重慶主城區空氣降塵中重金屬的特點及其在表層土壤中的累積量研究①

王 佳，劉 斌，肖柏林，李余杰，張田碩, 吳 璜, 張玉婷

重慶主城區空氣降塵中重金屬的特點及其在表層土壤中的累積量研究①

王 佳1，劉 斌*，肖柏林，李余杰，張田碩, 吳 璜, 張玉婷

(重慶大學三峽庫區生態環境教育部重點實驗室，重慶 400030)

探索不同功能區空氣降塵中重金屬通量特征并對其進行污染評價，對于了解空氣降塵輸入對土壤中重金屬累積影響具有重要意義。對重慶主城的居住區(JZ)、文教區(WJ)、商業區(SY)、郊區(JQ)、交通區(JT)和工業-居住混合區(GJ)逐月進行空氣降塵通量和Cr、Ni、Cd、Pb含量的測定。結果表明，工業–居住混合區的空氣降塵通量平均值最高，文教區的最低。6類功能區秋季的降塵量相對較低。Cd、Cr、Ni和Pb的平均降塵量在不同功能區分布存在差異。空氣降塵中4種重金屬元素的平均含量為：Cd 2.14 mg/kg、Cr 66.36mg/kg、Ni 27.69 mg/kg、Pb 98.33 mg/kg。6類功能區降塵中Cd、Cr、Ni和Pb 4種重金屬含量一般冬季較高。地積累指數法的分析表明降塵中Cd污染最嚴重。經推算，以空氣降塵的方式向土壤中輸入的重金屬，使重慶主城區土壤中Cd、Cr、Ni和Pb等4種重金屬元素的濃度在累積100 a后仍將低于《土壤環境質量標準》中的二級標準。土壤中重金屬元素增加速度最快為Cd，其次為Pb和Cr，Ni的增長為負值。

重慶；空氣降塵；重金屬；污染評價；土壤

空氣降塵是地–氣界面物質交換下行過程的主要途徑，也是重金屬元素在環境中傳輸的重要途徑。大量人為排放的重金屬污染物進入大氣后吸附在氣溶膠上，最終通過大氣干濕降塵回到地表環境，以不同形式累積于土壤、水體、灰塵、植物體內，對生態系統造成嚴重影響，且會通過灰塵攝入和食物鏈等途徑對人類健康構成威脅[1-2]。此外，空氣降塵在一定程度上對大氣污染程度具有指示作用，其降塵量、化學組成及各成分含量反映了大氣環境的質量。城市化、工業化的不斷推進使得城市空氣降塵量明顯增加，同時降塵中各種金屬元素的含量也逐漸增加[3]。由于氣候、自然環境、經濟發展、城市化程度、產業結構等諸多因素的影響，空氣降塵中重金屬的分布具有明顯的時空分布差異[4-6]。Sun等[7]利用苔袋法對重慶大氣重金屬降塵進行監測，結果表明九龍坡區的重金屬降塵量顯著高于其他區域；由于氣候原因，干降塵中重金屬含量高于濕降塵。彭玉龍等[8]對重慶主城區降水中重金屬的分布特征及其降塵量進行了研究，發現降水中重金屬含量和降塵量空間差異不大，但都有明顯的季節差異。

空氣降塵的影響范圍廣，是土壤重金屬的主要來源之一，對土壤中重金屬元素含量有重要的影響[5, 9]。據Nriagu[10]報道，在許多工業發達國家，空氣降塵對土壤系統中重金屬的累積貢獻率在各種外源輸入因子中排在首位。盧一富和邱坤艷[11]對鉛冶煉企業周邊環境的研究發現，空氣降塵是土壤重金屬污染的主要來源。張國忠[1]對華北地區大氣干濕降塵對農田土壤重金屬的貢獻進行了評估，結果表明禹城站土壤中Cu、Se、Cd、As 4種元素分別有78%、11%、8%、10% 來自空氣降塵，欒城站土壤中Zn元素有20% 的空氣降塵貢獻率，而土壤的Cd元素基本完全來自于空氣降塵。孫春媛等[12]對北京城區的研究發現土壤重金屬與空氣降塵的相關性顯著，但各元素存在差異，主要與其降塵特性有關。此外，重金屬元素通過空氣降塵降落到土壤，還可能改變土壤中原有元素的比率，破壞土壤中重金屬元素的生態平衡濃度，導致新的重金屬氧化物出現，從而破壞生態平衡[13]。

