黃土丘陵溝壑區耕層土壤重金屬空間分異及影響因素

張 敏，陳 海，史琴琴，張 行，劉 迪，趙 巖

（西北大學城市與環境學院，西安710127）

土壤重金屬是一種隱蔽性強、危害持久的污染物[1]。2014 年我國發布的《全國土壤污染狀況調查公報》顯示，農田土壤點位超標率為16.1%。據估算，目前我國受重金屬污染的農田土壤面積約2×107hm2，每年受重金屬污染的糧食多達1.2×107t，經濟損失高達2×1010元[2]，農田土壤重金屬污染的研究已經成為當前地理科學、環境科學以及生物科學關注的熱點。耕層土壤重金屬的積累受周邊環境的交互影響，過量的重金屬累積會對土壤環境以及人體健康造成危害，因此，研究耕地土壤重金屬空間分布及其影響因素對土壤生態環境保護和治理具有重要的理論和現實意義。

目前，已有學者對農田土壤重金屬空間分布進行了相關研究，主要關注礦區[3-4]、工業區[5]、交通干道[6-7]、污灌區[8-9]以及城區周邊農田[10]等。這些農田受人類活動影響較大且有明確的污染源，土壤重金屬的空間分布與污染源的位置有很強的相關性。自然條件和人為活動均復雜的區域，土壤重金屬的空間分布特征較復雜[11-12]。影響土壤重金屬分布的因素可分為自然因素[13]（地形、成土母質、土壤類型等）和人為因素[14-15]（工業活動、農業活動、生活垃圾等）兩類。目前研究多側重于單一因素對重金屬的影響，尤其關注人為因素對重金屬空間分布的影響，如工業活動[16]、交通[17]、污水灌溉[18]、農業面源污染[19]等。而針對土壤重金屬分布受多種因素交互影響的農田，分析其影響因素交互作用的研究還不多見。地理探測器可探測變量之間潛在的空間相關關系，得到不同影響因子及其交互作用對于重金屬分布的解釋力，從而更加全面客觀地分析土壤重金屬空間分布的特征和機理[20]。雖已有學者將其引入土壤重金屬的研究中[21-22]，但對影響土壤重金屬空間分布的機理解釋尚淺，因此，統計學方法與地理探測器的結合，將更有助于闡明土壤重金屬空間分布與影響因子之間的內在聯系。

綜上，本文以典型黃土丘陵溝壑區陜西省米脂縣高渠鄉的耕地土壤為研究對象，首先通過地統計學方法，分析土壤重金屬的空間變異特征；其次，結合地理探測器與方差分析，綜合考慮地形和農戶種植方式的影響，定量探測重金屬含量與影響因子的相關關系，以期為黃土丘陵溝壑區耕層土壤重金屬的污染預防和農戶合理耕種提供科學依據，為當地農田土壤環境質量評價和生態環境治理提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

陜西省米脂縣高渠鄉（110°08′～110°13′E，37°47′～38°53′N），地處無定河中游，黃土高原腹地，總面積72.4 km2，下轄20個行政村（圖1）。該地地表破碎，水土流失嚴重，地貌主要以峁、墚、溝、川為主，屬于典型的黃土丘陵溝壑區[23]。海拔900～1200 m，夏季降水較為集中。土壤類型以黃綿土為主，土壤色淺發黃，土質疏松、綿軟，具有濕陷性[24]，且具有良好的透水性和可耕性。當地農耕歷史久遠，作物多以玉米、紅蔥、馬鈴薯、果樹、雜糧等為主。2018 年該鄉種植面積約12 km2，其中，種植類型包括雜糧（4 km2）、玉米（3.12 km2）、紅蔥（1.71 km2）、果樹（1.59 km2）、馬鈴薯（1.54 km2）。目前，該鄉是紅蔥種植及果樹栽種的典型鄉鎮。以該鄉耕層土壤作為研究對象，為結合自然和社會因素探討土壤重金屬的空間分布與影響機理提供了良好的平臺。

