聚焦離子束外置取出法制備SiCp/Al透射電鏡樣品

胡 瑩， 陳 圣， 張瀾庭

(1. 上海交通大學 材料科學與工程學院，上海 200240；2. 寶山鋼鐵集團中央研究院，上海 201900)

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聚焦離子束外置取出法制備SiCp/Al透射電鏡樣品

胡 瑩1, 2， 陳 圣2， 張瀾庭1

(1. 上海交通大學 材料科學與工程學院，上海 200240；2. 寶山鋼鐵集團中央研究院，上海 201900)

SiC顆粒增強鋁合金復合材料(SiCp/Al)由于結構復雜，在結構分析工作中既需要定點取樣，又需要盡可能大的觀察區域以滿足對各結構單元之間相互作用的研究，故透射電子顯微鏡(TEM)樣品制備工作存在較大的困難。采用聚焦離子束(FIB)外置取出方法制備TEM樣品，在真空室內切割出較大面積的薄片樣品，并將其在真空室外取出，置于覆膜銅網上。由于一片覆膜銅網上可以承載多片樣品，這樣一次進樣可以對多個區域進行觀察。實驗結果證實樣品可觀察區域足夠，樣品質量滿足TEM要求，觀察效率高，同時由于這種方法高效低成本的特點，在相近材料和一些實驗量龐大的材料結構解析工作中具有可推廣性。

聚焦離子束； 外置取出； SiCp/Al

0 引 言

SiC顆粒增強鋁基(SiCp/Al)復合材料是由陶瓷性增強相SiC顆粒和輕質Al合金通過一定的工藝共同構成的一種復合材料[1]，像許多其他復合材料一樣，界面是研究工作中重要的一個方面[2-4]。

鑒于界面兩側的組織細密，透射電子顯微鏡(TEM)在復合材料的研究中扮演著重要角色[5-6]。但是，由于SiCp/Al復合材料兩相之間的物理、化學性能差異很大，在樣品制備的過程中存在相當的困難。同時，前期工作已知材料中可能形成多種析出相和反應產物，復合材料整體信息以及各結構單元之間的關系也是研究工作中不能忽略的部分。上述需求對TEM樣品制備提出了較高的要求：①需要在界面附近定點選取樣品；②需要提取各種析出物和反應產物的樣品；③為提高工作效率，希望TEM一次進樣可以觀察多個區域；④為研究材料中各結構單元的關系，希望選取的樣品可觀察區域盡可能大。

為了同時滿足上述TEM樣品制備要求，本文選擇聚焦離子束(FIB)作為樣品加工設備[7-11]，并采用外置取出方式提取樣品。

1 實驗方法

(1) 材料預處理。實驗材料經金剛石砂輪機切割成薄片狀，待加工表面由硬質砂紙磨平，砂紙的挑選以可以磨削SiC顆粒為準。為避免Al的氧化，加工過程中實驗材料不接觸水。

(2) 樣品切割。將實驗材料平黏在FIB樣品臺上，四周用銅導電膠帶黏牢。使用適當的束流切割成厚度小于100 nm的薄片[12-15]。薄片在真空室內不經黏連直接切斷，使薄片浮在切割坑中。如此切割20～30個薄片樣品，將樣品臺從FIB真空室中取出，放置在配有機械懸臂的光學顯微鏡載物臺上。

(3) 樣品取出。外置取出法不同于需要專用半分載網的內置取出法，一般附膜的銅網或鎳網都可以使用，至于將樣品放置在鍍膜面還是反面，可根據實驗者的操作習慣，兩側放置均對TEM觀察不會造成明顯影響。對于初學者鍍膜面相對容易操作，反面由于銅網本身的厚度可能出現網壁對機械手的阻礙，需要更多技巧。

外置取出具體方法如下：

(1) 機械手的修型。將毛細玻璃管下端懸掛重物，由電阻絲中間加熱，使其斷成2個具有尖銳端部的針形機械手(見圖1)。剛燒好的機械手由于端部過尖容易刺穿銅網的鍍膜層，不可以直接使用。用電阻絲加熱的方式將機械手的尖端烤圓，圓角弧度和樣品薄片的厚度影響匹配(見圖2)。

(2)組裝并調整機械懸臂。將已經修好型的機械手裝載在機械懸臂的前端，調整懸臂的角度，角度過大下針時不易控制速度，不利提取和放置；角度過小下針過程中則容易形成拖拽，折斷機械手。對隨主機配置的外置取出設備，機械懸臂約30°較為合適(見圖3)。

(3)提取樣品。用三維手輪(見圖4)控制機械手下探，觸碰已切好的浮在切割坑中的TEM樣品，并敲擊其邊緣，利用范德瓦爾茲力將樣品吸在機械手尖端，并適當提升機械懸臂，為大范圍運動留出足夠的空間。

