機械速度選擇器標定技術及標定實驗

余周香，李博楠，張 莉，吳立齊，李天富，劉榮燈，王子軍，孫 凱，劉蘊韜，陳東風

(中國原子能科學研究院 核物理研究所，北京 102413)

隨著我國高通量反應堆中子源和散裂中子源的相繼建造，中子散射技術正處于方興未艾、蓬勃發展的階段[1-4]。非飛行時間中子散射實驗(穩態反應堆中子源上中子散射大部分屬于這類)需單色中子束，由白光中子束獲取單色中子束最常用的方法是使用機械速度選擇器或晶體單色器[5]。相較晶體單色器，機械速度選擇器不改變束流方向，在改變單色中子波長時也不需改變譜儀的幾何布局，這些特點利于極大縮小譜儀占用的空間，其是小角中子散射譜儀必不可少的部件之一，也應用于中子自旋回波譜儀、中子反射儀等譜儀上[6]。機械速度選擇器也可用于中子束的過濾，與晶體單色器組合使用消除高次污染。與其他中子束過濾器相比，其過濾的中子波長可靈活調節[6-8]。特殊設計的機械速度選擇器還可用于單色極化中子束，能有效抑制中子極化狀態的改變[6,9]。除中子散射研究上的應用外，機械速度選擇器還被用在中子成像上，用于提高成像的分辨率[10-11]。

機械速度選擇器標定是其應用的前提。機械速度選擇器研制方面有一些公開的文獻[5-9,12-14]，但機械速度選擇器標定技術及標定實驗方面的文獻極其缺乏。中國先進研究堆上的小角中子散射譜儀、三軸譜儀、中子成像設備及中子反射儀等已經或計劃配備機械速度選擇器，這些機械速度選擇器從國外公司購買但需標定。機械速度選擇器有螺旋槽型、多葉片型和多圓盤型。世界上有兩家主要供貨商：德國的AIRBUS生產螺旋槽型機械速度選擇器；匈牙利的MIRROTRON生產多葉片型和多圓盤型機械速度選擇器[5-9,12-14]。小角中子散射譜儀機械速度選擇器從MIRROTRON購得，屬多圓盤型。本文基于中國先進研究堆小角中子散射譜儀，研發機械速度選擇器標定技術、研制標定設備并開展標定實驗。

1 標定設備結構設計及參數計算公式

機械速度選擇器標定是測量其單色中子束的波長λ和波長分辨率Δλ(FWHM)/λ。小角中子散射通過觀察散射中子強度I隨散射矢量q的變化(I(q)曲線)，測量樣品內部結構(1～300 nm)，在生物大分子、聚合物、膠體、磁性及超導體、合金等材料方面有廣泛應用。散射矢量q=4πsin(θ/2)/λ，其中λ和θ分別為入射中子波長和散射角；散射矢量分辨率(Δq/q)2≈(Δλ/λ)2+(Δθ/θ)2，由入射中子波長分辨率和譜儀幾何設計決定[15]。小角中子散射譜儀機械速度選擇器標定就是測量譜儀樣品位置中子波長和波長分辨率。

中國先進研究堆小角中子散射譜儀設計的中子波長選擇范圍為0.27～2 nm，中子波長分辨率選擇范圍為10%～22%。小角中子散射譜儀選用的機械速度選擇器波長可調范圍為0.27～4.5 nm，分辨率可調范圍為8%～25%，滿足譜儀設計要求[16]。

不同波長的中子飛行一固定距離所需飛行時間不同，中子波長和波長分辨率可通過測量脈沖中子束飛過一固定距離的時間分布(飛行時間譜)獲得。設計的中子飛行時間設備結構如圖1a所示，其由二維可調狹縫、限束圓孔、機械斬波器、3He正比計數管及二維位置靈敏探測器等組成。機械斬波器置于樣品位置。

圖1 中子飛行時間設備結構(a)和機械斬波器轉子正視圖(b)Fig.1 Structure of neutron time-of-flight instrument (a) and front view of chopper disk (b)

