地農場實行統一管理，其中，在2014年10月20日施加復合肥(N，27 kg/hm2)做基肥。不同生長階段肥料施加信息見表1。

表1 肥料施加信息表

1.2 N2O通量數據的獲取和處理

本研究采用渦度協方差方法(eddy covariance method)進行觀測。該通量塔位于崇明島中部，考慮到周邊農田較為均一，且存在防護林(防護林高度在12 m左右)，將通量觀測高度設置在20 m。該通量觀測點配置了CR3000數據采集器(美國Campbell公司)，以三維超聲風速儀(CSAT3，美國Campbell公司)觀測三維風速，以快速響應N2O氣體分析儀(913-0014，美國Los Gatos Research公司)觀測N2O濃度。N2O氣體分析儀被安置在一個環境穩定的工作室，距離三維超聲風速儀大約20 m。參考Eugster等[35]的實驗，該觀測系統使用長21.6 m，內徑為10 mm的聚四氟乙烯管，連接氣體分析儀和位于試驗地中央的三維風速儀。空氣通過真空泵進入氣體分析儀，首先經過干燥劑過濾多余的水蒸氣。樣氣的管道流速為21 L/min。該分析儀可以提供N2O氣體含量的10 Hz連續數據，并實時進行水汽校正[36]。Campbell公司的CR3000數據采集器用于記錄所有10 Hz數據。觀測階段為2014年10月至2015年5月，包含整個小麥生長季。環境因子觀測包括降雨、空氣溫度、土壤溫度等。

本研究采用Eddy Pro軟件(version 6.1.0)進行通量計算和數據質量控制。主要過程包括：去除了超出儀器測量范圍和超過4倍標準差的異常值[37]；運用坐標軸二次旋轉法使垂直風速均值為零[38]；超聲虛溫校準(SND correction)[39]；頻率損失校準；WPL校準[40]等。本研究所使用的閉路渦度協方差系統，抽氣系統中安裝質量流量控制器，延遲時間由N2O濃度和垂直風速的最大協方差出現的時間來決定[28]。參考Foken等[41]的方法進行穩態測試(stationarity test)，采用“0-1-2”系統對通量數據進行質量標簽，其中“2”表示由于質量差而應從所得數據集中丟棄的通量。主要通過以下方式對N2O通量數據進行數據質量控制：①異常數據的剔除。刪除儀器處于非正常工作狀態的瞬時值，如氣壓不穩定、以及根據診斷文件剔除閉路系統進行標定時的觀測數據等；②刪除穩態測試質量標簽為2的數據[41]；③去除夜間摩擦風速<0.2 m/s時的數據[28]。最終2014年10月21日至2015年5月20日的數據保存率為51.2%。參考Molodovskaya等[24]的方法，本研究將質量控制后日保存率≥25%(≥12個半小時數據點)的半小時數據的平均值作為N2O日平均通量(μg/(m2·h))，而N2O日排放量(μg/(m2·d))為日平均通量乘以24。月尺度的N2O通量通過積分計算，其中2014年10月因為監測日期較少，因此未列入月尺度的分析。

1.3 統計分析

本文采用SPSS 22.0和R軟件對數據進行處理和分析。為探究降雨對N2O通量的影響，采用線性回歸方法分析月尺度以及小時尺度上土壤N2O通量與降雨量的相關性；以單因素方差分析檢驗施肥前后日平均通量的差異以及降雨前、雨中、雨后日通量變化的差異；以增強回歸樹模型(boosted regression trees，BRT)分析施肥和降雨的交互影響。

增強回歸樹(BRT)是一種用于非線性關系分析的機器學習方法，它結合了Regression trees和Boosting兩種算法的優勢。在該回歸模型中，響應變量為土壤N2O排放量，解釋變量包括降雨量、距上次降雨日差、施肥量、距上次施肥日差以及降雨施肥的日差。BRT可以計算在其他自變量取均值或不變的情況下，某一自變量與因變量的相互關系，從而得出自變量對因變量的影響大小以及各個解釋因子的相對重要性排序。BRT提高了計算結果的穩定性和精度，同時可以適用于不同的數據格式。本研究使用R軟件來運行BRT(“gbm”軟件包)，模型的參數設置參考Ma等[42]。

