低能Cl–在Al2O3絕緣微孔膜中的輸運過程*

哈帥 張文銘 謝一鳴 李鵬飛 靳博 牛犇 魏龍 張琦2) 劉中林 馬越 路迪 萬城亮 崔瑩 周鵬 張紅強? 陳熙萌?

1) (蘭州大學核科學與技術學院, 蘭州 730000)

2) (華北電力大學核工程與技術學院, 北京 102206)

3) (RIKEN Nishina Center, RIKEN, Wako 351-0198, Japan)

4) (Department of Physics, University of Gothenburg, SE-41296 Gothenburg, Sweden)

研究了10 keV Cl– 離子穿越Al2O3絕緣微孔膜的物理過程, 發現穿越的Cl–其分布中心在初束中心即0°附近, Cl–離子穿透率下降與幾何穿透一致, 這是典型的直接幾何穿越有一定角發散的微孔導致的結果; 而出射的Cl0和Cl+以微孔軸向為中心分布, Cl+和Cl0穿透率下降慢于幾何穿透.模擬計算發現沉積電荷會使出射粒子中Cl–占主要成分, 并使出射Cl–角分布中心移動到微孔軸向方向而隨微孔膜傾角移動; 而在不考慮沉積電荷的情況下, 計算結果較好地符合了實驗結果.通過分析在不同傾角下散射過程對出射粒子的角分布和電荷態分布的影響, 發現絕大部分的Cl0是通過一次和兩次散射出射的, 其中一次散射出射的Cl0占主要成分, 從而導致出射的Cl0沿微孔軸向出射而Cl+主要是經過一次碰撞出射.這導致了隨傾角增大, 出射的Cl0穿透率下降速度比Cl+小, Cl0所占比例相對增大較快, 從而導致觀測到的Cl+/Cl0的比例下降.本文結果更仔細地描述了低能離子穿越絕緣體微孔的物理機理, 印證了之前實驗和理論工作的結果, 發現在10 keV以上能區的Cl–離子穿越絕緣微孔膜的過程中, 沉積電荷并未起到主要作用, 其主要穿透特征是散射過程造成的.

1 引 言

過去十來年, 帶電粒子與絕緣納米微結構的相互作用中的導向效應成為了離子束領域的熱點問題[1?22].導向效應是指離子穿越絕緣體微孔時, 在絕緣體微孔與離子入射方向的夾角大于其幾何張角時, 能夠觀察到出射的離子, 出射離子的角分布中心隨微孔相對于束流方向的傾角的改變而改變,并且出射的離子保持其初始電荷態與能量[1].大量的高電荷態離子穿越絕緣微孔膜的研究表明, 導向效應是由于入射離子在絕緣體微孔內部沉積的電荷形成一個排斥后續入射離子的庫侖勢導致的[1?6,9,12,13].這種沉積電荷是通過相繼有序形成電荷斑而形成一個使后續入射離子沿微孔軸向出射的導向電場達到的[4,5]: 高電荷態離子會在微孔入口處形成第一塊電荷斑; 后續入射離子在其電場的影響下, 一部分出射, 一部分在微孔中部第一塊電荷斑的對面形成第二塊電荷斑; 后續入射離子在第二塊電荷斑的影響下, 會有更多的離子出射, 并會有一部分離子沉積在微孔的出口處形成第三塊電荷斑, 從而建立完整的庫侖場通道.

導向效應具有替代昂貴電磁設備使離子束進行準直和聚焦的潛力, 獲得了離子束物理領域研究者的廣泛關注[1?22].后續, 離子穿越絕緣體微孔的成型效應被發現[7?9]: 高電荷態離子穿越菱形和矩形微孔時, 出射束斑分別呈現矩形和菱形[7].這是由于帶電粒子在絕緣體微孔內部傳輸時的鏡像電荷導致的[7?9].成型效應的發現為控制離子束形狀提供了新的技術手段.基于導向效應, 采用錐形玻璃管可對離子束進行準直、聚焦到微米量級而形成微束, 其已成為一個研究熱點, 微米量級的離子束已被用來進行針對生物細胞內部結構的輻照[10,11].

