膨潤土-砂混合物緩沖層軸向熱傳導性研究

劉 平，趙 亮，焦大丁，王家杰，楊鴻銳

(1.蘭州大學土木工程與力學學院，蘭州 730000； 2.西部災害與環境力學教育部重點實驗室(蘭州大學)，蘭州 730000； 3.西京學院 土木工程學院,西安 710123)

深部地質處置是目前國際上廣泛采用的高放廢物工程處置方法。深部地質處置庫是一個多重屏障體系，緩沖材料作為處置庫中多重屏障體系的重要組成部分，也是最后一道人工屏障，對處置庫的安全和穩定起著關鍵性保障作用。在處置庫運行期間，高放廢物長時間衰變放熱，引起緩沖層溫度升高。由于受限于地下洞室限制，緩沖層內部產生熱應力和應變，從而影響緩沖材料性能，進而影響處置庫的安全穩定性。

研究表明，膨潤土低滲透性、高膨脹性、較強的吸附性最符合高放廢物處置庫中緩沖/回填材料的要求，而通過向膨潤土中添加一定比例的石英砂，在不顯著降低膨潤土自身性能的情況下，提高其導熱性能，從而在一定程度上降低了溫度對膨潤土阻隔功效的不利影響。

國內外研究者對混合型緩沖層的熱-力耦合特性展開了研究，并取得了相關研究成果。試驗研究方面，劉月妙等[1]進行了緩沖材料多場耦合條件下室內大型試驗臺架研究，揭示了耦合作用條件下緩沖材料行為特征的變化規律；劉偉等[2]對高壓實膨潤土進行熱濕耦合試驗模擬，發現含水率、干密度和加熱功率是影響溫度場平衡的重要因素；曹勝飛等[3]進行膨潤土熱-水-力耦合性能試驗，得出膨潤土溫度隨濕度的增大以及加熱器的升高而增加；Long NguvenTuan和ROMERO等[4-5]通過實驗裝置開展了熱-水-力實驗，為高放廢物深地質處置數值模擬和評價緩沖回填材料的安全穩定性提供了重要依據。上述試驗研究，對緩沖材料熱-力耦合條件下的性能及影響因素等進行了討論研究，但未能基于試驗數據對相關特征規律給予定量描述和相關數值模擬。數值模擬方面，研究學者[6-10]基于FLAC3D、ANSYS和ABAQUS等數值模擬軟件，對處置庫進行熱-力及熱-水-力耦合模擬，研究其溫度、應力、位移的分布及變化，為處置庫建造提供參考依據。上述研究利用有限元或有限差分軟件，對緩沖層熱-力耦合進行了數值模擬，但模擬結果卻缺少相關試驗數據的對比和驗證。

基于上述狀況，本文采用按比例縮小后的試樣進行研究，假定在緩沖砌塊拼接并經過后期愈合后，形成完整緩沖層的情況下，模擬高放廢物衰變放熱時緩沖層溫度場變化狀態，使用設計的試驗裝置測量不同試樣在不同時刻的溫度值，分析影響溫度變化的因素。由于針對中部緩沖層的研究，本研究課題組已經進行過試驗及模擬分析，故本文將重點對頂底部緩沖層進行軸向熱傳導試驗，并采用數值模擬計算熱-力耦合條件下不同參數緩沖材料的溫度場、應力場和變形場的變化特征，初步得到在熱源條件下頂底部緩沖層的熱力學特征，這將為地下處置庫的設計及運行時熱-力耦合行為預測提供理論參考。

1 試驗研究

1.1 試驗裝置

本研究設計的試驗裝置示于圖1。該裝置包括：加熱系統、感溫系統、溫控系統和數顯系統。通過特制模具制得中部緩沖層圓柱狀完整壓實樣(φ102 mm×50 mm)，中心孔洞直徑20 mm。將發熱管置于孔洞中模擬高放廢物放射性衰變放熱，然后再分別壓制相同直徑、厚度分別為40 mm和30 mm的圓柱狀完整試樣作為頂部緩沖層和底部緩沖層(根據國家對處置室的設計，以廢物罐為中心，其頂部緩沖層高于底部緩沖層)。在頂部緩沖層外周每隔120°沿高度方向等間距(8 mm)插入4根熱感探針，3列共12根，在底部緩沖層外周每隔120°沿高度方向等間距(8 mm)插入3根熱感探針，3列共9根，探針直徑1 mm，長度100 mm，插入試樣中深度均為25 mm，采用溫控裝置控制試樣中心溫度保持在設定的溫度，通過每根探針連接的TES-1310溫度表顯示讀取溫度。