為判斷土壤N2O的脈沖峰并計算其對日排放的貢獻，本文采用箱線圖分析小時通量并設置脈沖峰的閾值。箱線圖的優點在于它將統計數據的大小與中值而不是平均值相聯系。因此即使當通量數據不呈正態分布時也可以使用[43]。箱線圖最重要的是對相關統計點的計算，例如下四分位數Q1、上四分位數Q3以及中位數Q2。上邊緣(UF，upper fence)和下邊緣(LF，lower fence)通常設置在四分位距(IQR，IQR= Q3–Q1)的固定距離處(倍)，計算公式為：

UF=Q3+(Q3–Q1) (1)

LF= Q1–(Q3–Q1) (2)

參照Molodovskaya等[24]，本研究對脈沖峰的定義：(=0.5)UF作為小麥田N2O脈沖檢測的最低邊界，閾值以上的所有N2O通量定義為脈沖峰。本文對降雨前、降雨中及降雨后的日平均通量的定義為：在日尺度上，若某一日發生降雨，且前后兩天無降雨，則這3 d的通量分別代表降雨前、降雨中、降雨后的通量；若連續數日發生降雨，取平均值代表降雨中的日平均通量，則降雨前后取相同天數日通量的平均值分別為降雨前及降雨后的平均日通量，最后計算所有降雨前、雨中以及雨后的日通量的平均值，即分別為相應的N2O平均日排放量。根據小時降雨數據，本文對“降雨中24 h”通量的定義：與降雨前、降雨中及降雨后的定義相對應，若降雨集中在一天，則當日的N2O通量即為降雨中24 h的排放量；若連續若干天都有降雨，則將其對應時刻的通量取平均值即為降雨中的24 h的通量變化情況，同時相應的以相同天數求得降雨前和降雨后的24 h通量。

2 結果與分析

2.1 小麥田N2O排放動態及環境因子變化

本研究的觀測期為2014年10月至2015年5月，包含了完整的小麥生長季。經過數據的質量控制，觀測階段總共收集5 208個半小時數據，數據保存率為51.2%。觀測階段共212 d，其中數據保存率≥25% 的天數為203 d，占全部觀測時間的95.8%。

在研究階段內，土壤和空氣溫度都呈現先下降再上升的趨勢，在12月份土壤和空氣平均溫度均達到最低，分別為4.8℃和4.2℃，在5月14日空氣和土壤溫度達到最高，均為23.6℃，而1月初最低溫度分別為-0.1℃和1.6℃；同時12月份的降雨量最少，為7.5 mm；降雨在3、4月份較為集中，分別達到103.5 mm和98 mm(圖1)。整個研究階段內累計降雨475.2 mm。根據小麥生育期特點，同時結合不同時期溫度和降雨的分布情況，將本研究劃分為4個階段(圖1、表2)。第1階段主要對應小麥的出苗期，主要特點是降雨量較少，但平均溫度較高；第2階段主要對應小麥的幼苗、越冬期，該階段溫度低且降雨最少；第3階段包括小麥的返青、拔節期，這個階段有最大的施氮量和降雨量；第4階段從2015年4月5日至5月20日小麥收獲，該階段降雨量為146.9 mm，但沒有進行施肥。

(綠色箭頭表示施氮，其長度代表施氮量；灰色線表示誤差線，即每天收集數據的標準差(≥12個半小時數據點)；灰色虛線表示將研究期劃分為4個階段)

表2 4個觀測階段對應的小麥生育期及降雨量、施氮量和N2O通量

具有不同降雨和施肥組合情況的4個階段對應的N2O平均日排放量如表2所示。其中研究階段內N2O平均日排放量為666.5 μg/(m2·d) ± 669.4 μg/(m2·d)。降雨量、施氮量最高的第3階段，N2O平均日排放量最高。第2階段與第1階段施氮量相當，平均日排放量比第1階段少48.5%，這可能是由于基肥和不同降雨量引起。第4階段雖然沒有施氮，N2O平均日排放量比第2階段高89.0%，可能是受到降雨的刺激。整個小麥生長季內，小麥田生態系統以N2O形式的氮損失量約為1 355.8 g/hm2，其中脈沖占總排放量的比例高達38.5%。在觀測階段共記錄了26次脈沖事件(表3)，其中由“水肥”組合引發的脈沖次數占42.3%，而由單獨的降雨或施肥事件引發的脈沖分別為9次和3次，排放量共占小麥田N2O總排放量的18.2%，與“水肥”組合觸發的脈沖占比相當。因此，降雨事件造成的脈沖對總排放量的貢獻高達29.4%，而施肥帶來的貢獻達19.2%。