高電荷態離子在絕緣微孔中的輸運過程的研究已比較清楚[12,13], 但是對帶負電荷的粒子研究還很欠缺, 對負電荷粒子尤其是電子在微孔中是否有電荷斑產生以及電荷斑如何沉積等問題還未有定論[14?18].Milosavljevi?等[14]通 過 低 能 電 子 穿 過Al2O3微孔膜的實驗, 發現電子的穿透強度隨時間演化減小, 穿透電子仍沿微孔軸向出射, 沒有明顯能量損失.此后, 在低能電子穿過 PET (聚對苯二甲酸乙二醇酯)微孔膜的實驗中, 觀測到了穿透電子雖然沿軸向出射, 但是穿透率隨傾角增加呈指數下降并且出現了能量損失, 這是一個非彈性散射過程造成的結果, 并由此電子在微孔中的輸運過程中沉積電荷量不足以產生導向效應[15].2009年,Schiessl等[16]通過模擬計算500 eV電子穿過PET微孔膜的電子角分布和能量分布, 發現入射電子在微孔的入口處沉積的電荷沿微孔軸向輸運達到平衡, 減弱了沉積電荷量.并且由于二次電子發射的影響甚至有可能使入口處充正電, 而在與入射方向相反的一面會捕獲電子沉積負電荷, 后續在微孔中發生的散射使微孔后部電場均勻分布, 從而導致電子在微孔中的輸運是一個混合了散射過程和沉積電荷影響的穿透過程.我們進行了電子穿越玻璃毛細管的實驗測量, 發現了一個典型的幾何穿透的過程: 出射電子角分布中心隨著傾角變化發生微小移動, 并且穿透率和角分布寬度在幾何容許角內基本不變[17,18], 未發現如正離子那樣的導向效應相關現象, 散射過程造成的電子出射份額和二次電子發射所占份額很小, 這些散射電子和二次電子角分布很發散, 沒有像正離子那樣沿微孔軸向出射的角分布.電子的實驗測量由于其質量輕而對電磁場非常敏感, 穿透電子的彈性散射部分與非彈性散射部分通常混合在一起, 在微孔中沉積電荷的影響、電子與微孔的表面原子的近距離散射過程以及二次電子的發射混合在一起無法進行清晰的分析, 導致了對電子的輸運機制研究的困難.為了避免電子實驗測量中存在的問題, 我們采用了負離子進行實驗,發現在較大角度下穿透粒子角分布呈雙峰結構, 一個峰在0°附近, 另一個峰與微孔軸向一致[19].為了解釋實驗結果, 我們構筑了一個模型理論, 結合了穿透粒子散射過程和電荷交換過程的概率統計模型, 在 Geant4 (Geometry and Tracking 4)的框架下模擬了16 keV的Cl–穿透Al2O3微孔膜的過程, 計算了在不同沉積電荷下的穿透情況, 發現在無電荷沉積的情況下, 模擬結果與實驗結果符合,驗證了之前的觀測結果: 穿透的Cl–離子主要通過幾何穿透出射, 而Cl0及Cl+經表面近距離碰撞散射出射.微孔中可能未形成足夠的沉積電荷使得Cl–離子無碰撞地通過微孔膜, 其輸運過程主要以近距離碰撞為主[20].

本文通過結合理論模擬和實驗詳細地研究了10 keV的Cl–離子在Al2O3絕緣微孔膜中的輸運的物理過程, 主要研究不同傾角下散射過程對出射粒子角分布和電荷態分布的影響.對于10 keV的Cl–離子, 實驗特征和之前的其他能量是類似的, 穿透角分布呈現雙峰結構, 出射的Cl–沿初束方向分布, 而Cl0和Cl+沿微孔軸向分布[20].而隨著微孔膜傾角增大, 發現 Cl–離子所占比例在減小, Cl0和Cl+所占比例則在增大.為了研究這些實驗特征具體的物理原因, 采用自主研發的模擬程序計算了在沉積電荷和散射過程同時存在下出射粒子的角分布和電荷態分布, 發現沉積電荷會導致穿透Cl–的角分布中心移動到微孔膜傾角位置, 雙峰結構消失, 且出射粒子主要為 Cl–, 經過電荷交換產生的Cl0和Cl+的所占比例很小, Cl+/Cl0比例遠小于實驗值.而在不考慮沉積電荷的影響下, 只考慮散射過程的模擬計算時, 得到的穿透粒子的角分布和電荷態分布較好地符合了實驗結果.結合模擬計算詳細地分析了在不同傾角下散射過程對出射的Cl0和Cl+角分布和電荷態分布的影響.發現隨散射次數增加, 出射的Cl0向初束方向偏移.隨傾角增大, Cl0可以經過多次碰撞出射, 而Cl+是主要經過一次碰撞出射的, 使得 Cl0在傾角變大時相對Cl+減小較慢, 從而導致實驗觀測到的Cl+與 Cl0的比例下降.