圖1 試驗裝置示意圖Fig.1 Sketch of test equipment

1.2 試驗材料

本試驗使用產于我國內蒙古興和縣高廟子地區的鈉基膨潤土(GMZ001)，主要礦物為蒙脫石，其性能滿足高放廢物處置庫緩沖回填材料所需條件[11-12]。試驗中石英砂產自甘肅永登縣，粒度0.5～1.0 mm，相對密度2.65，硅石含量99.45%。

1.3 試驗方法

采用控制變量法設置不同試樣參數，將其從A～I排序，頂部緩沖層編號為AT～IT，底部緩沖層編號為AB～IB，各測點通過在編號右下角加角標的形式區分，如圖2所示。根據以往的混合型緩沖材料配比研究結果[13-14]，本試驗選取不同摻砂率Rs分別為10%、20%、30%，不同含水率ω分別為0%、10%、20%，不同干密度ρd分別為1.3 g/cm3、1.5 g/cm3、1.7 g/cm3，試樣參數列于表1。

圖2 各測點編號圖Fig.2 Number of each measuring point

將膨潤土和石英砂放入105 ℃烘箱中烘干至恒重。計算并稱取各試樣所需烘干的膨潤土和石英砂質量，混合后攪拌均勻，用噴霧法將所需水量均勻多次噴灑到混合物中。將混合土樣放入保濕器密封靜置24 h。倒入模具中靜力壓制成含中心孔洞的圓柱狀試樣(φ102 mm×50 mm)，再分別壓制直徑102 mm，高分別為40 mm和30 mm的完整圓柱狀試樣作為頂部緩沖層和底部緩沖層。

將組合試樣放至隔熱底座上，試樣各部分間接縫用膨潤土干粉密封[15](參考處置庫砌塊的接縫密封方案)。發熱管固定到試樣中心孔中，控制發熱管溫度為100 ℃(不同國家對處置庫的許可溫度有所不同，本文采用緩沖材料的限制溫度100 ℃作為設置溫度)。從初始溫度開始，每隔10 min記錄全部21個位置的溫度。

表1 試樣物理參數Tab.1 Physical parameters of specimens

2 熱傳導試驗結果

2.1 干密度對熱傳導性的影響

不同干密度試樣，頂底部緩沖層各測點溫度隨時間變化情況示于圖3。由圖3可見，各測點溫度隨時間呈上升狀態，初始時刻頂底部緩沖層一二位置測點溫度上升較快，而頂部緩沖層三四位置測點與底部緩沖層第三位置測點升溫緩慢。20～60 min時緩沖層各測點溫度持續較快上升，60 min后溫度上升平緩。干密度為1.3 g/cm3的試樣各測點在120 min時達到穩定，相比干密度1.5 g/cm3與1.7 g/cm3的試樣各測點達到穩定狀態時間較早。因為干密度低的試樣密實度低，孔隙較多，導致熱阻增大[16]，各時刻對應點位的溫度較低，且加熱過程中，易產生裂隙[17]。在開放性室內試驗條件下，干密度1.3 g/cm3的試樣熱量散失較快，從而影響熱量傳遞，隨著時間推移，較快地達到平衡。而干密度較大的試樣密實度高，孔隙少，熱量散失較慢，相比而言達到穩定較慢。

同一試樣各測點溫度在初始0 min時相同，加熱后，距熱源越近的測點溫度越高且升溫快，隨距離增大依次遞減。干密度1.7 g/cm3試樣與1.3 g/cm3和1.5 g/cm3試樣相比，各時刻對應位置測點溫度最高，整體溫度變化最大。試驗結果表明，隨著試樣干密度增大其熱傳導性增強。

2.2 含水率對熱傳導性的影響

不同含水率試樣，頂底部緩沖層各測點溫度隨時間變化情況示于圖4。圖4顯示初始時刻越靠近熱源測點溫度上升越快，反之越慢。隨時間增大，各測點溫度持續較快上升而后緩慢變化，到180 min時達到平衡。

在初始0 min時同一試樣各測點溫度相同，加熱到120 min后各測點溫度變化幅度最小，曲線斜率接近水平，靠近熱源的位置溫度高，沿軸向逐漸降低。含水率20%試樣與0%和10%的試樣相比，各時刻對應位置測點溫度值最大，整體溫度上升最快。試驗結果表明，隨著試樣含水率增大，其熱傳導性能增強。