從4個階段N2O的日變化來看(圖2)，小麥田N2O排放沒有明顯的晝夜變化模式。通常排放峰出現在白天，除了圖2中的第3階段可能因為頻繁降雨的影響，其他3個階段中均表現為白天的排放量高于夜間。盡管季節尺度上，土壤溫度與小麥田N2O通量的季節動態相關性不顯著，但在圖2第1階段中土壤溫度與N2O排放量的日變化(小時尺度)呈線性相關，相關系數(2= 0.76，<0.05)。然而其他3個階段中并未觀測到溫度與N2O通量的明顯相關性，在降雨量最多的第3階段，夜間通量出現排放峰可能是受到夜間降水的影響。

表3 生長季內降雨、施肥、“水肥”組合等引發的脈沖及其對N2O總排放量的貢獻

(A、B、C、D分別代表研究的第1 ~ 4階段)

總的來說，N2O排放沒有明顯的晝夜和季節變化，主要以脈沖的形式釋放。相比于溫度，降雨和施肥是引發通量脈沖的主要因子。通常，在施肥后N2O排放呈現先增加再減少的趨勢，當施肥后發生降雨事件，可能激發N2O的脈沖峰。單獨的降雨事件也會引發脈沖。

2.2 降雨對N2O通量的影響

由于在小麥生長季內無人工灌溉，降雨是小麥田最主要的水分來源，其能改變土壤含水量和通氣狀況，從而直接影響微生物生命活動的微環境。小麥田N2O月通量與月降雨量呈顯著正相關關系(2=0.56,<0.05)(圖3)。這可能是由于降雨量高導致土壤含水量高，土壤內部通氣性差，從而提供了N2O產生所需的厭氧條件。

圖3 小麥田N2O月通量與降雨量的關系

圖4顯示了降雨前、降雨中及降雨后的N2O日平均通量的變化。顯然，土壤N2O在降雨事件發生的當天相比前一天排放量顯著增加，降雨中的平均日排放量為1 049.3 μg/(m2·d)，比降雨前增加了65.6%。而降雨后一天的平均日通量為860.9 μg/(m2·d)，相比降雨前增加35.9%，相比降雨中日平均排放量減少18.0%，但差異均不顯著。

(圖中不同小寫字母表示各時期差異在P<0.05水平顯著)

為了更好地探討降雨量對小麥田N2O通量的影響，本文按照前文所分的4個階段，分別將降雨前、降雨中、降雨后的24 h N2O通量變化顯示在圖5中。可見，降雨前的小麥田N2O通量在4個階段中并沒有表現出明顯的晝夜變化模式；除了第2階段中降雨當日通量沒有明顯的波動，其他3個階段均有明顯的排放峰，其中第1、3、4階段的脈沖分別占一天釋放量的24.8%、28.9% 和54.1%；而受降雨的影響，4個階段中雨后一天的N2O排放相比降雨前一天顯著增加(<0.05)，然而雨后24 h中，僅在第1和第2階段時出現通量脈沖峰，分別占一天釋放量的30.5%和48.8%。這可能是由于第1和第2階段時降雨量較少，土壤相對干燥，當發生降雨事件后極大提高了底物可利用性從而促進微生物生命活動產生代謝產物N2O。由此可見，降雨會促進土壤N2O的脈沖峰，并且由于降雨對土壤濕度、通氣性等性質的改變，在雨后24 h內降雨對土壤N2O釋放仍有促進作用。

(A、B、C、D分別代表研究的第1 ~ 4階段；P0表示降雨當日N2O通量與降雨量的關系；P1表示降雨后一日N2O通量與降雨量的關系)