目前，對于我國城市空氣降塵和其中重金屬元素的時空分布特點的研究尚較少，不同研究得出的結論往往存在矛盾之處。且現有的報道大多只針對濕降塵或干降塵進行研究，缺乏對于大氣總降塵量的監測和分析。另一方面，目前對于城市空氣降塵的污染狀況及其對土壤系統的影響等問題尚缺乏全面研究和深入揭示。因此，論文選擇重慶市主城區作為研究對象，通過定位監測，研究城市空氣降塵的時空變化特點，評價空氣降塵中主要重金屬元素的污染狀況，并預測和分析空氣降塵對土壤中重金屬累積的影響，以期為更全面地掌握城市空氣降塵的特點和生態影響，從而更有效地防治環境污染提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 采樣時間與地點

重慶位于中國內地西南部、長江上游地區，地貌以丘陵、山地為主，坡地面積較大，有“山城”之稱。重慶地勢由南北向長江河谷逐級降低，西北部和中部以丘陵、低山為主，東北部靠大巴山、東南部連武陵山。重慶市年平均氣溫16 ~ 18 ℃，重慶市年平均降水量較豐富，大部分地區在1 000 ~ 1 350 mm，降水多集中在5—9月，占全年總降水量的70% 左右。

為了解空氣降塵的空間分布特點，在重慶主城區選取6類不同的功能區進行樣品采集和分析，分別為居住區(JZ)、文教區(WJ)、商業區(SY)、郊區(JQ)、交通區(JT)和工業–居住(GJ)混合區。每類功能區布置1 ~ 2個空氣降塵采樣點，每個采樣點設置3個降塵桶，采集大氣干濕總降塵樣品。其中商業區布設1個采樣點(三峽廣場)，居住區布設1個采樣點(逸雅苑)，文教區布設2個采樣點(重慶大學B區)，郊區布設1個采樣點(虎溪)，交通區布設1個采樣點(同興樞紐站)，工業-居住混合區布設1個采樣點(雙碑會山康城)。采樣時間為2016年11月—2017年10月，共252個樣品。

1.2 樣品采集與分析

樣品采集與處理依照GB/T 15265-94《環境空氣降塵的測定重量法》進行。

根據GB/T 15265-94《環境空氣降塵的測定重量法》，空氣降塵通量的計算公式如下[14]：

30/()(1)

式中：為月降塵通量(g/(m2·30d))；為降塵總量(g)；為降塵桶的面積(m2)；為采樣天數(d)。

樣品經硝酸–王水在電熱板上消解后，過濾并定容在25 ml容量瓶中。

對所有空氣降塵樣品進行降塵總質量及Cr、Cd、Pb、Ni元素含量的測定。重金屬元素含量采用原子吸收分光光度儀(島津AA-6880，日本)進行測定[15]。

所有檢測樣品進行平行樣測定，每個樣品平行測定 3 次。并用國家標準灰塵GBW10021(GSB-12)進行分析質量控制，取國家標準灰塵按照上述樣品重金屬測定方法與空氣降塵樣品同時進行。Cd的回收率為93.9% ~ 105.6%，Cr的回收率為97.8% ~ 103.6%，Ni的回收率為98.1% ~ 102.2%，Pb的回收率為96.5% ~ 104.1%。

1.3 降塵中重金屬污染評價方法

地積累指數 (geoaccumulation index) 是由德國Muller于1969年提出，被廣泛應用于研究沉積物、土壤、灰塵中重金屬的污染評價[16-18]。計算公式如下：

geolog2(C/ 1.5B)(2)

式中：C表示元素在降塵中的含量(mg/kg)，B表示降塵中該元素的地球化學背景值，本研究選擇重慶市化學背景值[19]。地積累指數分為7個等級[17]。無污染：geo≤0；無污染至中度污染：05。

1.4 空氣降塵對土壤重金屬累積的估算

假定每年由空氣降塵輸入的重金屬在土壤中全部累積而不發生遷移，則土壤中重金屬含量的累積量計算公式如下:

式中：土為土壤單位面積的質量(kg/m2)；一般空氣降塵落入土壤并在0.2 m內的耕作層均勻混合，則取值0.2 m；為土壤容重，取值1 200 kg/m3[20]。為重金屬含量在土壤中的年累積量(mg/(kg·a))，背景為區域土壤重金屬含量背景值[21](mg/kg)，降為降塵中重金屬的含量(mg/kg)，降為空氣降塵通量(kg/(m2·a))，為降塵累積時間(a)，土為土壤含水率，一般取20%。

1.5 數據處理

試驗數據采用 Excel 2010 辦公軟件進行統計，采用 SigmaPlot 12.5 作圖，IBM SPSS statistics 24統計軟件進行各重金屬間差異顯著性分析。

2 結果與分析

2.1 空氣降塵中重金屬元素的特點

2.1.1 空氣降塵通量及其時空分布特點 不同功能區的空氣降塵量存在差異。由表1可見，6類功能區空氣降塵通量平均值分別為2.74、2.04、2.81、2.21、3.16、4.70g/(m2·30d)，由大到小依次排序為工業–居住混合區>交通區>商業區>居住區>郊區>文教區。工業–居住混合區的降塵量一般大于其他功能區，在1、2、7和8月表現得比較明顯。文教區由于植被覆蓋率高，地表裸露少，固結作用強，表層土壤不容易發生二次揚塵且高大茂密的植被具有吸滯煙塵的作用[2]，減少了空氣降塵通量。郊區由于遠離工業生產，車流量和人流量較小，空氣降塵量一般較低。工業-居住混合區和交通區分別主要受工業生產活動、居民活動影響及車流量的影響一般空氣降塵量較高。而商業區和居住區降塵量主要受車輛、人流量以及居民生活影響較大。

表1 不同功能區干濕月降塵通量(g/(m2·30d))

同一功能區不同時間的空氣降塵量有波動。其中居住區在1月降塵量最低，而在5月降塵量最高，是1月降塵量的4.35倍。文教區在5、6月的降塵量較高，在10月降塵量最低，不到5、6月降塵量的30%。10月商業區的降塵量最小，僅為0.74 g/(m2·30d)，也是各功能區10月份中最低的降塵量；商業區3月的降塵量最高，同時也高于該月其他各功能區的降塵量。郊區的降塵量最高值5.58 g/(m2·30d) 和最低值0.64 g/(m2·30d) 分別在5月和12月，其最高值為最低值的8.72倍。交通區在3月出現降塵量最高值，在4月出現降塵量最低值，最高值高于最低值的2倍。工業–居住混合區的降塵量在不同月份波動較大；最高值10.26 g/(m2·30d) 和最低值2.36 g/(m2·30d) 分別出現在7月和4月；1月、7月和8月工業–居住混合區降塵量較高且顯著高于該功能區其他月份，同時也遠遠高于同月份的其他功能區。5月除工業–居住混合區外，其他各功能區降塵量普遍較高。

根據圖1所示，各功能區秋季的降塵量相對較低。居住區、文教區、商業區和郊區春夏兩季的降塵量一般較高，高于秋、冬季節。交通區和工業–居住混合區冬夏兩季降塵量高于其他季節，其中工業–居住混合區夏季降塵量最為突出，遠遠高于其他3個季節，且該功能區冬夏兩季的降塵量高于同期其他功能區的降塵量，并為各功能區四季降塵量的最高值。

不同季節空氣降塵量有明顯差異。除冬季與秋季、夏季與春季間空氣降塵量不存在顯著性差異外，其他各季節之間的降塵量的差異均為極顯著(<0.01)。6類功能區在不同季節降塵量有明顯波動。居住區、商業區和工業–居住混合區四季間降塵量有顯著性差異(<0.05)，而交通區、文教區和郊區四季降塵量差異不顯著。

(JZ：居住區，WJ：文教區，SY：商業區，JQ：郊區，JT：交通區，GJ：工業-居住混合區，下圖同)