圖1 機械手針管燒制圖2 機械手修型

圖3 機械懸臂的安裝圖4 三維控制手輪

(4)放置樣品?？刂戚d物臺和機械懸臂使機械手處于銅網上空，下探機械手，將樣品平鋪在銅網鍍層上，用機械手調整樣品各邊緣使其與鍍膜形成良好的結合。放置樣品時，可能出現樣品與鍍膜成一定角度黏在一起的情況，這種樣品的TEM觀察時會由于黏結不牢被真空系統吸走，對于厚度小于100 nm的金屬樣品，判斷是否放平的標準是透明度觀察，通常情況下銅網鍍膜在500倍的光學顯微鏡下是透明的，厚度小于100 nm的金屬樣品是半透明的，如果樣品側立黏在銅網薄膜上則幾乎是不透明的。

2 實驗結果

采用外置取出的方式制備TEM樣品可一次加工多組，統一提取(見圖5)，同時不存在內置取出方式中必不可少的黏接(見圖6)、分離提取桿、二次減薄(見圖7)等步驟，效率大大提高。同時，外置取出方法可以得到更大的樣品觀察面積。對于本試驗采用的SiCp/Al復合材料可以加工成最小60 nm，最大20 μm×15 μm的薄片(使用設備SII SMI3050)，相比內置取出方式，兩側和上端需要留出黏角的位置，樣品不能太大以免在黏接和運動的過程中發生變型，進行二次減薄時需要讓開黏角的位置，進一步減少加工區域，所以成品的觀察區域長邊不足5 μm成為常態。

由于內置取出法采用FIB專用的半分載網，考慮到后續二次減薄可操作性，一般不會在同一個載體柱上(圖8箭頭指處)黏結2個以上的TEM樣品，所以一次TEM進樣不能對多于10個區域進行連續觀察；而外置取出法制備的樣品平放在附膜載網的表面任何一個沒有銅柵的位置(見圖9)，放置樣品的數量沒有限制，相應地一次TEM進樣可以連續觀察的樣品數量沒有限制。同時，由于一個載網上可放置很多樣品，耗材消耗量會大幅下降，且附膜載網較FIB專用半分載網便宜，外置取出法是降低實驗成本的一個途徑。

圖5 連續加工中的TEM樣品

圖6 內置取出方式的黏角

圖7 內置取出方式涉及的二次減薄

外置取出方法制備的透射電鏡樣品雖然沒有經過二次減薄，但進行衍射襯度成像、選區電子衍射分析、掃描透射成像都可以得到比較好的結果(見圖10)。

圖8 FIB專用半分載網圖9 附膜載網

圖10 SiCp/Al中SiC顆粒透射電子顯微鏡下衍射襯度像、電子衍射和掃描透射照片

3 結 語

在FIB透射電鏡樣品制備中，外置取出具有加工時間短、觀察面積大、耗材成本低、一次進樣連續實驗等特點。雖然制備的樣品高分辨等成像中存在困難，但對于大多數的TEM檢測分析是足夠的，特別是對于SiCp/Al等既需要定點取樣，又因關注各結構單元之間關系需要盡可能大的觀察區域的樣品具有實際意義，也適用于實驗量龐大但材料結構相對較粗的工作。

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FIB with External Picking up on Making SiCp/Al Simples for TEM

HUYing1, 2,CHENSheng2,ZHANGLan-ting1

(1.School of Materials Science and Engineering, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200240, China；2. Baoshan Iron & Steel Co., LTD. Research Institute, Shanghai 201900, China)

There are difficulties in the transmission electron microscope (TEM) sample preparation of SiC particles reinforced Al-based composite (SiCp/Al) due to the complexity of phase constitute, since it needs positional sampling and large range of observation for studying the nexus between SiC and other constituted phases. In the present work, focused ion beam(FIB)with external picking up was chosen in making simple for TEM. The samples are made into sheet with large area in the vacuum chamber and removed and placed on an attached membrane net outside the vacuum chamber. A plurality of regions can be observed in single sample injection, due to there are multi-chip samples on an attached membrane net. The method was thus proven to be applicable to study the structure of SiCp/Al by TEM. The mother can be used in other materials for high-efficiency and low-cow.

FIB; external picking up; SiCp/Al

2015-11-02

國家重點基礎研究發展計劃(2012CB619600)

胡 瑩(1981-)，女，吉林白城人，博士生，主要研究方向為復合材料。Tel.: 201-26641801; E-mail: hu_ying@baosteel.com

張瀾庭(1968-)，男，江蘇丹徒人，教授，博士生導師，主要研究方向為高溫材料、能源轉換相關材料和計算材料學。

Tel.:021-54747471; E-mail: lantingzh@sjtu.edu.cn

TG 115.21+5.7

A

1006-7167(2016)08-0064-03