2 實驗方法及測量結果

2.1 實驗方法

本次實驗在蘭州大學核科學與技術學院的2 ×1.7 MeV 串列加速器上進行.實驗所用 Cl–離子束由串列加速器上的銫濺射離子源提供, 經過兩級間隔75 cm的四極狹縫準直之后, 形成束斑大小為3 mm × 3 mm, 角發散 0.5°, 束流強度為幾十個pA/mm2的 Cl–離子束.Al2O3納米微孔膜安裝在超高真空靶室的中心處.微孔膜傾角y定義為微孔與初束垂直方向的夾角, 探測角f定義為出射束流與初束之間的夾角, 本次實驗采用一維微通道板探測器(1D-MCP)來探測穿透粒子, 可以在探測角方向上分辨束流的穿透角分布.沿著束流方向,在微孔膜的后方安裝了靜電分析器, 用于分析穿透粒子的電荷態組成成分.探測器的位置信號采用多參數數據獲取系統進行提取.實驗裝置簡圖見圖1.實驗要求靶室的真空好于 2.5 × 10–5Pa.

圖1 實驗裝置和探測角示意圖Fig.1.Schematic diagram of experimental setup and the observation angle f.

實驗采用的Al2O3微孔膜是通過二次陽極氧化法獲得[22?25].將預拋光的鋁板放入按1∶4混合的65%的HClO4溶液與99.5%的酒精溶液, 通入20 V的電壓進行電化學拋光.之后將鋁板作為陽極放入 0.3 mol/L 的草酸溶液, 通上 40 V 的電壓進行第一次陽極氧化, 然后放入含質量分數為1.8%的H2CrO4與質量分數為6%的H3PO4的混合溶液進行腐蝕去除阻擋層.第二次陽極氧化與第一次步驟相同[22].最終獲得的微孔膜厚度為7 μm,微孔直徑為 50 nm, 微孔密度為 1010/cm2.微孔膜的光學穿透率為21%, 微孔軸向發散約1.0°.為了排除微孔膜表面充電的影響, 在Al2O3微孔膜的前后表面鍍有厚10 nm的金層.圖2為微孔膜的電子掃描顯微鏡圖像.

圖2 Al2O3 微孔膜的電子掃描顯微鏡圖像Fig.2.Scanning electron microscope images of Al2O3 nanocapillaries.

2.2 實驗結果

在不同傾角下, 10 keV 的 Cl–離子穿過厚度為7 μm的Al2O3微孔膜的穿透粒子角分布如圖3(b)所示.隨著傾角的增大, 穿透粒子的計數率在下降,并且角分布也隨之展寬呈現出雙峰的結構.穿透粒子角分布的兩個峰, 一個峰的峰位在0°附近, 另一個峰的峰位與微孔膜的傾斜角基本一致.并且隨著傾角的增大, 0°附近的峰所占比例在減小, 而與微孔膜傾斜角一致的峰所占比例在增大.為了探究穿透粒子角分布的峰的組成成分, 我們在靜電分析器加上了靜電場, 得到了圖4(b)所示的電荷態分布.中性粒子保持原有角分布不變, 負離子向負角度方向移動了4°左右, 正離子向正角度方向移動了4°左右.由此可以分析得到, 峰位在 0°附近的峰成分主要為Cl–離子, 峰位與傾角一致的峰主要成分為Cl0和Cl+.其中Cl–離子隨傾斜角的增大所占比例在減小, 而Cl0和Cl+所占比例則在增大.

圖3 (a)不同傾角 y 下 10 keV 的 Cl–穿透角分布的計算結果 (黑色為無沉積電荷的結果, 紅色為沉積電荷為–100 e/capillary的結果); (b)不同傾角y下10 keV的Cl–穿透角分布的實驗結果Fig.3.(a) Calculated transmitted angular distributions for 10 keV-Cl– ions at various tile angles y (black lines for no deposited charge and red line for deposited charge of –100 e/capillary); (b) the experimental transmitted angular distributions for 10 keV-Cl–ions at various tile angles y.

