具有內參考熱補償功能的三層膜結構微球腔折射率傳感器*

孟令俊 王夢宇 沈遠 楊煜 徐文斌 張磊 王克逸?

1) (中國科學技術大學, 精密機械與精密儀器系, 合肥 230026)

2) (光學輻射重點實驗室, 北京 100039)

光學微腔在高靈敏度傳感中有著重要的應用前景, 而在傳感中熱漂移是制約其走向實用的重要因素.本文提出了一種鍍有三層膜結構的微球腔, 可以在實現高靈敏度折射率傳感的同時, 具備內參考熱補償功能.該結構由內到外分別涂覆折射率為高、低、高的薄膜, 內外兩高折射率層可以分別支持各自的回音壁模式,稱之為內層模式和外層模式.研究了波導耦合的內外模式在折射率傳感和溫度傳感應用的表現.結果表明,中間膜層厚度 tB 為550 nm時, 內外模式的折射率靈敏度分別為0.0168和102.56 nm/RIU, 溫度靈敏度分別為–19.57和–28.98 pm/K.通過監測內外模式諧振波長的差值進行傳感, 對中間膜層厚度進行優化, tB =400 nm 時, 折射率靈敏度為 75.219 nm/RIU, 探測極限可以達到 2.2 × 10–4 RIU, 熱漂移被減小到 3.17 pm/K,極大地減小了熱漂移對系統的影響.本研究可為微球腔折射率傳感器的設計和改進提供指導.

1 引 言

在過去十幾年內, 回音壁模式光學微腔[1,2]在各類高靈敏度傳感中表現出極其重要的價值, 包括折射率[3]、溫度[4?6]、壓力[7]、角速度[8]、振動[9]、納米顆粒[10]以及生物分子傳感[11]等.能夠形成回音壁模式的光學微腔具備回轉對稱性, 根據幾何形狀劃分具體有微球、微環、微盤、微管、微瓶及微泡等.其中, 形狀上高度對稱的微球腔理論上具有最高的品質因子Q, 被廣泛應用在高靈敏度的折射率傳感以及溫度傳感.基于自身的高Q特性, 微球腔在傳感應用方面具有極高的探測極限(detection limit, DL).例如, Hanumegowda 等[3]制作出的微球腔, 折射率靈敏度為 30 nm/RIU, DL 可以達到10–7RIU; Dong 等[5]用聚二甲基硅氧烷 (PDMS)制作微球腔進行溫度傳感, 靈敏度高達245 pm/K,探測極限有 2 ×10?4K.也有科研人員通過在微腔外表面鍍高折射率薄膜來提高傳感靈敏度[12].

在實際傳感應用中, 入射光經過光纖并耦合進入微腔, 這一過程材料吸收能量并產生熱, 微腔溫度發生改變, 諧振波長會產生偏移.這一現象在折射率傳感應用方面影響更大, 因為氣體或液體濃度變化時, 引起的折射率變化量通常較小, 波長偏移量一般在皮米這一量級.因此, 熱漂移的消除成為微腔傳感器走向應用過程中必須解決的問題.Raghunathan等[13]通過在微腔表面涂覆一層負熱光系數材料, 實現很好的溫度補償效果, 但這一方案對膜層厚度的精度要求非常高.研究人員提出在普通微腔傳感結構的基礎上, 加入參考微腔[14]和馬赫-曾德爾干涉結構[15]來減小熱漂移.也有學者提出添加溫度控制器件實現溫度補償[16], 可以將熱漂移減小到5 pm/K以內, 但同時也會增加器件的功率損耗.Ma等通過監測微盤腔兩種不同模式諧振波長的差值實現消熱[17], 但是兩種模式在透射譜中較難分辨, 限制了實際應用.

本文提出了一種三層膜結構的微球腔, 其膜層折射率從內到外依次為高、低、高.通過分析其本征模式得到, 內外兩高折射率層可以分別支持各自的模式, 就像在兩個腔內的諧振模式, 稱為內層模式和外層模式.結果表明, 利用波導耦合可有效激發出這兩種模式.通過優化中間低折射率膜層的厚度, 可使內外模式的折射率靈敏度相差較大, 溫度靈敏度接近.最后監測內外模式諧振波長的差值實現高靈敏度折射率傳感的同時, 極大地減小了傳感時熱漂移的影響.