2.3 摻砂率對熱傳導性的影響

不同摻砂率試樣，頂底部緩沖層各測點溫度隨時間變化情況示于圖5。圖5(a)表明初始階段頂部緩沖層1、2位置測點增幅較一致，3、4位置測點增幅較一致，熱傳導10 min后，各測點增幅均比較一致，且1、2位置測點溫度較高。圖5(b)表明初始階段底部緩沖層1、2位置測點增幅較一致，10 min后各測點增幅均比較一致，180 min時達到穩定狀態。

初始0 min時同一試樣各測點溫度相同，加熱后，測點溫度與距熱源的軸向距離成反比，即隨測點距中心熱源的距離增大而降低，且各時刻靠近熱源位置的測點溫度隨距離增大降低趨勢相對明顯。試樣摻砂率為30%時，相比10%和20%的試樣，各時刻對應位置測點溫度最高。摻砂率試驗表明，隨著摻砂率增大，其熱傳導性能增強。

圖3 不同干密度頂底部緩沖層各測點溫度變化曲線Fig.3 Temperature curves of test points at top and bottom buffer layers with different dry densities

圖4 不同含水率頂底部緩沖層各測點溫度變化曲線Fig.4 Temperature curves of test points at top and bottom buffer layers with different water contents

圖5 不同摻砂率頂底部緩沖層各測點溫度變化曲線Fig.5 Temperature curves of test points at top and bottom buffer layers with different sand contents

3 計算模型

由于高放廢物放熱將引起緩沖材料溫度升高，升高的幅度與廢物的釋熱溫度以及緩沖材料的干密度、含水率、摻砂率有關。在一定的處置庫結構型式下，填充的緩沖材料參數不同，對溫度的影響也不同，在不顯著影響膨潤土本身性能的情況下，需要增強其導熱性能及力學強度。因此，合理的參數是保證緩沖材料長久保持穩定性能，處置庫安全運行的重要條件之一。

對不同參數下的緩沖層進行溫度場與應力場耦合的瞬態數值模擬，計算高放廢物衰變放熱時，頂底部緩沖層的溫度、應力和應變隨時間的變化過程。采用軸對稱模型分析，示于圖6。該計算模型長120 mm，寬51 mm，頂底部緩沖層高分別為40 mm和30 mm，并顯示各計算結果輸出點的位置，沿軸向分布。模型左右邊界定義水平方向位移約束，熱源強度一定，邊界初始溫度為室溫。表2和表3為緩沖層參數，彈性模量和泊松比參考核工業北京地質研究院研究結果[18]，熱傳導系數參考陳航等[19]的緩沖材料導熱性能研究結果。溫度變化對熱傳導系數是有影響的，主要是基于溫度變化時，材料參數(如含水率等)發生了變化，從而影響其熱傳導系數。本文在模擬時假定不同參數緩沖層熱傳導系數是保持恒定的，針對熱傳導系數變化狀態下的模擬，后續開展進一步研究。

表2 緩沖材料的特性參數Tab.2 Characteristic parameters of buffer materials

圖6 結果輸出點位置圖(mm)Fig.6 Positions of output points of calculation results

4 計算結果

4.1 溫度場

模型以廢物罐為中心呈近似對稱，因此在分析時，取頂部緩沖層作為研究對象，計算并輸出其溫度、應力及應變隨時間變化曲線。不同影響因素下，溫度場隨時間的變化結果示于圖7～圖9。

表3 緩沖層熱傳導系數Tab.3 Thermal conductivity coefficients of buffer materials

圖7 不同干密度頂部緩沖層各測點溫度變化曲線Fig.7 Temperature curves of test points at top buffer layer with different dry densities

不同參數頂部緩沖層試樣，隨著熱傳導時間的增加，溫度從中心熱源處向外邊界傳遞且呈現降低的趨勢，距離越遠整體溫度變化越小。溫度升高使緩沖層原始的溫度梯度發生變化，距離越遠受影響程度越小[9]。不同干密度和含水率試樣，溫度增幅變化較大，不同摻砂率試樣，溫度增幅較一致。干密度為1.7 g/cm3、含水率為20%和摻砂率為30%時，各測點溫度從初始到最終穩定時刻時變化最大，相比較低參數的試樣，各時刻對應位置測點溫度值最高。初始階段靠近熱源位置的測點溫度上升較快，隨后變化平緩直至穩定。不同變量的頂部緩沖層試樣測點溫度值排列表現為：C>B>A,F>E>D,I>H>G，因此，熱傳導性隨干密度、含水率和摻砂率增大而增強。

從圖中看出，溫度場模擬結果與對應的試驗結果相比，具有較高的一致性，說明了選用參數的合理性。以此為基礎，進行膨潤土-砂混合物緩沖層熱-力耦合數值模擬，得到應力場與變形場的變化結果，詳見下列4.2與4.3節。