圖4 加靜電場后, (a)不同傾角y下10 keV的Cl–穿透粒子的電荷態分布的計算結果(黑色為無沉積電荷的結果, 紅色為沉積電荷為–100 e/capillary的結果); (b)不同傾角y下10 keV的Cl–穿透粒子的電荷態分布的實驗結果Fig.4.Exerting electrostatic field, (a) thecalculated charge state distributions of transmitted projectiles for 10 keV-Cl– at various tilt angles y (black line for no deposited charge and red line for deposited charge of –100 e/capillary); (b) the experimental charge state distributions of transmitted projectiles for 10 keV-Cl– at various tilt angles y.

在實驗數據的電荷態分布 (圖4(b))中可以看出Cl0峰的峰位隨傾角變化而改變, 并與傾角基本形成圖5所示的線性關系.圖5中實驗結果的Cl0峰位與 Y = X 的直線只有微小歧離, X 為傾角, Y是Cl0峰的峰位.我們分析了不同角度下的模擬計算的Cl0出射峰位和實驗結果的Cl0出射峰位角度與傾角的關系, 計算結果與實驗結果基本符合, Cl0峰位以微孔軸向為中心分布.不同角度下Cl–和Cl0相對于0°的相對穿透強度與傾角的關系如圖6(a) 所示.由此可見穿透粒子的強度隨傾角增大而減小.可以看到, 與 Cl0和 Cl+相比, Cl–的穿透強度隨傾角下降得要快很多.Cl–的穿透強度在小于 1.2°時快速下降, 大于 1.2°時, 其穿透相對強度與 0°時相比保持在 1.0 × 10–3基本不變.而Cl+和Cl0的穿透強度在大于1.2°時, 仍存在下降趨勢.主要原因在于, Cl–穿透過程為幾何穿透, 其穿透強度變化與沿束流方向的光學穿透率一致.而Cl+和Cl0經過電荷交換產生, 因此需要經過一次或多次近距離碰撞后才能從微孔中出射.為了清晰地看出Cl+和Cl0變化趨勢的差別, 將其相對強度用以2為底的對數坐標表示在圖6(b) 中.結果發現Cl+較Cl0下降稍快.

離子穿越微孔時可能的幾何穿透角σgeot=其中, s, s和aspbeamsaxis分別代表微孔幾何張角, 束流發散角和微孔軸向發散角[20].穿透粒子中Cl+和Cl0的比值與傾角的關系如圖7 所示.在傾角小于 1.2°時, Cl+/Cl0的比值在 0.16附近波動; 當傾角大于 1.2°時,Cl+/Cl0的比值迅速減小.實驗的1.2°轉折點與幾何穿透角基本一致, 與之前16 keV的工作相似[19].然而在相同角度下10 keV的Cl+/Cl0的比值小于16 keV 的 Cl–的穿透結果.

圖5 實驗與計算結果的中性穿透粒子(Cl0)角分布的峰位置隨傾角的變化(實線是線性函數Y = X)Fig.5.Peak position of experimental and simulated angular distribution of transmitted neutrals (Cl0) as a function of the tilt angle.The solid line is the linear function that shows the peak position of transmitted neutral shifts according to the tilt angle.

圖6 (a) 穿透的 Cl–, Cl0, Cl+粒子相對強度隨傾角 y 變化;(b)穿透的Cl0和Cl+粒子相對強度隨傾角y變化的對數坐標圖Fig.6.(a) Relative intensity of transmitted Cl–, Cl0 and Cl+vs.the tilt angle y for 10 keV-Cl– ions; (b) the logarithm scale of the relative intensity of transmitted Cl0 and Cl+ as a function of the tilt angle y.

圖7 在不同傾角 y 下 10 keV 的 Cl– 穿透的 Cl+/Cl0 的比值(紅色實心圓是實驗結果, 黑色實心矩形是計算結果, 藍色虛線代表幾何穿透角)Fig.7.Intensity ratio of transmitted Cl+ to Cl0 vs.the tilt angle y for the incident ions of 10 keV-Cl–.The red solid circle corresponds to the experimental results; black solid square corresponds to the simulation results; blue dash line indicates the angle within which the geometrical transmission occurs.