2 結構模型與理論

2.1 結構模型

三層膜結構微球腔的結構如圖1所示, 它由涂覆三層薄膜的微球腔以及光纖波導組成.三層薄膜材料由外到內分別是 TiO2, SiO2, TiO2, 在 1550 nm入射光下折射率依次為 2.4532, 1.444, 2.4532, 球腔本體為典型的SiO2材料, 為有效激發腔內的諧振模式, 光纖波導設置為摻雜元素鉍的SiO2光纖,折射率為1.8.三層膜結構微球腔的徑向電場分布[18]可以表示為

其中三層膜的厚度由外到內依次為tA,tB,tC, 折射率依次為nA,nB,nC, 鍍膜微球腔的整體尺寸為R,Rs為 SiO2微球腔的半徑,RS=R–tA–tB–tC,n0為環境折射率,n1為球腔本體材料的折射率.這里,Ψl(z)≡zjl(z) 和χl(z)≡znl(z) 分別是球諧黎卡蒂-貝塞爾和黎卡蒂-諾伊曼函數, 其中jl(z) 和nl(z)表示第一類球諧的貝塞爾和諾伊曼函數.k=2π/λR為諧振波因子,λR為諧振波長.諧振條件為

其 中zA1=nAk(R?tA) ,zB2=nBk(R?tA) .系數Ml,Nl,Cl1 ,Dl1 ,Cl2 ,Dl2 ,Cl3 ,Dl3 由邊界條件r=R,r=R?tA,r=R?tA?tB,r=R–tA–tB–tC確定.具體地, SiO2球腔本體尺寸RS=9.05 μm, 兩高折射率膜層厚度tA=tC= 200 nm,圖2是不同中間膜層厚度tB對應諧振模式的電場分布, 以及模式的徑向電場分布曲線.由電場分布可以看出, 內外兩個高折射率膜層支持各自的WGM, 稱之為內層模式 (inner mode, IM)、外層模式 (outer mode, OM).

圖1 耦合三層膜結構微球腔模型示意圖 (a)三層膜結構微球腔模型; (b)二維仿真模型Fig.1.Schematic drawing of a coupled triple-layer-coated microsphere model: (a) Triple-layer-coated microsphere model; (b) 2D simulation model.

由圖2可以看到當tB較小時, 外(內)層模式在內(外)層也有諧振現象, 這是因為兩膜層距離太近, 倏逝波很容易滲透到另外一個膜層, 產生模式耦合.隨著tB的增加, 模式耦合逐漸變得微弱,直至幾乎消失.tB較大的話, 內層距離外界環境太遠, 使IM變得微弱, 在透射譜中很難確定模式對應的諧振峰.因此, 中間膜層厚度tB取值應適當,本文取tB=550 nm進行波導耦合三層膜結構微球腔的仿真.對于折射率傳感而言, 靈敏度的高低取決于滲透到外界的倏逝場能量占模式總能量比例的大小.因此, 可以確定的是, 當其他結構參數確定后, 中間膜層的厚度tB對內外模式的折射率靈敏度影響很大.

2.2 折射率與溫度傳感理論

本節介紹具有內參考熱補償功能的三層膜結構微球腔在折射率與溫度傳感應用的原理, 如圖1(b)所示, 光纖波導位于腔體附近用來將光耦合進入腔內, 波導的尺寸以及波導與腔體之間的間隙需要經過嚴格匹配來滿足兩者的相位匹配關系, 保證能高效激發出腔內的諧振模式.當微腔周圍環境物理參數改變, 比如折射率、溫度、磁場強度、壓強等, 會引起微腔諧振波長發生偏移, 這一機制稱為模式移動[19].根據微擾理論, OM與IM的折射率靈敏度可以分別表示為[20]:

其中 OM 與 IM 分別用下標“o”和“i”表示,η0表示模式滲透到外部環境的電場能量占總能量的比例.

溫度發生變化, 基于熱光效應和熱膨脹, 微腔的折射率以及結構尺寸都會發生改變, 導致諧振波長偏移.對于熱光效應而言, 可以得到折射率變化引起WGM諧振波長偏移的表達式:

其中ηj(j=0,A,B,C,1) 分別表示外部環境、膜層A、膜層B、膜層C以及SiO2微腔本體的電場能量占模式總能量的比例, dnj/dT表示各區域所對應材料的熱光系數.

圖2 不同中間膜層厚度時內外模式的電場徑向分布曲線及電場分布云圖Fig.2.Electric field distributions of the inner and outer modes and the distributions along the radial direction with a various tB .

內外模式在熱膨脹效應下的諧振波長偏移公式為:

其中αj(j=1,A,B,C) 分別表示球腔本體以及由外到內三層膜的熱膨脹系數,χ1和χ2表示熱膨脹導致的波長偏移系數, 可由有限元軟件計算得到.