圖1 研究區采樣點分布圖Figure 1 Distribution of sampling points in the study area

1.2 數據來源

1.2.1 土壤樣品數據

2018 年7—8 月課題組對高渠鄉耕層土壤（0～20 cm）進行采樣，共采集90個土壤樣品。考慮到采樣結果的差異性，依據不同種植類型和地形設置樣點位置，保證采集到不同地形和種植方式下的土壤樣品。此外，在實地采樣中，樣點盡量布設在地塊中間位置，以保證樣點的代表性。樣點分布位置如圖1所示。

采樣過程中，參照《農田土壤環境質量監測技術規范》（NY∕T 395—2000），采用五點混合采樣法，每個子樣點采集表層土壤約200 g，將其充分混合后裝入樣品袋內，同時記錄該樣點的地理坐標、高程、種植類型以及周圍環境情況。將采集的土壤樣品帶回實驗室風干，之后將土樣內的植物根系、木棍、生物殘體等碎屑物剔除，研磨后過0.15 mm 尼龍篩，裝袋制成待測樣品。

本次實驗使用X 熒光元素分析儀（英文簡稱XRF，型號Niton XL 3t，美國NITON 公司）對重金屬元素含量進行測定，為保證實驗的準確性，每個土壤樣品設置3 組平行實驗，最終求取平均值作為該樣品中各重金屬的含量，且測定過程中使用國家標準樣品（GBW07307）進行校準。已有學者使用XRF 測量方法與常規方法測定土壤中Cu、Zn、Pb、As 和Cr 等重金屬，測試結果較一致，相對偏差在0.044%～13.7%[25]，說明XRF法能夠實現較高精度的重金屬元素測定。

1.2.2 影響因子數據

行政邊界、道路等基礎數據來自于2009 年米脂縣第二次土地調查數據庫，并基于2018 年當地遙感影像數據和實際調研，對其進行了完善；DEM 數據來自于中科院計算機網絡信息中心地理空間數據云（http：∕∕www.gscloud.cn∕），分辨率為30 m，通過GPS測點和重采樣技術，得到高渠鄉10 m×10 m 的DEM 數據；坡度、坡向、地形起伏度、地形濕度指數和地形部位指數數據是基于DEM 數據通過SimDTA 軟件計算得出；種植類型、地塊面積數據源于2018 年課題組對該鄉農戶耕地權屬地塊實地調研數據。

1.3 研究方法

1.3.1 地統計分析

地統計學以半方差函數描述變量的空間相關性[26]，可以分析變量的隨機性及結構性，反映區域內土壤中各距離重金屬觀測值的變化。公式如下：

式中：r（h）為半方差函數；h 為兩個樣本點的分隔距離；Z（xi）和Z（xi+h）分別為區域化變量Z（x）在xi和xi+h 處的實測值；N（h）是以h 為間距的所有觀測點的成對數目。

1.3.2 地理探測器

地理探測器是探測空間分異性，以及揭示其背后驅動力的一種統計學方法[27]。地理探測器包含四個探測器：分異及因子探測、交互作用探測、風險區探測和生態探測。分異及因子探測器公式如下：

式中：q 為影響因子對于某重金屬空間分異性的解釋力，值域為[0，1]，q 值越大，表明某影響因子對某重金屬空間分布的解釋力越強；L 為重金屬含量或各影響因素的分類數；Nh和N 分別為類h 和全區的樣點量；σ2h和σ2分別為類h和全區的方差。

交互作用探測器：能夠識別不同影響因子之間的交互作用，即評估兩個影響因素共同作用相對單因子對重金屬空間分布的解釋力是增加、減弱或者是相互獨立的。

本文運用因子探測與交互探測分析分別分析地形和種植方式對土壤重金屬空間分布的影響及二者的交互影響。各影響因子及分級如表1 所示。地形因素的選取及分級依據參考文獻[28-31]，種植方式的分級及依據參考實地調研及文獻[32]。