根據估算，樣品位置單色中子束流最大通量密度在108cm-2·s-1之上，而標定設備使用高靈敏中子探測器，因此需對束流進行衰減，方法是在機械速度選擇器后加二維可調狹縫利用束流發散衰減束流。限束圓孔的圓孔直徑2 mm，連續中子束經限束圓孔后變成直徑約2 mm的連續中子束，再經機械斬波器被切割成一系列時間寬度相等的脈沖中子束。機械斬波器是一直徑280 mm的圓盤(轉子)，圓盤由兩層1 mm厚的不銹鋼中間夾一層2 mm厚的鎘片組成。圓盤上有一距離圓盤中心120 mm、寬2 mm、徑向長5 mm的狹縫和一距離圓盤中心135 mm、直徑1 mm的圓孔，如圖1b所示。機械斬波器圓盤額定轉速3 000 rpm。機械斬波器由電機驅動旋轉，當機械斬波器狹縫正對限束圓孔時，中子通過并起飛，而圓盤圓孔也恰好經過光電開關，光電開關給出中子束的起飛信號，作為時間譜測量的起始時刻，以該起始時刻為零點，中子到達探測器的時刻即飛行的時間。

中子飛行時間設備使用3He正比計數管和二維位置靈敏探測器兩個探測器，3He正比計數管緊貼機械斬波器，距機械斬波器圓盤5.1 cm，二維位置靈敏探測器距機械斬波器4.5 m。3He正比計數管高13 cm，直徑2.54 cm。二維位置靈敏探測器內充3He，為多絲正比室，靈敏區尺寸65 cm×65 cm，厚2.54 cm，分辨5 mm×5 mm。3He正比計數管的作用一方面是消除時間譜的零點誤差，另一方面是測量機械斬波器狹縫、限束圓孔寬度及二維位置靈敏探測器厚度(中子入射深度)對峰展寬的貢獻。數據獲取系統如圖2所示，多道時間分析器MCS-PCI是系統的核心部件，其采用一起多停的工作方式[17]。3He正比計數管數據獲取死時間為25 μs，二維位置靈敏探測器數據獲取死時間為10 μs。

圖2 數據獲取系統Fig.2 Data acquisition system

圖3 飛行時間譜示意圖Fig.3 Expected time-of-flight spectrum

標定機械速度選擇器飛行時間譜如圖3所示，可得兩個近似高斯分布的峰。由于3He正比計數管是高靈敏度中子探測器，其將機械斬波器出射的中子基本全部吸收，時間譜是在相同條件下分兩次測量所得結果疊加而成(有、無3He正比計數管兩種情況)。計算波長λ(10-10m)的公式可表達為：

(1)

其中：v為中子速度，m/s；L為兩探測器間的距離，m；t1和t2為兩高斯峰的峰位時刻，s。

波長分辨率計算公式可通過以下分析導出：

(2)

(3)

其中，t0和Δt0分別為實際中子脈沖起始時刻和機械斬波器狹縫、限束圓孔寬度及二維位置靈敏探測器厚度(中子入射深度)產生的峰展寬。聯立式(2)和式(3)，消去Δt0可得：

(4)

(5)

(6)

聯立式(5)和式(6)，消去λ可得：

(7)

將式(7)代入式(4)可得：

(8)

其中：L1和L2分別為3He正比計數管和二維位置靈敏探測器與斬波器間的距離，m；σ1和σ2分別為兩高斯峰的標準偏差，s[18]。

2 漏計數對波長分辨率測量影響的規律

探測器測得時間譜可近似為高斯分布。若l(m)為探測器到斬波器的距離，波長λ的中子飛行距離l對應的時間t=l/v=λl/3 956。若l固定，t與λ呈正比。波長分辨率可表達為Δλ(FWHM)/λ=Δt(FWHM)/t。高斯分布的峰可表達為：

(9)

假定n為高斯峰位計數率，則高斯峰的計數率分布可表達為：

(10)

由于數據獲取系統存在死時間，漏計數率可表達為α=1-exp(-mτ)，實測計數率可表達為me-mτ，m為計數率真實值，τ為死時間[19]。因此，高斯峰實測計數率分布可表達為：

(11)