溫度傳感靈敏度ST= δλR/δT, 綜上, 內外模式的溫度傳感靈敏度表示為:

3 傳感特性分析

3.1 光波導耦合

在有限元仿真軟件COMSOL中建立波導耦合的三層膜結構微球腔的二維仿真模型.直接采用三維模型進行求解對計算機的硬件條件要求非常高, 而微球腔具有高度對稱性, 可以在柱坐標系下分離變量, 降低待求解問題的維度, 即采用二維計算, 而且基膜條件下, 模場分布表現為赤道附近的亮環, 二維模型的計算結果與實驗結果能很好地符合, 被廣泛應用于微球腔的仿真模擬[21,22].其中,入射波長λ=1550 nm, 球腔本體尺寸設置為RS=9.05 μm, 兩 高 折 射 率 膜 層 的 厚 度tA=tC=200 nm, 中間膜層厚度tB= 550 nm.波導寬度w=500 nm, 波導與微腔的耦合距離g= 290 nm.

仿真結果如圖3 所示, 在 1500—1580 nm 的波長范圍內, 有多個諧振模式被激發出來.對于具有消除熱漂移的三層膜結構微球腔而言, 需要同時監測透射譜中內外模式的諧振波長偏移量, 本文將諧振波長為 1501.28 nm的 OM與諧振波長為1512.99 nm的IM作為研究對象, 進行折射率與溫度傳感的仿真模擬.品質因子Q可以表示為Q=λR/FWHM, 其 中 FWHM(full width at half maximum)代表諧振模式的半高全寬.可以求得OM 的Q≈8.34×103, IM 的Q≈1.89×104.

圖3 (a) t B=550 nm 時球腔的透射譜; (b)外層模式(m = 148); (c)內層模式(m = 140)Fig.3.(a) The transmission spectrum of the microsphere when t B=550 nm; (b) the outer mode (m = 148); (c) the inner mode (m = 140).

3.2 折射率傳感特性

為了研究三層膜結構微球腔在折射率傳感方面的應用, 本文將微腔外部環境設置為葡萄糖溶液, 其折射率與濃度的關系可以表示為[23]

其中nglucose和nH2O分別是葡萄糖溶液以及純水的折射率, 取nH2O=1.33[17],cglucose為葡萄糖溶液的濃度, 單位為 g/ml.

內外模式的諧振波長與外界環境折射率變化的關系如圖4所示.諧振波長隨外界環境折射率的增大而增大, 即發生了紅移.這是因為環境的折射率增加, 使得耦合體系的有效折射率neff增大, 由諧振相位匹配條件有 2 πRneff=λRm,m為角向模式數, 因此neff增大, 諧振波長λR也隨之增大.外界環境折射率變化范圍為1.33— 1.335, 在該范圍內, 經過線性擬合, OM的折射率靈敏度So,n=102.56 nm/RIU, IM的 折 射 率 靈 敏 度Si,n=0.0168 nm/RIU, 靈敏度相差六千多倍.

3.3 溫度傳感特性

圖4 外層模式(a)與內層模式(c)透射譜隨外界環境折射率的變化趨勢; 外層模式(b)與內層模式(d)諧振波長偏移量 δ λR 與外界環境折射率變化量 δ n 的關系Fig.4.Transmission spectra for the outer mode (a) and the inner mode (c) with the change of the external environment RI; The relationship between the shift of the resonance wavelength δ λR and the change of the external environment RI δn for the outer mode(b) and the inner mode (d).

圖5 外層模式 (a) 與內層模式 (b) 諧振波長 λR 與環境溫度 T 的關系Fig.5.The relationship between the resonance wavelength λR and the environment temperature T for the outer mode (a) and the inner mode (b).

熱光系數 TOC (thermo-optic coefficient)描述了材料折射率變化與溫度變化的關系.SiO2,TiO2, 水的熱光系數分別為 1 .19×10?5[24], –4.9 ×10–5[25]和 ? 9.1×10?5/K[26], SiO2, TiO2的熱膨脹系數分別為 5 .5×10?7[24], 7 .14×10?6/K[20].諧振波長λR與環境溫度T的關系如圖5所示, 溫度升高, 內外模式的諧振波長都會向短波長方向移動,經過線性擬合后, 溫度靈敏度分別為Si,T=–19.57 pm/K,So,T=?28.98 pm/K.可 以 看 到 ,內外模式的溫度靈敏度有較大差異, 這主要是微腔周圍環境的負熱光系數引起的.高折射率膜層的TiO2具有負 TOC, 溫度升高時, 諧振波長減小, 產生藍移效果, 而絕大多數水溶液都是負TOC, 溫度升高, 折射率減小, 同樣會使諧振產生藍移.內外模式的溫度靈敏度差異主要來自于折射率靈敏度的巨大差距, 外層模式的折射率靈敏度遠大于內層模式, 因此由外界環境負TOC引起的藍移效果更加顯著, 溫度靈敏度也就明顯大于內層模式.三層膜結構微球腔通過監測內外模式諧振波長的差值進行折射率傳感, 中間層厚度tB=550 nm 時, 內外模式的溫度靈敏度差值為9.41 pm/K, 熱漂移仍然較大.為減小熱漂移, 需要對結構尺寸進行優化,使內外層模式的溫度靈敏度差值減小.