不同階段因為溫度和降雨量不同，土壤N2O通量對降雨量有不同的響應。在第1和第2階段中(圖5A和圖5B)，隨著降雨量的增加降雨當日的土壤N2O通量呈現遞減趨勢，相關關系分別可以表示為：= –37.46+154.02(2=0.42,<0.001)、= –17.65+43.77 (2=0.37,<0.001)。而第3、4四階段(圖5C和圖5D)，土壤N2O的排放隨著降雨量的增加而增加，但趨勢并不顯著。對于雨后24 h內的通量，4個階段均表現出隨降雨量的增加而增加的趨勢。在第1和第2階段中，當降雨量<1.5 mm和降雨量<1 mm時，降雨量和N2O通量呈現線性相關關系，決定系數分別為0.40 (<0.05)和0.40(<0.05)。在第3個階段中，土壤N2O通量與降雨量呈現線性相關，決定系數為0.34 (<0.05)。而在第4個階段中，當降雨量<4 mm時，土壤N2O通量與前一日降雨量呈現一定的線性相關性。

2.3 施肥對N2O通量的影響

由表4施肥前后日平均通量的對比可以看出，施肥后1 ~ 4 d中，小麥田N2O日平均通量相比施肥前均有增加但并不顯著(>0.05)；而施肥后5、6 d相比施肥前呈現顯著差異，日平均排放量分別為1 444.6 μg/(m2·d)±749.2 μg/(m2·d)、1 413.8 μg/(m2·d)±711.7 μg/(m2·d)，相應地相比施肥前的日均排放量增加35.2%(<0.05)和41.3%(<0.05)。

表4 施肥前后N2O日平均通量(μg/(m2·d))

注：“時間”是指6次施肥事件取相應天數計算N2O日平均通量；“施肥前/后”是指6次施肥事件相應天數N2O日均通量的平均值；“值”是指單因素方差分析檢驗6次施肥前后相應N2O日平均通量的差異性。6次施肥事件指表1中除基肥和第8次施肥以外的其他施肥事件。由于基肥前小麥尚未種植而第8次施肥事件前后數據缺失量較大，因此這兩次施肥事件未列入分析。

2.4 “水肥”的不同組合對N2O通量的影響

本文采用了增強回歸樹(BRT)法分析施肥和降雨的交互影響，發現5個降雨和施肥相關因子與N2O通量的關系以及各個解釋變量的貢獻率排序為(圖6A)：距上次降雨日差>降雨施肥日差>距上次施氮日差>降雨量>施氮量。由此可見，降雨和施肥事件對土壤N2O排放有不同程度的影響，同時降雨和施肥的不同組合形式對小麥田N2O通量的影響不容忽視。

從小麥的整個生長季來看，降雨和施肥事件對N2O排放的影響都呈現隨日差增大而減小直至平穩的趨勢(圖6B和6D)，且這兩個解釋因子的貢獻率達51.2%。在降雨當日以及降雨后3 d內(圖6B)，小麥田N2O日排放量維持在較高的水平，而雨后第5天后釋放量明顯下降。相比降雨，在施肥后6 d時間內，N2O排放通量呈現增加的趨勢(圖6D)，這與前文2.3的結論一致，之后施肥事件對N2O通量的影響隨著日差增大而減弱，N2O排放量降低趨于平穩。

降雨量也是影響小麥田N2O排放的重要因子之一，對通量排放的貢獻率約為21%。隨著降雨量增加(圖6E)，N2O通量整體呈現波動式的上升，少量降雨(<4 mm)就會刺激N2O日排放量，這種增加趨勢明顯高于日降雨量較高(>10 mm)的時期。而施氮量對N2O排放的貢獻率最小可能是由于本研究中僅有3個施氮量水平所造成的數據的限制(圖6F)。

圖6 不同的解釋因子(降雨量、距上次降雨日差、施肥量、距上次施肥日差、降雨施肥日差)與小麥田N2O排放的關系及其重要程度排序

綜合考慮降雨和施肥的交互影響，兩個事件發生的先后順序通過相差的天數來描述(圖6C)，橫坐標為負值表示降雨在前施肥在后，可能是受到降雨的刺激，這種情況下通量的變化呈現無規律波動；而當先施肥后降雨時(橫坐標為正值)，隨著日差的增加，土壤N2O通量呈現先增加后降低直至趨于平穩的波動趨勢。即在日差8 d的階段內，施肥以后降雨發生的越晚，小麥田N2O釋放量越大；在日差超過8 d后，隨著施肥和降雨相差的時間越長，觀測到的N2O通量越低。降雨施肥日差這一因子的貢獻率僅次于距上一次降雨的日差。