若x/σ設定為x′，則式(11)可表達為：

y′=ne-x′2/2e-nτe-x′2/2

(12)

圖4 峰位計數率對Δt(FWHM)測量的影響Fig.4 Influence of peak count rate on Δt(FWHM)

Δt(FWHM)的變化率可表達為(Δt(FWHM)實測值-Δt(FWHM)真實值)/Δt(FWHM)真實值，本文的實測值是考慮漏計數影響的計算值。由式(11)和(12)可知，Δt(FWHM)的變化率與σ無關(Δt(FWHM)實測值、真實值與σ呈正比)。為研究高斯峰位計數率n對Δt(FWHM)變化率的影響，死時間τ固定為25 μs。由于式(12)無解析解，令σ=1，利用式(12)可繪出不同高斯峰位計數率下實測計數率分布曲線，歸一化后如圖4所示。高斯峰隨n的增大變寬，當n=100 000 s-1時，高斯峰劈裂為兩個峰。從圖4獲得的Δt(FWHM)變化率列于表1。由于漏計數，高斯峰實測計數減少，不同高斯峰位計數率下高斯峰實測計數與真實計數之比亦列于表1。當死時間τ固定為10 μs，實測計數率分布曲線和Δt(FWHM)變化率在死時間τ與高斯峰位計數率n乘積不變條件下保持不變(由式(12)也可得出該結論)。Δλ(FWHM)/λ的測量誤差決定于Δt(FWHM)的測量誤差，因此，Δλ(FWHM)/λ的測量誤差決定于死時間與高斯峰位計數率乘積，在死時間不變條件下Δλ(FWHM)/λ的測量誤差隨高斯峰位計數率的增加而增大。

表1 Δt(FWHM)變化率隨死時間與高斯峰位計數率乘積的變化Table 1 Change rate of Δt(FWHM) versus product of dead time and peak count rate

3 機械速度選擇器標定實驗

3.1 實驗結果及討論

如圖1a所示，機械斬波器置于樣品臺前，機械斬波器圓盤距導管出口3 m，3He正比計數管緊貼機械斬波器，距機械斬波器圓盤5.1 cm，二維位置靈敏探測器距機械斬波器圓盤4.5 m。準直系統第2個光闌距第1個光闌2.5 m，開口與導管截面相同，均為50 mm×50 mm。斬波器轉速3 000 rpm(周期20 ms)。MCS-PCI道寬5 μs，道數3 600，周期18 ms，周期起始由斬波器的光電開關觸發(圖2)。實驗時，中國先進研究堆功率30 MW，冷源未啟動，準直系統及16 m探測器腔未抽真空。

在機械速度選擇器6 016、5 015、4 525、3 823、3 001 rpm等5個不同轉速下，分別使用3He正比計數管和二維位置靈敏探測器測得飛行時間譜，如圖5～7所示。圖5中測量周期數已歸一化，50 000個測量周期對應測量時間50 000×20 ms=1 000 s。圖6中5 000 000個測量周期對應測量時間5 000 000×20 ms=100 000 s=27.8 h，為提升可比性，6 016 rpm圖示計數率降為實際計數率的1/3。圖7為提升可比性，正比計數管測量周期數降至二維位置靈敏探測器的1/20，分別為50 000和1 000 000，圖7所示同一轉速(5 015 rpm)下兩個探測器(正比計數管與二維位置靈敏探測器)測得飛行時間譜疊加與圖3所示飛行時間譜十分一致。機械速度選擇器不同轉速下3He正比計數管與二維位置靈敏探測器測得飛行時間譜半高寬列于表2，從表2可知，二維位置靈敏探測器Δt2(FWHM)隨轉速減小顯著增加，而3He正比計數管Δt1(FWHM)隨轉速減小略有增加，幾乎不變。

圖5 正比計數管測得飛行時間譜Fig.5 Time-of-flight spectra measured by proportional counter tube

圖6 二維位置靈敏探測器測得飛行時間譜Fig.6 Time-of-flight spectra measured by two-dimensional position-sensitive detector

圖7 5 015 rpm測得正比計數管與二維位置靈敏探測器的飛行時間譜Fig.7 Time-of-flight spectra measured by proportional counter tube and two-dimensional position-sensitive detector at 5 015 rpm