2 結果與分析

2.1 土壤重金屬描述性統計特征分析

運用SPSS 22 對樣品數據進行描述性統計，計算樣品中重金屬含量的最大值、最小值、平均值、標準差和變異系數，結果如表2所示。

高渠鄉農田土壤中Pb、As、Cu、Cr、Ni、Zn 元素的平均含量分別為16.33、10.52、30.41、101.61、57.99、55.23 mg·kg-1，均未超過農用地土壤污染風險篩選值；As、Cu、Cr、Ni 元素含量雖未超過農用地土壤污染風險篩選值，但相較于黃綿土背景值，超出樣本率分別達到23%、100%、100%、100%，說明土壤中的As、Cu、Cr、Ni 雖沒有達到污染水平，但在長期人類活動干擾下有一定程度的積累；Pb、Zn 元素均未超過黃綿土的土壤背景值。本研究樣品數據中各元素的含量均沒有超過農用地土壤污染風險篩選值，說明重金屬元素對研究區農產品的質量安全、農作物生長或土壤生態環境的風險低，但Ni 元素的含量相對背景值含量普遍較高，可能對當地的土壤環境與農產品產生潛在危害。

變異系數可以表明樣點重金屬含量的平均空間變異程度，高渠鄉農田土壤Pb、As、Cu、Cr、Ni、Zn元素的變異程度由強到弱依次為Cu＞As＞Ni＞Cr＞Pb＞Zn，其中，As和Cu 元素的變異系數在10%～100%之間，為中等變異，Pb、Cr、Ni、Zn的變異系數小于10%，為弱變異。

2.2 土壤重金屬空間變異分析

基于地統計學方法，采用普通克里金插值法得到高渠鄉農田土壤重金屬含量的空間分布圖。為檢驗數據是否符合地統計學正態分布的要求，首先，將重金屬數據在SPSS軟件中做K-S（Kolmogorov-smirnov）檢驗，結果表明（表2）Pb、As、Cu、Cr、Ni、Zn（P（K-S）＞0.05）均呈近似正態分布。

2.2.1 半方差函數分析

利用GS+軟件確定重金屬的最佳半方差函數理論模型，不同重金屬擬合的最佳半方差函數理論模型、相關參數如表3 所示。所有元素的決定系數均大于0.541，殘差RSS 也相對較小，說明擬合的理論模型符合地統計分析要求。

塊金系數表示在總變異中隨機因素引起的變異所占的比例，用塊金值和基臺值的比值表示，若塊金系數小于0.25，說明重金屬的空間差異主要由結構性因素決定，如成土母質、地形等自然因素，重金屬的空間相關性較強；若塊金系數大于0.25 小于0.75，說明重金屬既受到結構性因素的影響，又受到的隨機性因素的影響，有中等程度的空間相關性；若塊金系數大于0.75，說明隨機因素引起重金屬在空間上的差異較大，具有較小的空間相關性。由表3 可知，本研究區中Pb、Zn 主要受結構性因素影響，As、Cu、Cr、Ni 受結構性因素和隨機性因素的共同影響；各重金屬均表現出小尺度（變程均小于1 km）的空間異質性。

2.2.2 土壤重金屬空間格局分析

利用地統計學中普通克里金插值法對高渠鄉土壤重金屬區域化變量進行估計，其中標準平均值（Mean standard error，MSE）越接近0，標準均方根誤差（Root mean square standardized error，RMSSE）越接近1，精度越高。由表3 可知，各重金屬元素在擬合的半方差函數模型下預測精度較好，反映出研究區耕地土壤重金屬空間分布情況（圖2）。

由圖2 可知，各重金屬表現出不同程度的聚集，從整體空間特征上看，Pb和Cr的分布具有相似性，高值區比較分散，主要分布在中部以及東南部區域，根據調研材料，該區域分布有規模較大的養殖場，當地農戶習慣在農田中大量投入農家肥。As、Cu 和Ni 在空間分布上有相似性，As 和Cu 均在高渠鄉西北部有高值出現，該區高程較高，有大面積果園種植；Ni 含量呈中間低兩側高的空間分布，在溝道交匯處含量較低。Zn 含量空間分布相對比較分散，高值區域主要出現在北部和西部，西南部為低值區。