3 討論

3.1 小麥田N2O排放特征

本文研究了2014—2015年上海市崇明島冬小麥完整生長季N2O排放情況，研究期內N2O日平均通量為27.6 μg/(m2·h) ± 28.2 μg/(m2·h)。這低于Cui等[12]報道的位于中國山東的冬小麥實驗田平均通量(49 μg/(m2·h))，而高于Shi等[34]報道的小麥田的平均通量(7.5 μg/(m2·h))。這可能是受到施肥種類以及施肥量的影響。本研究小麥田的N2O通量遠低于鄰近地區的菜田[10]以及玉米田[28]。有研究顯示N2O的排放主要取決于以下因子：降雨、施肥、耕作、作物種類以及土壤因子，同時不同觀測儀器也顯示出明顯差異[26,28]。大部分觀測發現農田N2O的排放沒有明顯的季節變化[24, 28, 44]，主要以脈沖的形式釋放，這與本研究結果一致。本研究中降雨觸發的脈沖占N2O總排放量的比例高達29.4%，施肥的貢獻達19.2%，其中由“水肥”組合帶來的排放占比為15.2%，同時“水肥”組合引發的脈沖次數占所有脈沖事件的42.3%。有報道稱在荷蘭泥炭地奶牛場連續3個月的測量中，降雨觸發的脈沖占總排放量的40%[45]。Scanlon和Kiely[46]在連續8個月的渦度協方差方法的通量監測試驗中，記錄了3個主要的脈沖峰，這3個事件的發生時間總和共16 d(占總監測時間的6.6%)，但是其對累計通量的貢獻高達51%，高于本研究脈沖的貢獻38.5%。一些研究報道N2O通量隨著溫度的升高而增加，通常遵循Arrhenius函數[47-48]。然而在本研究中溫度和N2O排放不存在非線性關系。

3.2 降雨與小麥田N2O排放

土壤水分是影響溫室氣體產生與排放的重要因素之一，它不僅是土壤中營養物質的運輸載體，而且可以通過改變土壤通氣性等因素影響土壤生物地球化學過程[44]。本研究發現在月尺度上，降雨量與N2O通量通量呈線性相關；在日尺度上，降雨當日小麥田N2O通量的增幅最大，而隨著時間增加，降雨的促進作用快速減弱；小時尺度上的分析發現，降雨事件發生后(包括降雨當日以及雨后1 d)，在4個階段都觀察到了N2O脈沖峰。由此可見，降雨對N2O排放有明顯的促進作用，且土壤釋放的N2O對降雨事件的響應比較迅速(主要集中在雨后的幾小時內)，同時降雨的影響能持續1 ~ 2 d。許多研究都發現，降雨后N2O排放量增加。徐文彬等[49]針對貴州省旱田的研究表明，降雨量>5 mm的降雨事件與土壤出現N2O脈沖峰間的耦合關系達100%，因此降雨事件與N2O排放峰間存在明顯的驅動-響應關系，這可以解釋本研究中距上次降雨日差這一解釋因子對小麥田N2O排放貢獻率最大的原因。Vidon等[50]用箱式法在模擬降雨的試驗中觀測到，雨后5 ~ 24 h內土壤N2O排放明顯增加，但隨著土壤濕度恢復到降雨前的水平，土壤N2O排放降低甚至變為負值。由于小麥田生長季中無灌溉，降雨直接改變小麥田土壤的水分狀況，從而直接或間接地影響微生物的硝化反硝化過程。