表2 機械速度選擇器不同轉速下飛行時間譜半高寬Table 2 Δt1(FWHM) and Δt2(FWHM) at different speeds of neutron velocity selector

利用式(1)和式(8)計算得出機械速度選擇器在不同轉速下波長、波長分辨率的實驗值列于表3，由于波長λ與轉速ω(rpm)的倒數1/ω呈正比，利用線性擬合，可得：

(13)

由表3可知，波長分辨率隨波長的增加而增加，近似呈線性關系。

波長λ與波長分辨率Δλ(FWHM)/λ的理論計算值取決于機械速度選擇器的物理設計參數，小角中子散射譜儀機械速度選擇器波長λ表達為：

(14)

(15)

其中：L為速度選擇器長度，為420 mm；R為中子窗中心與圓心距離，為175 mm；α為轉子螺旋角，為17°；δ為速度選擇器水平偏轉角，本實驗為0°。代入參數具體值，可得：

(16)

波長分辨率Δλ(FWHM)/λ表達為：

(17)

其中，β為窗孔徑張角，為2.25°。代入參數具體值，可得Δλ(FWHM)/λ=13.2%。

波長λ理論計算表達式(式(16))與實驗擬合表達式(式(13))非常接近，從表3可看出，理論計算值與實驗值差異很小。波長分辨率計算值Δλ(FWHM)/λ=13.2%，波長分辨率實驗值隨波長的增加而增加，與波長分辨率計算值有一定差距，這些變化和差距源自束流發散。導管鍍層反射波長越大臨界角αλ(α為臨界角系數，取決于鍍層)越大，導管出口處該波長中子束流發散越大，而先前的研究表明，波長分辨率和束流發散是關聯的，發散越大波長分辨率越大，因此波長分辨率會隨波長的增加而增加。而波長分辨率計算值不考慮束流發散，只考慮中子的平行入射(發散角為0°)，因此較波長分辨率實驗值小[13]。

表3 機械速度選擇器不同轉速下波長、波長分辨率的實驗值及波長理論計算值Table 3 Experimental values of wavelength and wavelength resolution rate and calculated values of wavelength at different speeds of neutron velocity selector

從測得的中子飛行時間譜易計算出峰位計數率，速度選擇器不同轉速下3He正比計數管及二維位置靈敏探測器峰位計數率列于表4。相較于表1，3He正比計數管峰位最大計數率8 159.9 s-1，略大于7 788.0 s-1，波長分辨率Δλ(FWHM)/λ展寬略大于10%；二維位置靈敏探測器峰位最大計數率367.55 s-1，小于2 438.3 s-1接近249.4 s-1，波長分辨率Δλ(FWHM)/λ展寬小于0.9%接近0.08%。

表4 實測峰位計數率及樣品位置中子通量密度推算值Table 4 Measured peak count rates and deduced neutron flux density at sample position

3.2 樣品位置中子通量密度上限

圖8 機械斬波器狹縫通過限束圓孔示意圖Fig.8 Diagram of chopper slit passing limit pinhole

由表2可知，3He正比計數管[Δt1(FWHM)]2遠小于二維位置靈敏探測器[Δt2(FWHM)]2。由式(8)可知，σ1(Δt1(FWHM))的測量誤差稍大些不會影響Δλ(FWHM)/λ的測量精度。為保證Δλ(FWHM)/λ測量誤差小于0.9%，二維位置靈敏探測器高斯峰位計數率上限設定為2 500 s-1(表1)；3He正比計數管高斯峰位計數率上限設定為1 000 s-1，這不會增大Δλ(FWHM)/λ測量誤差但非常有利于縮短測量時間。

若令φ為入射機械斬波器的連續中子束中子通量密度(即限束圓孔處中子通量密度)，機械斬波器狹縫每通過限束圓孔放出的中子數為：

(18)

其中r=0.1 cm，為限束圓孔半徑。若不考慮漏計數(全峰最大漏計數略大于16%)，且對于長波長中子，高氣壓3He探測器探測效率接近100%，利用3He正比計數管高斯峰單周期計數和式(18)求出φ，列于表4。