表2 高渠鄉農田土壤重金屬含量統計（n=90）Table 2 Descriptive statistics of heavy metals in farmland soil of Gaoqu Township（n=90）

表1 各影響因子及分級依據Table 1 Impact factors and grading

從重金屬含量等級范圍看，各重金屬含量主要處于第Ⅱ范圍內，且主要分布在海拔1015～1094 m、坡度5°～15°之間的地形上。其中，Pb 含量在第Ⅱ等級的面積占69.75%，主要分布在劉渠、井家溝、李謝鹼等村；As 含量在第Ⅱ等級的面積占59.91%，主要分布在姜新莊、馬家溝、陳家溝等村；Cu 含量主要處于第Ⅰ、Ⅱ等級，占93.42%，高西溝、高渠和馬家溝等村含量較高；Cr 含量在第Ⅱ等級的面積占71.73%，主要分布于折家坪、姜新莊和馮渠等村；Ni含量在第Ⅱ等級的面積占53.82%，主要分布在馬蹄坬、李謝鹼和高家鹼等村；Zn 元素含量主要處于第Ⅱ、Ⅲ等級，占96.62%，主要分布在陳家溝、高廟山和李郝山等村。

表3 重金屬含量的半方差函數理論模型及相關參數Table 3 Semi-variogram function theoretical model，relevant parameters and verification results of heavy metals

圖2 高渠鄉農田土壤重金屬含量空間分布圖Figure 2 Spatial distribution of heavy metals’content in farmland soil of Gaoqu Township

2.3 土壤重金屬空間分布的影響因素分析

2.3.1 土壤重金屬空間分布影響因子探測

各地形因子對土壤重金屬的探測結果如表4，由各影響因子對重金屬空間分布的解釋力大小判斷，各重金屬均受到地形與種植方式的影響，且各影響因子對重金屬的影響程度不同。其中，地形因子中坡向對各重金屬的影響均較大，其中，對As 和Zn 的影響達到了顯著水平；地形起伏度、地形部位指數和坡度對各重金屬影響均較小；其余各地形因子對各重金屬的影響差異較大，表現為高程對Cr和Zn的影響較大，且對Cr 的影響達到顯著水平；地形濕度指數對Cr 和Ni影響較大，對其他各重金屬的影響均較小。對于種植方式，除Pb 外，種植類型對各重金屬的影響均較大，其中，對Cr和Zn的影響達到顯著水平；地塊距道路距離對各重金屬的影響差異較大，其中對As 和Ni 的影響達到了顯著水平；地塊面積對Ni 的影響較大，對其他各重金屬的影響均較小。

2.3.2 地形對土壤重金屬分布的影響

為了進一步揭示不同地形條件下各重金屬的分布情況，對各地形條件下土壤重金屬的含量通過SPSS 軟件進行方差分析，結果如表5，地形因子與重金屬含量的關系既存在空間相關性，也存在線性相關性，分析結果有一定的一致性。具體表現為，Cr 在不同的高程下存在顯著差異，結合探測結果，Cr 與高程既存在空間相關性又存在線性相關性，Cr 含量在高海拔處含量最低，海拔主要通過影響土壤侵蝕和種植活動來影響土壤中重金屬的遷移情況，高海拔區域土壤侵蝕較嚴重，且耕地多分布在中低海拔處，重金屬隨土壤遷移，在中低海拔區域積累。

半陽坡土壤中Cr 的含量顯著高于半陰坡與陰坡，其余元素組間差異不明顯。地形濕度指數從空間角度對Cr、Ni 元素的解釋力較強，組間差異也處于顯著水平，表現為地形濕度指數在第一和第二等級差異不明顯，在第三等級含量顯著高，兩元素表現出相似的規律。地形濕度指數反映土壤中的水分，指數越高土壤水分越大，Cr 和Ni 元素容易在土壤含水量較高的區域積累，對水的吸附性較強。