在小麥生長季的不同階段，N2O脈沖峰對降雨有不同的響應，同時脈沖峰的大小和持續的時間還受到溫度、土壤養分供應等其他因子的交互影響。本研究在降雨當日以及降雨后1 d都觀測到了脈沖峰。土壤的干濕交替為硝化反硝化作用的交替進行創造了環境，許多文獻也報道了干旱土壤潤濕后觸發N2O脈沖的現象[51-53]。而本研究在第3、第4階段降雨后1 d N2O通量變化中沒有觀測到脈沖峰，這可能和底物的消耗有關。類似的現象在土壤CO2通量觀測中被報道，連續的干濕交替常常表現出減少CO2排放的脈沖幅度[54]。歐陽揚和李敘勇[55]等也報道，隨著干濕交替頻率降低，再濕潤階段的通量釋放速率增大，多次的干濕交替后，最后一次再潤濕階段N2O通量的激發強度明顯減弱。降雨量大、頻率高有利于土壤嚴格厭氧條件的迅速形成，這可能是第3、4階段未觀測到明顯脈沖的原因。降雨當日的N2O排放(圖4)在第1、3、4階段均出現明顯的脈沖峰，峰值占一天釋放量的比例高達54.1%(第4階段)。Wu等[44]的研究發現，凍融事件帶來的脈沖甚至占據全年排放量的73.3%。Molodovskaya等[24]觀測了2006—2009年的苜蓿-玉米輪作田N2O排放，發現N2O背景通量普遍低于6.5 mg/(m2·h)，但降雨、凍融等觸發的脈沖達39.7 mg/(m2·h)，對N2O總凈排放量貢獻了71% ~ 102%。由此可見，脈沖是N2O主要的排放形式，對通量日排放甚至年總排放量的貢獻不容忽視。雖然本研究第3階段時降雨量和施肥量最大，但最高的脈沖峰出現在第4階段，達553.49 kg/(m2·h)，這可能與溫度有關。

3.3 施肥與小麥田N2O排放

大量研究表明，施用氮肥增加土壤氮素含量，為微生物的硝化、反硝化過程提供豐富的NO– 3、NH4+，從而明顯促進土壤N2O排放[29,56]。Zhang等[31]在對菜地基肥或追肥后一周內觀察到強烈的N2O排放峰，而在本研究中施肥的影響也存在時滯，氮肥的添加對小麥田N2O排放的促進作用在施肥后一周左右表現出來，且距上次施肥日差是影響小麥田N2O排放的重要因子之一。許多研究者在農田中的研究發現，施肥會增加硝化和反硝化作用速率，從而促進土壤N2O排放；施氮的影響可以持續幾天至幾周不等，當反應底物逐漸消耗，N2O排放恢復[28, 57]。關于施肥量與N2O排放的關系，一些文獻綜述了近年來在不同地區的野外研究，得出較為一致的結論[15, 58]，即隨著施氮量的增加，土壤N2O排放呈線性增加的趨勢。本研究中，由于施肥次數有限且連續兩次施肥活動間隔短，為避免多次施肥的疊加影響，本文未能對施肥的持續影響時間做進一步分析。同時可能由于數據量的限制，本研究中施氮量這一N2O通量變化的解釋因子的貢獻率最低(圖6F)。

本研究在小麥的不同生長階段施用尿素或者復混肥。作為硝化和反硝化作用的底物，可利用性無機氮素是刺激土壤N2O排放的關鍵因素。無機氮的添加對N2O通量的影響已經被廣泛的研究和綜述[2, 29, 59]。尿素為硝化作用提供底物，并且硝化產物NO– 3又可以作為反硝化作用的底物。因此，小麥田N2O可以通過硝化過程或隨后的反硝化過程從尿素中產生。本研究施用的復混肥中含有一定量的有機肥?？紤]到有機氮肥的成分組成，向土壤中添加有機氮肥可以通過提供必要的碳底物來驅動微生物硝化和反硝化過程，從而增加N2O的排放[60]。事實上，關于施用無機氮肥或有機氮肥對N2O排放的影響目前還沒有統一的結論。目前一篇綜述分析發現兩種土壤管理方法下的N2O排放沒有顯著的差異[57]。但針對美國中西部玉米田的分析發現，施用糞肥比施用有機氮肥的土壤釋放出更多的N2O[61]。然而，這些作者也指出，一些研究中有機氮肥的施用速率比無機氮肥高，可能因此導致施用有機肥的土壤中N2O釋放量更大。