3 計 算

為探究負離子在絕緣體微孔中的穿透過程, 我們構架了一個模型理論, 在Geant4框架下采用Runge-Kutta方法解牛頓方程來計算粒子在其中的徑跡[26].我們的模型理論中考慮了散射過程、電荷交換、鏡像電荷力以及電荷沉積導致的庫侖力,詳細內容見我們之前的工作[20].計算中充分利用了Geant4中的標準模塊: 徑跡管理模塊、時間管理模塊、分步管理模塊.入射粒子軌跡主要受其引起的鏡像力、沉積電荷作用以及離子與微孔內壁的近距離散射過程影響.

3.1 初始化中的坐標變換

我們發展了一套坐標轉換方法, 從而可以采用一個微孔來模擬實際束斑下百萬量級的微孔.在實驗室坐標系下, 離子動量表示為

其中qm描述束流發散, 束流發散遵循高斯分布,其半高寬為 0.5°; jm是在 0—2π上的均勻分布函數.考慮束流發散度的影響, 在實驗室坐標系中,將動量矢量 (0, 0, 1) 沿著 jl旋轉 qm, 之后沿著kl旋轉 jm.從 pl到 pm沿著 jl旋轉 y.然后 pm沿著jm轉動qd變為 pc.

最終在微孔坐標下的坐標表示為

其中 ψ 是相對于束流方向的微孔傾角, 沿著 jl旋轉;qd是微孔軸向發散, 遵循高斯分布, 其半高寬為0.5°; jd是在 0—2π 上的均勻分布函數.

3.2 內表面散射

當入射粒子與微孔內表面碰撞時會發生離子內表面散射, 離子從表面散射的概率如下[27]:

其中E是入射離子的動能; q是離子碰撞到微孔內表面時的入射角度; V(z)為[27]

Z是離子電荷態, Zt和Zp分別是靶原子和入射離子的核電荷數, na是微孔內表面的原子數密度,ci和 di是常數 (ci= {0.35, 0.55, 0.1}, di= {0.3,1.2, 6}), as為

散射離子的出射角度用Firsov散射公式描述[28]:

其中y是入射角度, q是散射角度.圖8展示了在入射角為0.6°時根據Firsov散射公式計算的散射角分布, 可以看到散射粒子概率最大的出射角與入射角基本相同, 這具有鏡面反射特征.

圖8 入射角為 0.6°時, Firsov 公式計算的散射粒子角分布Fig.8.Scattered angular distribution at the incident angle of 0.6° to the surface given by Firsov formula.

3.3 電荷態交換

我們構筑了一個電荷態交換的唯像模型來定量地獲得穿透粒子的電荷態分布[19].在實驗中, 微孔的傾斜角度比較小, 所以碰撞過程以一次和兩次碰撞為主體, 還有部分 Cl–離子直接穿過微孔, 如圖9所示.當 Cl–離子與微孔內部發生碰撞時, 會發生圖10中所示意的電荷態交換.

圖9 Cl–離子穿過納米微孔的原理簡圖(綠線為離子直接穿透的軌跡簡圖, 紅線為一次碰撞散射的軌跡簡圖, 黑線為二次碰撞散射的簡圖)Fig.9.Schematic diagram of Cl– ions transmitted through a nanocapillary.The green line is a schematic diagram of the direct transmission of ions, the red line is a schematic diagram of ions transmitted by single scattering, and the black line is a schematic diagram of ions transmitted by double scattering.

圖10 傳輸過程的電荷交換簡圖Fig.10.Schematic diagram of charge state exchange during transmission.

我們定義一次碰撞過程中 Cl–變為 Cl0, Cl–變為 Cl+, Cl0變為 Cl–, Cl0變為 Cl+, Cl+變為 Cl–和 Cl+變為 Cl0的概率分別為 P1, P2, P3, P4, P5,P6.其中歸一化條件為, Cl–轉化為 Cl0和 Cl+以及保持為 Cl–的總概率為 1, 同樣地, Cl0和 Cl+各自電荷交換總概率也為1.

在離子和微孔內壁的第一次碰撞中, Cl–轉變為 Cl+的概率為 S1= PRP2; Cl–轉變為 Cl0的概率為 S2= PRP1; Cl–轉變為 Cl–的概率為 S3= PR(1 –P1–P2).這里 PR是離子散射概率.