圖8 不同含水率頂部緩沖層各測點溫度變化曲線Fig.8 Temperature curves of test points at top buffer layer with different water contents

圖9 不同摻砂率頂部緩沖層各測點溫度變化曲線Fig.9 Temperature curves of test points at top buffer layer with different sand contents

4.2 應力場

不同影響因素下，應力場隨時間的變化結果示于圖10～圖12。緩沖層溫度場變化產生熱應力，本研究數值模擬為了對試驗部分進行驗證以及得到相應的應力和應變結果，模型的建立與試驗部分相符，對緩沖層部分進行了建模及分析，未包含回填材料和圍巖部分，所以緩沖材料受熱膨脹時不受外界束縛，沒有表現為膨脹壓應力，而是拉應力，以熱膨脹應力為主。靠近熱源處測點應力值較大，隨軸向距離增大，應力值降低，且不同位置測點應力差值較大，3和4位置測點受溫度影響小，各自產生的應力較為接近，各測點應力較早的達到平衡，與已有研究成果[8,9]對比，結果較為吻合。相比而言，含水率為20%時，測點應力值變化最大，其達到穩定時各測點應力值分別為2 174.96 Pa、985.461 Pa、258.527 Pa、46.2 807 Pa，表現為熱膨脹應力。不同摻砂率情況下，由于各測點溫度增幅比較一致，受溫度變化影響，距熱源相同距離的測點應力值較為接近。不同參數試樣各測點應力隨熱傳導時間增大而降低，隨后逐漸平緩直至穩定。溫度沿軸向方向不均勻傳遞，因此應力變化規律受溫度影響較大。

圖10 不同干密度頂部緩沖層各測點軸向應力變化曲線Fig.10 Axial stress curves of test points at top buffer layer with different dry densities

圖11 不同含水率頂部緩沖層各測點軸向應力變化曲線Fig.11 Axial stress curves of test points at top buffer layer with different water contents

圖12 不同摻砂率頂部緩沖層各測點軸向應力變化曲線Fig.12 Axial stress curves of test points at top bufferlayer with different sand contents

4.3 變形場

不同影響因素下，變形場隨時間的變化結果示于圖13～圖15。溫度變化導致熱膨脹，使緩沖層產生應變。初始時刻各測點應變變化較大，應變隨溫度升高而逐漸增大，離熱源處越近應變越大，沿軸向方向距離增大應變減小。不同干密度條件下，干密度為1.7 g/cm3時，各時刻對應點位應變最大，而干密度1.3 g/cm3試樣各測點溫度相對較低，故受溫度影響產生的應變較低。不同含水率條件下，含水率為20%時，各時刻對應點位應變值最大，其與含水率0%在180 min時對應點位差值依次為：3.54×10-5、3.17×10-5、2.81×10-5、2.44×10-5，受熱應力影響變化明顯。不同摻砂率條件下，應變隨熱傳導緩慢增大，各測點應變增幅較一致。測點G各時刻對應點位應變最小，變化值依次是：6.33×10-5、5.92×10-5、5.5×10-5、5.09×10-5，測點I各時刻對應點位應變最大，變化值依次是：6.54×10-5、6.17×10-5、5.79×10-5、5.41×10-5。

圖13 不同干密度頂部緩沖層各測點軸向應變曲線Fig.13 Axial strain curves of test points at top buffer layer with different dry densities

圖14 不同含水率頂部緩沖層各測點軸向應變曲線Fig.14 Axial strain curves of test points at top buffer layer with different water contents

圖15 不同摻砂率頂部緩沖層各測點軸向應變曲線Fig.15 Axial strain curves of test points at top buffer layer with different sand contents

5 分析與討論

在高放廢物處置庫中，高放廢物衰變放熱引起溫度場的改變，溫度的變化導致緩沖材料內應力、應變的重分布，將對應力場、變形場產生較大影響，威脅著處置庫的穩定性和安全性。考慮溫度的影響因素并結合熱-力耦合結果，給出溫度場對應力場、變形場的影響效果。