3.4 降雨和施肥的交互影響

施用有機和無機氮肥主要影響如下因素：土壤有機碳、結構、水分、pH、氮素水平，而降雨會在短期內顯著改變土壤孔隙水、pH、無機氮濃度等。N2O排放的微生物過程會受到多個因子的交互作用影響[62]，對于旱作農田，降雨和施肥活動是影響N2O排放的兩個關鍵因素。氮素添加為土壤提供豐富的硝化反硝化作用底物，施肥后降雨事件的發生很有可能觸發小麥田N2O排放的脈沖，并且二者的疊加影響激發更大的排放。類似的現象在玉米田的研究中被報道：該研究中，第1次施肥后沒有降雨，土壤N2O通量未檢測到明顯變化，而第2次施肥后立刻發生3.02 mm的降水事件，明顯的通量脈沖被觀測到，且這種較高的排放在降雨后持續了3 ~ 4 d[28]。這與本研究的結論一致。氮素添加通過刺激微生物的硝化和反硝化過程，增加土壤中的無機氮含量，可能導致大量的NO– 3積累在土壤中。通過反硝化產生的N2O/N2比例隨土壤NO– 3含量的增加而增加[63]，從而促進N2O排放。因此前期的施肥為微生物提供了豐富的底物，隨后降水事件引發的水分條件的瞬時改變可能會持續短期(或幾天)，在這個階段中土壤厭氧條件占主導地位，反硝化速率顯著增加從而促進N2O排放[64]。其他研究指出，也可能是降雨后土壤孔隙中充滿水而排出高濃度氣體，N2O排放量增大[65]，本研究可能發生了相同的機制。在本研究中，施肥事件對小麥田N2O釋放的促進作用在施肥后第5天表現出來，而降雨事件對通量排放的影響通常是短時的(1 ~ 2 d)，但綜合考慮施肥和降雨的組合，在施肥后1 ~ 8 d內降雨，對通量排放均有明顯的促進作用，可見這兩個因素對土壤N2O排放的疊加影響會增強降雨和施肥事件對農田N2O排放的貢獻。這可能是降雨施肥日差這一解釋因子的重要性僅次于距上次降雨日差的原因。而隨著施肥和降雨事件的間隔越久，超過8 d后施肥和降雨的疊加影響減弱，這可能是由于底物的消耗。因此，施肥和降雨事件的日差作為一個影響農田N2O排放的因子不應該被忽視。

土壤系統中各個因子交互作用，控制著氮循環過程。土壤質地、凍融、降水事件和溫度均顯著影響N2O的排放，但這些因素很難輕易地通過人工管理來控制[30]。其他影響N2O排放并且可以通過田間管理控制的因子包括：土壤有機碳含量、硝酸鹽及銨鹽的含量、氮肥施用量及種類和施用方式、土壤氧氣含量、微生物豐度和活性、土壤pH、土壤水分以及作物種類。氮肥的應用以及降雨事件會影響到上述許多因素[60]，各因子的交互作用影響N2O排放的相對變化(例如，土壤水分的變化會影響微生物活性，同時無機氮含量也會受到影響)[66-67]。土壤水分能夠直接調節土壤微生物的氧氣可利用性，是N2O排放的主要驅動力[15]。排水受限的土壤，即使土壤水分不完全飽和，也更容易排放較多N2O。例如，細紋理土壤通常含水量較大同時排放較多的N2O[57]，因此可以通過修復或改變土壤的結構，增加土壤通氣性從而降低N2O排放。已有研究證明增加土壤團聚體的穩定性可以在細紋理土壤團聚體之間產生較大的土壤孔隙，從而增加土壤的氧氣含量減少N2O排放[68-69]。相比施用無機肥，施用有機肥的土壤傾向于具有更大的團聚體穩定性[70]，因此有機肥一定程度上可以減少N2O排放，尤其對于細紋理土壤。但同時土壤孔隙中的氧氣含量是由土壤水分以及微生物活性決定的，所以施加微生物呼吸較高的有機氮肥可能會降低土壤氧氣含量并增加N2O排放量。這些物理和生物過程相互作用影響土壤水分和氮素含量?？紤]到施肥和降雨對N2O排放的綜合影響較為復雜且往往觸發的脈沖較大，在許多野外研究中可能會被錯失[28]，因此針對不同生態系統還需要進一步探索。