2.1.2 空氣重金屬降塵的時空分布特點 由圖2所示，降塵中Cd、Cr、Ni、Pb 4種重金屬元素含量在6類功能區隨季節變化產生差異。

對于重金屬Cd來說，冬季各功能區降塵中Cd含量一般較高，其中文教區和郊區Cd的冬季降塵含量最高；而各功能區春季的降塵中Cd含量均較低，居住區春季降塵中Cd的含量最低。6類功能區降塵中Cr的最高含量為工業–居住混合區冬季和夏季；居住區、郊區、交通區和工業–居住混合區冬季降塵Cr的含量較高，均高于其他3個季節；文教區各季節降塵Cr的含量變化較小，其中春季降塵Cr的含量最高；商業區降塵Cr的含量在秋季最高，而在冬、春季節較低。居住區和文教區秋、冬季節的降塵Ni的含量高于其他兩季，且冬季最為明顯。商業區Ni降塵的最高含量在夏季，而春季最低；郊區降塵Ni的最高含量和最低含量分別在冬季和秋季，春季和夏季差異不大；交通區和工業–居住混合區均為冬、春季節降塵Ni的含量較高，且冬、春季節差異較小。對于重金屬Pb來說，除郊區外，其他5類功能區降塵Pb的含量均為冬季最高；居住區、文教區、商業區和工業–居住混合區夏季降塵Pb的含量最低。

居住區、文教區和郊區冬季降塵中Cd含量與其他3個季節存在極顯著差異(<0.01)；而商業區和工業–居住混合區4個季節間降塵中Cd的含量差異不顯著。居住區除夏、秋季節間降塵中Cr的含量無顯著差異外，其他各季節間差異均顯著(<0.05)；郊區冬季降塵中Cr的含量與夏、秋季節存在極顯著差異，而春季與其他季節差異均不顯著；交通區冬季降塵中Cr的含量與其他3個季節間均存在顯著差異；工業–居住混合區降塵中Cr的含量在秋季和冬季與其他季節的差異均顯著；文教區和商業區各季節降塵中Cr的含量不存在顯著性差異。居住區、郊區和商業區降塵中Ni的含量在春夏和春秋季節間存在顯著性差異；文教區、交通區和工業–居住混合區降塵中Ni的含量在各季節間差異均不顯著。居住區、文教區和郊區冬季降塵中Pb的含量與其他季節間的差異均極顯著，工業–居住混合區夏季與冬季和秋季間的差異顯著，商業區和交通區各季節間差異不顯著。

圖2 不同功能區降塵中重金屬四季的含量變化

不同功能區空氣降塵中重金屬的平均含量見表2。由表2可見，同一種重金屬在不同功能區含量差異較大。Cd的含量在居住區和文教區之間存在顯著性差異(=0.014)，而其他功能區間差異不顯著。居住區與文教區、工業–居住混合區和交通區間Cr的含量差異存在顯著性(<0.05)，其中與前兩者的Cr含量存在極顯著差異(<0.01)；文教區除與居住區之間Cr的含量存在顯著差異外，還與郊區和工業–居住混合區的Cr的含量存在顯著性差異；商業區僅與工業–居住混合區間Cr的含量差異存在顯著性，郊區僅與文教區和工業–居住混合區間Cr的含量差異存在顯著性；交通區與居住區和工業–居住混合區間Cr的含量差異存在顯著性，工業–居住混合區與其他功能區之間Cr的含量均存在顯著性差異。Ni在各功能區的含量差異不存在顯著性。商業區與居住區、交通區和工業–居住混合區之間Pb的含量差異為顯著；文教區與交通區、郊區與交通區和工業–居住混合區之間Pb的含量差異存在顯著性，交通區與文教區、郊區和工業-居住混合區之間Pb的含量差異為顯著，其中交通區與郊區和工業–居住混合區之間Pb的含量差異為極顯著。

表2 不同功能區空氣降塵重金屬含量(mg/kg)

Cd在文教區的含量較高，在居住區的含量較低。Cr的最高含量為97.92 mg/kg，出現在工業–居住混合區，是其最低值的2.37倍。Ni在不同功能區的含量差異相對較小，其最高值30.55 mg/kg和最低值23.79 mg/kg分別出現在文教區和郊區。各功能區Pb的含量一般高于其他重金屬，交通區Pb的含量最高，達到121.72 mg/kg；郊區Pb的含量最低，為75.47 mg/kg。從各重金屬元素的平均含量來看，由大到小依次為Pb>Cr>Ni>Cd。表中各重金屬元素的變異系數較大，反映了各降塵中重金屬含量的時空分布差異較大。