在第二次碰撞時, Cl–變為 Cl0的概率為 S4=P1(1 – P2– P1); Cl–變為 Cl+的概率為 S5=P2(1 – P2– P1); Cl–變為 Cl–的概率為 S6=(1 – P2– P1) (1 – P2– P1); Cl0變為 Cl0的概率為 S7=P1(1 – P3– P4); Cl0變為 Cl+的概率為 S8=P1P4; Cl0變為 Cl–的概率為 S9=P1P3; Cl+變為 Cl0的概率為 S10=P2P6; Cl+變為 Cl+的概率為 S11=P2(1 – P5– P6); Cl+變為 Cl–的概率為 S12=P2P5.

將所有的碰撞事件相加, Cl–變為Cl+的概率為

S+= PRP2+(2P2– P1P2–+ P1P4–P2P5– P2P6)+高次項.

Cl–變為 Cl0的概率為

S0= PRP1+(2P1– P1P2–+ P1P3–P1P4– P2P6)+高次項.

受到Al2O3能帶結構的影響[29], 在一次單獨的碰撞中, Cl–到Cl+的電荷態交換過程是兩步過程: 首先 Cl–變為 Cl0, 其概率為 Q1, 之后 Cl0變為 Cl+, 其概率為 Q2.這樣在一次碰撞中, Cl–到Cl+的轉變概率為 P2= Q1Q2, Cl–到 Cl0的轉變概率為 P1= Q1(1 – Q2).因此得到 S+/S0≈ P2/P1=Q2/(1 – Q2).由于二次以上散射出表面的概率呈數量級下降, 且在這個能區Cl+在近距離碰撞時中和為Cl0的概率接近為1[30,31], 通過這個近似, 可以獲得一次碰撞中的兩步過程的其中一個過程即Cl0變為Cl+的概率Q2以及由此可以得到其他可能電荷交換的概率[20].

3.4 鏡像力

入射離子會極化絕緣微孔的內表面而產生鏡像電荷力吸引離子靠近表面.在圓柱內部, 鏡像勢可以被解析地表示為[32,33]

其中a是圓柱半徑, r是離子距圓柱軸心的距離,e是介電常數, q是入射離子電荷數.

3.5 沉積電荷

沉積電荷產生的庫侖力與我們以前工作中的計算方式相同[8].微孔內壁被切分為很多個微條.對于每個帶電微條, 可以得到其勢能的解析表達式:

圖11 模擬計算的傾角為1.2°時出射的不同電荷態粒子的二維角分布(a)及對應的投影角分布(b)Fig.11.Two dimensional transmitted angular distributions (a) and corresponding projections (b) of various charge states at tilt angle of 1.2° from simulations.

圖12 模擬計算出的傾角為1.2°時經不同散射次數出射的Cl0二維角分布(a)及對應的投影角分布(b)Fig.12.(a) Two-dimensional transmitted angular distributions and (b) corresponding projections of transmitted Cl0 exited from the capillaries by single scattering and double scattering and the total of them at tilt angle of 1.2° from simulations.

4 結果及討論

根據我們之前的工作[20], 1.6°下微孔內沉積的電荷達到–100 e/capillary 時, 穿透角分布及電荷態分布會達到穩定狀態, 因此本次工作在沉積電荷量為–100 e/capillary (圖3(a) 1.6°紅線、圖4(a)1.6°紅線) 和無沉積電荷 (圖3(a) 1.6°黑線、圖4(a)1.6°黑線)的情況下, 對 10 keV 的 Cl–離子在 1.6°下穿過的厚度為7 μm的Al2O3微孔膜進行了模擬計算, 為了直觀地對比不同物理過程下對出射粒子角分布的影響, 將無沉積電荷計算結果的峰值與加入沉積電荷的計算結果進行了歸一化.發現沉積電荷將導致出射的Cl–移動到微孔軸向方向, 雙峰結構消失, 出射粒子中 Cl–占主要部分, 而 Cl0和Cl+所占比例很小, Cl+/Cl0比例要比實驗值小得多.與實驗結果的穿透角分布 (圖3(b) 1.6°) 和電荷態分布 (圖4(b) 1.6°) 不符.而在無沉積電荷情況下的計算結果與實驗結果符合得很好.結合我們之前的模擬工作[20], 發現沉積電荷并未在Cl–離子穿越納米微孔的過程中起明顯作用, 其穿透過程的物理機理主要為散射過程.