2.3.3 種植方式對土壤重金屬分布的影響

各重金屬在不同種植方式下的方差分析結果見表6。不同種植類型間各重金屬（除Cr 外）含量均存在顯著差異，As 元素在果樹地的含量高于其他地類，其中，顯著高于玉米地和紅蔥地，可能與果樹地噴灑含As 農藥有關。不同的地塊面積Ni 含量有顯著差異，其中，中地塊的Ni 含量顯著低于小地塊和大地塊。Ni 元素可能來自農家肥、化石燃料燃燒等，對于當地的種植戶來說，地塊面積的大小影響其生產管理的決策，一般對于地塊面積較小的耕地，農戶管理不完善，施肥和用藥量變化幅度較大，用量不規范；而面積較大的地塊，農藥化肥的種類較多，用量較大，因此表現為小地塊和大地塊中Ni 元素含量較高。距道路的不同距離范圍間Ni 元素有顯著差異，表現為距離道路越遠，Ni 含量越低，距道路的遠近反映農戶管理地塊的便利程度，距離道路越近農戶生產投入越便利，生產投入會相應增多，同時，也受到鄰近機動車尾氣排放等交通污染的影響。

表4 地形因子及種植方式對土壤重金屬空間分布的解釋力q值Table 4 Interpretation q of the spatial distribution of soil heavy metals by topographic factors

表5 不同地形條件下土壤重金屬的平均含量及標準差（mg·kg-1）Table 5 Average value of soil heavy metal content under different topographic conditions（mg·kg-1）

表6 不同種植方式下土壤重金屬的平均含量及標準差（mg·kg-1）Table 6 Average content of heavy metals in soil under different planting conditions（mg·kg-1）

2.3.4 地形和種植方式對土壤重金屬分布的交互影響對地形因子與種植因子進行交互探測，根據兩種因子之間交互作用對土壤重金屬空間分布的解釋力大小判斷，相對單因子，兩因子的交互影響力增強。最高影響因子及交互影響力結果如表7 所示。地形因子對各重金屬交互影響力均大于種植方式的交互影響力，說明地形對于各重金屬空間分布的影響大于種植方式差異的影響，該結論與空間相關性分析結果基本一致。其中，對于地形因子，坡向與地形起伏度對Pb和Ni元素的交互影響力最大（0.272 9、0.303 6），高程與坡向對As、Cu 和Zn 的交互影響力最大（0.336 9、0.341 1、0.373 7），坡向和地形部位對Cr 的交互影響力最大（0.320 1），其空間解釋力均相對單個地形因子解釋力增加。對于種植方式，種植因子中種植類型與距道路距離對Pb 的交互影響力最大（0.119 9），種植類型與地塊面積對As、Cu、Cr、Ni和Zn的交互影響力最大（0.237 3、0.199 6、0.262 6、0.214 4、0.271 4），其空間解釋力均大于單個種植因子的解釋力。而地形和種植方式的交互探測結果顯示，坡向與種植類型的交互影響對各重金屬的空間分布影響均最大，且地形與種植方式間因子的兩兩交互均大于地形因子與種植方式內部因子的交互作用，說明地形和種植方式的交互作用更能揭示研究區土壤重金屬的空間分布情況，以坡向和種植類型的交互影響表現最強烈。

3 討論

地形變化影響土壤侵蝕和土壤內部的水熱環境，進而影響重金屬的遷移和轉化。基于長期耕作習慣，農戶不同的種植方式對應于不同的施用化肥與農藥的管理方式，且農戶根據當地的自然環境對種植類型進行調整[32]，土壤重金屬的積累因此產生空間差異。根據因子探測結果和交互探測結果，地形與種植方式的交互影響比單一因子的解釋力均提升較多，說明只考慮單因子的影響不能全面揭示區域土壤重金屬的空間分異，地形和種植方式的相互作用制約著土壤重金屬的空間變異性。