對于3He正比計數管，高斯峰位計數率設為m1；對于二維位置靈敏探測器，高斯峰位計數率設為m2。機械斬波器每旋轉1周，3He正比計數管探測中子數可計算為：

4.44m1×10-5

(19)

二維位置靈敏探測器探測中子數可計算為：

10-6=1.60λm2×10-4

(20)

理想條件下，機械斬波器每旋轉1周，機械斬波器狹縫通過限束圓孔放出的中子數與探測器探測中子數相等。因此，對于3He正比計數管φ=N1，由于m1≤10 000 s-1，代入式(18)和式(19)可得φ<2.66×105cm-2·s-1。對于二維位置靈敏探測器φ=N2，由于m2≤2 500 s-1，代入式(18)和式(20)可得φ<2.40λ×105cm-2·s-1。

表4中3He正比計數管峰位計數率8 159.9 s-1略大于7 788.0 s-1，樣品位置中子通量密度應略大于2.66×105cm-2·s-1，但計算出的中子通量密度2.354×105cm-2·s-1還略小些，主要是反推時沒有扣除漏計數和探測器探測效率的影響。

3.3 VITESS模擬樣品位置中子通量密度及二維可調狹縫調束效果

機械速度選擇器標定實驗中，僅在轉速6 016 rpm時，3He正比計數管測量時入射機械斬波器的連續中子束中子通量密度才略超上限2.66×105cm-2·s-1，而此次實驗冷源未啟動，準直系統及16 m探測器腔未抽真空。在冷源啟動及真空恢復后，對于長波長中子樣品位置中子通量密度會有大幅提升，在機械速度選擇器轉速4 500 rpm(對應0.59 nm)時，曾利用小角中子散射譜儀二維位置靈敏探測器測得中子通量密度增益在15倍以上。為進一步驗證機械速度選擇器標定設備設計并為標定實驗提供必要的依據和參考數據，利用VITESS軟件模擬了機械速度選擇器單色不同波長樣品位置中子通量密度，結果列于表5[20-23]。如前文所述，3He正比計數管中子通量密度上限2.66×105cm-2·s-1，二維位置靈敏探測器中子通量密度上限2.40λ×105cm-2·s-1。由表5可知，所列中子通量密度均超過了兩個探測器中子通量密度上限或3He正比計數管中子通量密度上限，需二維可調狹縫調節。此外，表5中波長分辨率Δλ(FWHM)/λ隨波長增加而增加，與表3實驗數據趨勢一致。

表5 機械速度選擇器單色不同波長下波長分辨率、樣品位置中子通量密度及該波長二維位置靈敏探測器中子通量密度限值Table 5 Wavelength resolution rate, neutron flux density at sample position and neutron flux density limit for two-dimensional position-sensitive detector at different wavelengths

為驗證二維可調狹縫調節中子通量密度的效果，選擇0.400、1.189 nm波長，利用VITESS軟件模擬通過調節狹縫尺寸將樣品位置超過探測器中子通量密度上限的中子通量密度調節至探測器中子通量密度上限附近，結果列于表6。由表6可知，二維可調狹縫能準確將超過探測器中子通量密度上限的中子通量密度調節至探測器中子通量密度上限，且調節后樣品位置中子波長和波長分辨率不變。

4 結論

本文詳盡探討了探測器漏計數對機械速度選擇器標定實驗的影響，提出了相應的理論及應對方法，開展了機械速度選擇器標定實驗。標定設備設計、漏計數對波長分辨率測量影響規律、標定實驗及VITESS軟件模擬輔助實驗等相關研究發展和豐富了機械速度選擇器標定技術及中子飛行時間方法在反應堆上的應用。待冷源投入運行后再次開展機械速度選擇器標定實驗，從實驗方面研究漏計數對波長分辨率測量精度影響規律，同時繼續拓展中子飛行時間方法在反應堆上的應用。

表6 0.400、1.189 nm波長二維可調狹縫中子通量密度調節效果Table 6 Demonstration of two-dimensional changeable slit on neutron flux density adjustment at wavelengthsof 0.400 and 1.189 nm