目前，我國對于空氣降塵中重金屬元素的含量限值尚未作出規定，為判斷重慶主城區空氣降塵重金屬的含量水平，將其與國內一些典型地區的空氣降塵通量及重金屬元素含量進行比較，如表3所示。比較結果表明，除長株潭地區外，重慶主城空氣降塵通量均低于國內其他地區。降塵中Cd、Cr、Ni、Pb含量與國內其他地區相比而言也普遍較低，Cd、Cr含量除分別高于哈爾濱和寶雞外，均低于其他地區；Ni和Pb的含量均低于其他地區。相同地域特征的城市，降塵中重金屬的含量也有明顯區別，例如西南地區的攀枝花與重慶主城相比，其空氣降塵中Cd、Cr、Ni、Pb的含量遠遠高于重慶主城，分別為后者的2.2、6.5、2.7和2.9倍。這主要是由于城市空氣降塵通量及重金屬含量不僅受氣候條件等自然因素的影響，還受當地的經濟發展水平、人口分布及產業結構等的影響。位于西北地區的寶雞市其降塵中Cd、Cr、Pb的含量均遠高于其他地區，這可能是由于該城市礦產資源豐富，其開發利用使該地區空氣降塵的重金屬含量較高。

表3 不同地區空氣降塵通量及重金屬含量的比較

注：由于各參考文獻中數據單位不同，部分數據經過單位換算。“–”未測。

2.2 空氣降塵中重金屬污染評價

通過地積累指數法對空氣降塵中Cd、Cr、Pb和Ni等4種重金屬污染程度進行評價。結果如表4，Cd為降塵中4種重金屬污染程度最嚴重的，其次為Pb，Ni和Cr的污染程度最輕。6類功能區的Cd污染程度均為重度污染。除郊區Pb的污染程度為無污染至中度污染外，其他各功能區的Pb污染程度均為中度污染，其中交通區的污染最為嚴重。對于各功能區重金屬Ni和Cr來說，二者均為無污染。

2.3 空氣降塵對土壤重金屬累積的影響

空氣降塵在土壤污染元素來源的研究中往往被忽視，沒有引起足夠重視，通常認為與其他方式的污染相比，空氣降塵輸入重金屬元素的總量微小，不足以對土壤生態系統構成威脅。目前，關于空氣降塵對土壤中重金屬累積影響的相關研究逐漸受到重視。空氣降塵進入土壤后，可能使土壤中重金屬元素濃度增加。由于大氣濕降塵一般不會影響到土壤體積，因此會使土壤中重金屬元素的含量增加；而大氣干降塵中重金屬元素的含量若高于土壤，則會使土壤表層重金屬含量增加，反之則減少[8]。

表4 不同功能區降塵中重金屬的地積累指數

由于土壤具有范圍廣、體量大、區域差異顯著等特點，因此本論文以重慶市土壤背景值[21]為基礎，根據公式(4)，預測重慶主城空氣降塵輸入對土壤重金屬含量累積的影響，結果如表5所示。

由表5可知，增加比例最多的元素為Cd，其次為Pb、Cr。Ni的增加比例為負數，由于空氣降塵中Ni的平均含量低于土壤背景值，則空氣降塵中Ni輸入土壤會使土壤中Ni的含量降低。該預測結果與污染評價結果一致，均為Cd污染程度最重，Pb污染程度次之，Ni和 Cr的污染程度較低。重慶主城區的空氣降塵輸入重金屬Cd、Cr、Ni、Pb在土壤中累積100 a時的含量仍然遠低于GB15618—1995《土壤環境質量標準》中的二級標準。