坡向與種植類型對于各重金屬空間差異的解釋力最強，控制坡向或種植類型不變，即以陽坡為例，對比不同種植類型的耕地中各重金屬含量的差異（表8）。其中，種植果樹的土壤中As、Cu 含量較高，可能與果樹噴灑含As農藥及殺菌劑波爾多液有關[34-35]；而種植洋芋的土壤中Cu、Zn含量較高，可能與當地農戶習慣在洋芋地施用磷肥和有機肥有關[36]；Cr元素主要來源于雞糞、牛糞、羊糞、堆肥等農家肥[37]，種植紅蔥、果樹和玉米的土壤中Cr 含量較高，可能與大量施用農家肥相關。

以種植玉米的區域為例，對比分析不同坡向各重金屬含量的差異（表9）。其中，As含量在不同坡向上表現出顯著差異，陰坡As含量大于陽坡，該結論與祝修高[38]研究結果一致。坡向主要通過影響光照條件，進而影響土壤的水熱環境，從而影響植物的生長狀況，說明As 受土壤水熱環境影響較大，土壤蒸發嚴重，則對As 的吸附能力變差。而Cr 元素在陰坡含量小于陽坡，與As受土壤水熱環境變化規律相反。

地理探測器可以從空間角度分析土壤重金屬與地形因子和種植方式的空間相關性，方差分析從傳統統計學角度分析不同地形和種植方式下土壤重金屬的差異，從空間統計和線性統計來看，結果既有一致性也有差異性。地形因子與種植方式對于各重金屬的影響以空間相關性表現更顯著，因而，在分析土壤重金屬空間差異的影響因素時只根據線性統計分析是片面的，缺乏空間位置特征的考慮，通常會忽略一些因素。

表7 土壤重金屬的最高影響力因子及解釋力Table 7 The highest influence factor and explanatory power of heavy metals in soil

表8 不同種植類型的土壤中各重金屬平均含量（mg·kg-1）Table 8 Differences in heavy metal contents in soils of different planting types（mg·kg-1）

表9 不同坡向的土壤中各重金屬平均含量（mg·kg-1）Table 9 Average content of heavy metals in soils with different slope directions（mg·kg-1）

本文旨在分析高渠鄉耕地土壤重金屬空間分布特征，以及定量化分析主要影響因子之間的交互作用，為了解黃土丘陵溝壑區土壤重金屬空間分布特征提供了案例支撐，對研究區土壤環境質量評估、可持續發展以及生態風險預防具有理論意義和實踐價值。通過研究分析可知，在種植管理過程中，農戶對耕地質量的認知將會影響農戶對生產資料的投入、種植類型以及有機廢物的處理。為了促進黃土丘陵溝壑區生態環境的可持續發展，進一步考慮農戶對耕地質量的認知，同時，深入探討土壤理化性質及作物生長習性等對黃土丘陵溝壑區土壤重金屬的空間分布特征的影響，將是未來研究的重點方向之一。

4 結論

（1）描述性分析表明，高渠鄉農田土壤中六種重金屬元素含量均未超過農用地土壤污染風險篩選值，對當地農產品生長、質量安全與土壤生態環境危害較小；而As、Cu、Cr、Ni元素含量在其成土母質的基礎上有所積累，其中，Ni 含量相對土壤背景值較高，可能對當地農產品和土壤環境產生潛在危害。

（2）從空間相關性來看，Pb、Zn 元素有較強的空間相關性，以結構性變異為主，As、Cu、Cr、Ni 元素具有中等程度的空間相關性，既受到結構性因素影響，也受隨機性因素干擾；從空間分布格局來看，重金屬在空間分布上有一定程度的聚集，局部有高值或低值區出現，且在大面積果園種植區As 和Cu 的含量較高，而規模較大的養殖場處Cr與Pb的含量也較高。

（3）單因子對各重金屬空間分布的影響程度不同，其中，Cr 受地形影響在陰坡及中低海拔處積累，且Cr和Ni均受地形濕度影響較大，As 和Ni分別在不同的種植方式下差異顯著。交互作用顯示雙因子交互作用較單因子解釋力加強，且地形對各重金屬的影響大于種植方式的影響，坡向與種植類型的交互作用對各重金屬的空間分布解釋力最強。