3.4 中間膜層厚度對傳感特性的影響

三層膜結構微球腔相對于鍍一層膜的微腔而言, 優勢在于多了一個可調節的維度, 即中間膜層厚度tB.不同中間層厚度時, 內外層模式折射率靈敏度如圖6(a) 所示.tB減小時, OM 有更多的能量穿過中間層, 在內層發生微弱的諧振, 滲透到外界環境的能量也隨之減少, 折射率靈敏度下降; 同樣地, IM有更多的能量滲透到外界環境, 折射率靈敏度也隨之增加.這一結論與本征模式仿真的結果相符合.

圖6 不同中間層厚度 tB 時內外模式的折射率靈敏度(a)和溫度靈敏度(b)Fig.6.The refractive index sensitivity (a) and temperature sensitivity (b) for the inner mode and the outer mode with a various t B .

而tB改變, 影響的不只是折射率傳感, 探測環境為葡萄糖溶液, 內外模式折射率靈敏度的差異會引起溫度靈敏度的差異.不同tB情況下內外模式的溫度靈敏度變化趨勢如圖6(b)所示,可 以 看 到tB減小時 , 熱漂移逐漸被衰減 .tB=400 nm時, 內外模式的折射率靈敏度分別為Si,n=18.659 nm/RIU,So,n=93.878 nm/RIU, 靈敏度差值 ?Sn=75.219 nm/RIU; 溫度靈敏度分別為Si,T=?23.67 pm/K,So,T=?26.84 pm/K, 差值?ST=3.17 pm/K, 這一數值比外層模式的溫度靈敏度小了7倍多, 熱漂移在很大程度上被衰減.tB=400 nm時, OM的品質因子Q≈1.06×104,IM的品質因子Q≈6.66×103.

探測極限DL表征能夠監測到的待測物理量的最小值, 可以表示為[27]

其中S為靈敏度, SNR為信噪比, 在(10)式中是線性單位 (例如, 60 dB = 106), 本文 S NR=60 dB.內外模式的折射率探測極限分別為 2 .2×10?4和3.4×10?5RIU.

三層膜結構微球腔相對于其他消熱方案有許多優勢, 其結構緊湊、體積小、不用添加輔助器件、消熱效果顯著.相對于涂覆負熱光系數薄膜這一方案, 三層膜結構微球腔對中間層厚度精度要求較低, 因為tB在一定范圍內都具有較好的熱補償效果.內外模式折射率靈敏度有較大差距, 在透射譜中OM與IM可以通過調整外界環境折射率的方法進行分辨.

4 結 論

本文提出了一種涂覆三層薄膜的微球腔, 三層薄膜折射率由內到外分別為高、低、高, 在兩高折射率膜層內分別支持各自的WGM.首先對三層膜結構微球腔的徑向電場分布進行了理論推導, 借助有限元的方法求出不同中間層厚度tB時, 內外模式的電場分布與徑向電場曲線.中間膜層厚度越小, 內層模式的能量就越容易穿過中間層、外層,滲透到外界環境, 外層模式的能量也更容易滲透到內層.并給出了三層膜結構微球腔用于折射率傳感與溫度傳感的理論公式.研究了波導耦合的IM和OM在折射率傳感和溫度傳感的應用.仿真結果表明,tB=550 nm 時, 內外模式的折射率靈敏度分別為Si,n=0.0168 nm/RIU,So,n=102.56 nm/RIU,靈敏度相差六千多倍; 溫度靈敏度分別為Si,T=–19.57 pm/K,So,T=?28.98 pm/K, 內外模式的溫度靈敏度有較大差異, 這主要是微腔周圍環境的負熱光系數引起的.三層膜結構微球腔通過監測內外模式諧振波長的差值進行折射率傳感, 對中間膜層厚度tB進行優化,tB=400 nm 時, 折射率靈敏度 為 75.219 nm/RIU, 探 測 極 限 DL可 達 到2.2×10?4RIU, 熱漂移被減小到 3.17 pm/K.本文提出的三層膜結構微球腔可以實現高靈敏度折射率傳感, 同時熱漂移的影響被大幅減小.本研究可為微球腔折射率傳感器的設計和改進提供指導.