空氣降塵對土壤重金屬含量增加的貢獻不大，這與土壤的體積和質量相比空氣降塵量而言大得多有很大關系。但是另一方面，空氣降塵是城市灰塵的主要來源之一[27]。已有一些研究表明，灰塵是城市人群(尤其兒童)重金屬暴露的重要途徑，是造成兒童血液中Pb等重金屬元素含量異常的原因之一[28]。此外，空氣降塵中的重金屬也可能會被蔬菜吸收而進入人類食物鏈，影響人體健康[1-2]。因此，對大氣重金屬降塵的深入研究仍是十分必要的，特別是對于Cd等具有嚴重健康危害的元素應重點關注。

表5 空氣降塵對重慶主城區土壤重金屬累積的影響

注：根據《土壤環境質量標準》(15618—1995)二級標準，土壤pH>7.5進行對比。

3 結論

1)重慶主城區空氣降塵通量及Pb、Cr、Ni、Cd等4種重金屬降塵量都存在明顯的時空分布差異。不同功能區的平均降塵量由大到小依次為工業–居住混合區>交通區>商業區>居住區>郊區>文教區。大氣干濕降塵通量的平均值為：2.94 g/(m2·30d)。6類功能區在不同季節降塵量有較大波動。各功能區秋季的降塵量相對較低。空氣降塵中4種重金屬元素的平均含量為：Cd 2.14 mg/kg、Cr 66.63 mg/kg、Ni 27.69 mg/kg、Pb 98.33 mg/kg。降塵中Cd、Cr、Ni、Pb 4種重金屬含量在6類功能區隨季節變化產生差異。6類功能區降塵中重金屬含量一般冬季較高。

2)地積累指數分析結果表明，Cd為降塵中4種重金屬污染程度最嚴重的，其次為Pb，Ni和Cr的污染程度最輕。

3)若僅考慮空氣降塵的輸入，且不考慮輸出，則重慶市主城區土壤中Cd、Cr、Ni和Pb等4種重金屬元素的含量在累積100 a后仍將低于《土壤環境質量標準》(GB15618—1995)中的二級標準。空氣降塵對重慶市主城區土壤重金屬含量的增加影響不大。4種元素中，空氣降塵導致的土壤中Cd含量的增加最快。

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Characteristics of Heavy Metals in Atmospheric Deposition and Its Impact on Their Accumulation in Soil of Chongqing

WANG Jia, LIU Bin*, XIAO Bolin, LI Yujie, ZHANG Tianshuo, WU Huang, ZHANG Yuting

(Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region’s Eco-Environment, Ministry of Education, Chongqing University, Chongqing 400030, China)

It is crucial to explore the characteristics of heavy metals in atmospheric deposition in different functional areas and to evaluate the pollution for understanding the influences of atmospheric deposition on heavy metal accumulation in soil. Samples of atmospheric deposition were collected monthly from the residential, educational, commercial, suburban, transportation and industrial-residential areas and the fluxes of atmospheric deposition were calculated and the contents of Cr, Ni, Cd and Pb were measured. The results showed that the average flux of atmospheric deposition was the highest in industrial-residential area but the lowest in the educational areas. The atmospheric deposition in the 6 functional areas were lower in autumn. There were differences in the average contents of Cd, Cr, Ni and Pb in the atmospheric deposition between different functional areas. The average concentrations of the four heavy metals in the atmospheric deposition were 2.14 mg/kg for Cd, 66.36 mg/kg for Cr, 27.69 mg/kg for Ni, and 98.33 mg/kg for Pb, respectively. The concentrations of Cd, Cr, Ni and Pb in the atmospheric deposition in the 6 functional areas were generally higher in winter. The geoaccumulation indexes indicated that Cd pollution was most serious in the atmospheric deposition. It is forecasted that the concentrations of the four heavy metals in soil of Chongqing will remain below the 2ndgrade of Soil Environmental Quality Standard after 100 a accumulation from the atmospheric deposition, among of which, Cd will increase the fastest, followed by Pb and Cr, but Ni will decrease gradually.

Chongqing; Atmospheric deposition; Heavy metals; Pollution evaluation; Soil

中央高校基本科研業務費專項資金項目(106112014CDJZR210013，106112012CDJZR210012)資助。

liubinenvi@sina.com)

王佳(1988—)，女，黑龍江哈爾濱人，碩士研究生，主要研究方向為土壤污染防治、環境與健康。E-mail:475738258@qq.com

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10.13758/j.cnki.tr.2019.06.016