5.1 影響溫度的因素

通過增大試樣的干密度、含水率和摻砂率，各測點溫度與初始值相比均增大，說明不同參數會影響緩沖層熱傳導性能。試驗得出：試樣熱傳導性隨干密度、含水率和摻砂率增大而增強。干密度增大，膨潤土-砂混合材料間的孔隙減少，即空氣減少，膨潤土和砂的熱傳導性大于空氣，熱量傳遞更快；當試樣含水率較低時，試樣中孔隙由空氣填充，同時孔隙影響水分吸力，從而影響含水率變化[20]，熱傳導性相對較低。隨著含水率增大，一方面，試樣孔隙中水分增多，空氣減少，水的熱傳導性大于空氣；另一方面，由于膨潤土遇水膨脹，孔隙進一步減少，因此熱傳導性增強；已有資料表明，石英砂的熱傳導系數大于膨潤土，因此當混合型緩沖材料中摻砂率增加時，試樣熱傳導性增強[19]，并且摻砂率增大時，緩沖材料最大干密度也會增大[21]，有利于傳熱。但在高溫情況下，過大的摻砂率會導致緩沖層發育裂隙，且影響膨潤土自身性能，當摻砂率在20%～30%時，在不顯著降低膨潤土性能的同時，可使緩沖材料性能得到改善。因此摻砂率選用20%～30%較為合適。

5.2 溫度對應力的影響

結合圖10、圖11和圖12進行分析，緩沖材料溫度升高產生熱膨脹應力，不同干密度試樣初始階段應力有所降低，而后上升直至穩定；而不同含水率和摻砂率試樣應力呈現降低而后平穩的趨勢，反映了各影響因素下溫度升高對應力場的不同影響，在靠近熱源的位置受溫度的影響較大，主要以熱應力直接影響為主。軸向應力整體表現為拉應力，因為本研究數值模擬考慮與試驗部分相對應，針對緩沖層進行模型建立及分析，未包含回填材料及圍巖部分，故緩沖層熱膨脹不受外界束縛，沒有形成膨脹壓應力，表現為拉應力，且模擬選取縮小后的尺寸，其自重應力小，不會產生較大壓應力。而溫度較高，熱應力得到發展，因此熱膨脹應力大于壓應力，隨著熱傳導時間的推移應力趨于穩定。溫度的影響表現為產生的熱應力使緩沖材料軸向應力的極值降低，縮短了軸向應力達到穩定的時間。這與蔡國慶等[8]研究結果較相吻合。

5.3 溫度對應變的影響

結合圖13、圖14和圖15進行分析，溫度升高時，軸向方向上各測點應變值均增大，各影響因素應變情況如下：不同干密度1位置測點的應變增量分別為4.76×10-5、5.91×10-5、6.99×10-5；不同含水率1位置測點的應變增量分別為5.53×10-5、6.54×10-5、7.14×10-5；不同摻砂率1位置測點的應變增量分別為6.33×10-5、6.40×10-5、6.54×10-5。顯然，溫度效應引起了應變的增大，且溫度越高應變越大，溫度的影響使應變達到極值的時間縮短。應變是一個累積增加的過程，所以隨著熱傳導時間的增大，應變增大。

綜上分析，緩沖材料的導熱性能受干密度、含水率和摻砂率的影響，表現為不同的溫度變化，而溫度升高產生熱應力，緩沖層發生膨脹，影響其力學特性。影響機理是：緩沖材料為固、液、氣(空氣和水氣)組成的三相體系，在熱源下，溫度梯度存在時，緩沖材料通過固體顆粒的相互接觸、水分、孔隙間的空氣及部分水蒸發產生的水蒸氣導熱，傳熱及傳質過程發生變化[22]。溫度升高使固相顆粒膨脹，固、液、氣三相之間界面形成的界面現象使膨潤土中兩種流體承受不同的壓力[23]。因此固相膨脹及氣相和水相的各種存在形態及受力后在土骨架中的運移對力學性質產生重大影響。溫度在影響變形的同時，變形也影響溫度的變化，反映了熱-力耦合的作用效果。

6 結論

通過試驗與模擬分析得到以下結論：

(1)隨著干密度、含水率、摻砂率增大，熱傳導性增強。干密度較低時，溫度沿軸向方向傳遞較早的達到穩定。靠近中心熱源處溫度最高，沿軸向方向向外逐漸降低。初始時刻溫度變化顯著，模擬結果與試驗相吻合。

(2)溫度變化產生熱應力，熱源處溫度最高，熱應力最大。受溫度影響，軸向應力的極值降低，較早的達到平衡狀態。溫度沿軸向方向不均勻傳遞，同一試樣不同測點各時刻應力值相差較大。

(3)緩沖層受熱膨脹產生應變，沿軸向方向應變逐漸減小，隨著干密度、含水率和摻砂率增大，受溫度影響隨熱傳導時間增大應變增大。

(4)高放廢物處置庫應力應變場受溫度影響較大，熱-力耦合作用效果明顯，在處置庫設計時考慮此作用有助于其穩定安全運行。