4 結論

本研究使用渦度協方差方法觀測了2014—2015年冬小麥N2O通量，發現小麥田N2O排放沒有明顯的季節變化模式，主要以脈沖的形式釋放。相比于溫度，降雨和施肥是引發小麥田N2O脈沖的主要因子。降雨觸發的脈沖占N2O總排放量的比例高達29.4%，施肥的貢獻比例達19.2%，其中由“水肥”組合帶來的排放占比為15.2%，同時“水肥”組合引發的脈沖次數占所有脈沖事件的42.3%。施肥對小麥田N2O排放的促進作用在施肥后一周左右表現出來，雖然通量對施肥活動的響應存在時滯，但是距離上次施肥日差這一解釋因子的貢獻率為24.8%，是影響小麥田N2O排放的重要因子。降雨對小麥田N2O排放有明顯的促進作用，且N2O排放對降雨事件的響應比較迅速(主要集中在雨后的幾小時內)，同時降雨的影響能持續1 ~ 2 d。對于小麥田來說，降雨觸發的N2O脈沖對日通量排放的貢獻高達54.1%。因此，距離上一次降雨日差這一因子的貢獻率最大。綜合考慮施肥和降雨的交互影響，在施肥后1 ~ 8 d內發生的降水事件，對于小麥田N2O的釋放都有明顯的促進作用，因此施肥降雨日差這一解釋因子的重要程度不容忽視。對于小麥田等旱田來說，降雨是影響大而又無法人為控制的因素。因此為減少N2O排放同時保證肥料施用的效果，更重要的途徑在于控制施肥的時機和種類等。雨后施用尿素更容易促進水解，從而促進N2O產生，因此可以考慮降雨前有機和無機肥的綜合施用，保障農作物產量的同時降低農田N2O的排放。

致謝：感謝復旦大學肖向明教授、李香萍老師等的指導，感謝復旦大學王瑩冰、辛鳳飛的幫助。

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Effects of Precipitation and Fertilization on N2O Discharge from Wheat Field in Chongming Island, Shanghai Estimated by Eddy Covariance Technology

ZHANG Mengshan1, GUO Haiqiang1, MA Jun1, LI Hong1, DAI Shengqi1, GU Kaihua2*, GAO Wei3, ZHAO Bin1

(1 Ministry of Education Key Laboratory for Biodiversity Science and Ecological Engineering, Institute of Biodiversity Science, Fudan University, Shanghai Chongming Dongtan Wetland Ecosystem Research Station, Shanghai 200438, China; 2 Shanghai Meteorological Service, Shanghai 202150, China; 3 Yangtze River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning, Shanghai 200030, China)

As a major source of N2O emissions, cropland has been researched more, with precipitation and fertilization being considered as the natural and anthropogenic key factors that affecting N2O emissions in wheat fields, respectively. Given the low sampling frequency, most previous studies using the static chamber method may underestimate N2O emissions. Meanwhile, the potential interaction effect of precipitation and fertilization on cropland N2O emissions have been neglected. In this study, we reported the dynamics of N2O emissions and investigated the effects of precipitation and fertilization on N2O emission from wheat fields at different time scales based on the eddy covariance observation. Meanwhile, the Boosted Regression Trees method was adopted to quantify the precipitation and fertilization-related factors. The results showed that there were no obvious seasonal and diurnal variation patterns of N2O flux in wheat fields. The average daily N2O emission was N2O-N 666.5±669.4 μg/(m2·d) in this study, which was mainly released as a pulse. The ratios of precipitation and fertilization-induced pulses to total N2O emissions in wheat fields were 29.4% and 19.2%, respectively. Precipitation increased N2O emissions, and which responded rapidly to the precipitation events (mainly within a few hours after the precipitation). Meanwhile, the precipitation promotion could last 1–2 days. Fertilization also increased N2O emissions, but existed a one-week lag. Considering the interactive effects of precipitation and fertilization, precipitation events occurring within 1–8 days after fertilization significantly promoted the emission of N2O. Therefore, the interaction of precipitation and fertilization should not be neglected.

N2O emission; Precipitation; Fertilization; Eddy covariance

上海市科委科研項目(16ZR1431700)、國家自然科學基金項目(91637101)、中國氣象局大氣探測重點開放實驗室開放課題(KLAS201406)和上海市科委崇明專項(15dz1208105)資助。

309177874@qq.com)

張夢珊(1993—)，女，江蘇徐州人，碩士研究生，主要研究方向為全球變化生態學。E-mail：mszhang0120@163.com

Q14

A

10.13758/j.cnki.tr.2019.05.013