結合無沉積電荷下1.6°的計算結果, 在不考慮沉積電荷的情況下, 又分別模擬了不同傾角0.8°和1.2°下離子的穿透角分布和電荷態分布.計算得到的穿透粒子角分布(圖3(a))和電荷態分布(圖4(a))與實驗的穿透粒子角分布(圖3(b))和電荷態分布(圖4(b)) 符合得很好.計算結果的粒子角分布比實驗穿透粒子角分布要窄一些, 雙峰結構也更明顯.這是由于實際束流狀況(角發散和束流輪廓)以及微孔的軸向發散、孔內壁表面粗糙度與理論模型之間的有差異[20], 模型中的電荷交換和散射過程的物理描述也會與實際情況產生差異.

在1.2°下, 分析了模擬計算中出射的不同電荷態二維角分布 (圖11(a))及對應的投影角分布(圖11(b)), 出射的 Cl–以 0°為中心分布, 出射的Cl0和Cl+粒子以微孔的軸向為中心分布.出射的不同電荷態的粒子混合呈現出雙峰結構.

然后在1.2°下, 在經不同散射次數出射的Cl0的二維分布圖景(圖12(a))及對應的投影角分布 (圖12(b)) 中.發現經一次散射出射的 Cl0出射方向以微孔軸向為中心; 經兩次碰撞出射Cl0出射方向以1.0°為中心.并且經不同散射次數出射的Cl0角分布在0°方向上都相對展寬較大.

計算出的Cl+與Cl0比例如圖7所示, 計算的電荷比例隨傾角變化的趨勢與實驗符合很好, 計算值略高于實驗值.不同傾角下的 Cl–, Cl0, Cl+所占比例如圖13所示, 計算中不同電荷態所占的比例隨傾角的變化趨勢與實驗結果基本相同.出射的Cl–穿透過程主要為幾何穿透, 其所占比例隨傾角增大而減小.出射的Cl0和Cl+主要經微孔表面近距離碰撞出射, 其所占比例隨傾角增大而增大.從圖13可以看出Cl0比Cl–隨傾角增長的快得多, 根據 Al2O3的禁帶寬度[29], Cl–轉化為Cl0的概率要大很多.而且在多次碰撞過程中, Cl0基本維持其電荷態不變, 而Cl+有很大概率轉化為Cl0.通過分析不同角度下經不同碰撞次數出射的Cl0比例, 得到了如圖14所示的比例圖, 發現隨傾角增加, 經一次散射出射的Cl0比例基本不變, 而經多次碰撞出射的Cl0比例增大.這是由于Cl+多為一次近距離碰撞出射, 多次碰撞很大概率轉化為Cl0.

圖13 出射粒子中不同電荷態所占比例隨傾角的變化(E代表實驗結果, S代表計算結果)Fig.13.Portions of various charge states in transmitted projectiles as a function of the tilt angle.E and S stand for the results from experiments and simulations, respectively.

圖14 模擬計算的不同角度 0.8°, 1.2°, 1.6°下經過不同碰撞次數的出射的Cl0比例(黑色條形是經一次碰撞出射的,紅色條形是經兩次散射出射的, 藍色條形是經三次碰撞出射的)Fig.14.Portions of transmitted Cl0 for various scattering at the tilt angle of 0.8°, 1.2°, 1.6°.The black bars stand for single scattering, the red bars for double scattering, and the blue bars for those scattered three times from simulations.

5 總 結

本文結合實驗和理論模擬研究了Cl–離子在絕緣納米微孔膜中的輸運機制, 通過研究沉積電荷對出射粒子的影響以及隨微孔膜傾角變化導致的不同散射過程對電荷交換和角分布的影響, 發現穿越的Cl–離子穿透率下降與傾角變化一致, 穿透角分布沿初束方向分布, 為幾何穿透結果; 而通過與微孔內表面的近距離碰撞出去的Cl0和Cl+經過一次或者多次散射出射, 其中經一次碰撞出射的粒子占主要成分, 出射角度與微孔膜傾角一致.發現10 keV以上能區的Cl–離子在穿越絕緣體微孔膜的過程中主要通過近距離碰撞作用散射射出, 沉積電荷對出射粒子末態并未起到明顯作用.